杨亚书
- 作品数：25 被引量：152H指数：9
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程石油与天然气工程更多>>
- 铁铝复合柱撑粘土的制备、酸性与表征(Ⅱ)被引量：14
- 1993年
- 用UV-DRS、Mssbauer 谱、XPS、程序升温还原(TPR)等技术对新型铁铝复合柱撑粘土(FeAl-PILC)进行了表征,用IR、吡啶吸附IR、正丁胺吸附-TPD 手段,考察了其表面羟基和酸性.结果表明,层间柱铁铝聚合物中铁-铝间存在着相互作用.Fe/Al 比<0.5时,相互作用强,铁的分散度大,难还原.Fe/Al≥0.5时,相互作用较弱,易还原,焙烧后易生成α-Fe_2O_3s.随Fe/Al的增加,其表面酸性逐渐减弱.
- 赵东源杨亚书郭燮贤陈恒荣辛勤王国甲
- 关键词：酸性
- 混合金属复合物柱羟基铬铝交联蒙托土的合成与性质被引量：5
- 1993年
- 首次合成了一系列不同Cr/Al 比、高层间距(2.4～1.9nm)的混合金属复合物柱羟基铬铝交联蒙托土(CrAl-CLM)。借助XRD、ESR、IR、UV-DRS等手段考察了Cr/Al 比等合成条件对交联产物结构的影响,同时考察其对1,2,4-三甲苯的转化性能。实验结果表明,柱化溶液中Cr/Al 比对CrAl-CLM 的结构有很大影响。当Cr/Al<1时。复合氧化物柱上Cr 与Al 之间存在着较强的相互作用,Cr的分散度大。当Cr/Al≥1时,复合氧化物柱呈现氧化铬的性质。焙烧后生成α-Cr_2O_3。CrAl-CLM 具有良好的1,2,4-三甲苯转化性能,Cr 的引入增加了歧化选择性。
- 赵东源杨亚书郭燮贤陈恒荣
- 关键词：催化剂交联蒙脱土
- 高层间距的羟基硅铝交联蒙托土的合成与表征被引量：8
- 1992年
- 采用溶胶分散法合成了一系列高层间距(2.6nm)的羟基硅铝交联蒙托土(SiAl-CLM),并用^(27)Al NMR、XRD、DTA、XPS、吡啶吸附-IR、正丁胺吸附-TPD等技术进行了表征,用脉冲反应技术考察了其催化活性。结果表明:SiAl-CLM层间存在氧化硅胶团与羟基铝聚体形成的复合Si-Al柱.SiAl-CLM的热稳定性较好,对异丙苯的裂解活性(76.8％)较高。Si的引入增加了交联蒙托土的表面酸性,尤其增加了Bronsted酸性。
- 赵东源王国甲杨亚书郭燮贤
- 柱撑粘土分子筛的红外光谱研究被引量：13
- 1994年
- 用红外光谱法测定了混合金属羟基配合物柱撑粘土的表面酸性和表面羟基振动。结果表明，粘土和柱撑粘土均具有Ｌｅｗｉｓ酸和Ｂｒｏｎｓｔｅｄ酸（分别简称Ｌ酸和Ｂ酸）中心，且以Ｌ酸为主；不同柱剂交联的柱撑粘土的表面酸性也有所不同；层间柱是柱撑粘土酸性的重要来源，焙烧后它可转变成氧化物柱并释放出质子而产生Ｌ酸和Ｂ酸中心；柱撑粘土分子筛的羟基谱带主要来自六配位铝，其强度随焙烧温度升高而下降；层间柱的稳定对其表面羟基、Ｂ酸和Ｌ酸均有较大影响。
- 赵东源杨亚书辛勤张慧郭燮贤
- 关键词：分子筛红外光谱酸性
- ESR、IR、NH_3-TPD表征固相反应制备的丙烷芳构化催化剂被引量：1
- 1991年
- 本文用筒便的固相反应法代替溶液离子交换制备了ZnO-、CrO_3-和MoO_3-ZSM-5催化剂,用ESR、IR和NH_3-TPD分别表征了ZnO、CrO_3与H-ZSM-5的相互作用,这种相互作用导致Zn^(2+)、Cr^(5+)进入分子筛孔道内.ZnO-ZSM-5对丙烷转化有较高的活性和芳构选择性,Cr^(5+)的引入促进了丙烷脱氢生成丙烯;在MoO_3-ZSM-5上的反应结果与H-ZSM-5的类似,这与用ESR对MoO_3/ZSM-5的表征结果一致.文中还讨论了固相反应制备催化剂机理。
- 伏再辉杨亚书郭燮贤王黎明
- 关键词：丙烷芳构化催化剂固相反应ESR
- ZnHZSM-5上丙烷芳构化反应自身氢气气氛的影响被引量：7
- 1997年
- ＺｎＨＺＳＭ－５上的丙烷芳构化反应是一个包含原料脱氢、中间物脱氢、芳构化脱氢以及副产物加氢的复杂过程。热力学分析表明丙烷芳构化反应中产生的氢气会抑制丙烷脱氢生成烯烃。反应结果表明，随着芳烃收率的增加，丙烯的收率下降，丙烷脱氢处于准平衡状态。丙烷芳构化反应中产生的氢气致使乙烯加氢生成乙烷。在ＺｎＯ／ＨＺＳＭ－５上，随锌含量的增加，乙烷／乙烯比增加；产物的氢碳比开始减小，后又增大；反应产生的氢气分压开始增大，在锌含量大于０．６％后保持基本不变。这一切说明了低锌含量有利于脱氢生成氢气，提高芳烃选择性；而高锌含量时不仅脱氢过程加速，而且乙烯加氢生成乙烷也加剧，氢又在产物中重新分配，降低了芳烃的选择性，这是丙烷芳构化反应中芳烃选择性存在一个极限值的根本原因。
- 程谟杰杨亚书
- 关键词：丙烷芳构化脱氢加氢炼油
- ZnHZSM-5上丙烷芳构化的研究─丙烷的活化被引量：11
- 1995年
- 研究了HZSM－5、ZnHZSM－5和ZnNaZSM－5上的羟基振动光谱和一氧化碳吸附的红外光谱，以及丙烷的芳构化反应．红外光谱中发现表征强B酸的3610cm－1羟基振动峰相对强度由于锌离子的引入和浸渍氢氧化钠而减小，说明了锌离子和钠离子均进入了分子筛的阳离子位；一氧化碳在锌离子上的吸附峰位在2232cm－1，说明进入阳离子位的锌离子是一种强L酸．反应结果表明，锌离子的引入大大地促进了丙烷的转化和芳烃选择性的提高；在一定范围内，随浸渍氢氧化钠量的增加，丙烷转化率下降，而丙烯的选择性和产率增加，说明了锌组份直接参与了丙烷的脱氢过程．Zn－L酸是丙烷活化脱氢的中心，丙烷在该中心上异裂活化直接脱氢．
- 程谟杰王江迈杨亚书李灿
- 关键词：丙烷芳构化分子筛
- 红外研究丙烷芳构化Zn／ZSM-5催化剂中Zn与担体的相互作用
- 伏再辉杨亚书邓麦村
- 关键词：相互作用(物理)芳构化丙烷
- Zn／HZSM－5分子筛上乙烯、乙烷芳构化的协同作用机理被引量：16
- 1996年
- 运用ＮＨ＿３－ＴＰＤ、ＩＲ－ＯＨ、Ｐｙ－ＩＲ、ＣＯ－ＩＲ及ＸＰＳ等手段对Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５及其浸碱催化剂的酸组分和金属组分构成的Ｌ酸性质进行了表征，考察了催化剂对乙烯、乙烷的芳构化作用．发现Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５中形成了Ｚｎ￣（２＋）－Ｌ强酸中心，使分子筛的Ｂ酸中心减少．浸碱也可使分子筛的Ｂ酸减少，芳构化反应的活性和选择性均与Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５的双中心Ｚｎ￣（２＋）－Ｌ酸和Ｂ酸的相互匹配密切相关，Ｂ酸和Ｌ酸存在最适合匹配，因此Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５在乙烯、乙烷芳构化反应中存在最佳锌含量．
- 曹荣赵洪程谟杰杨亚书
- 关键词：乙烯分子筛锌
- 混合金属络合物羟基镍铝交联蒙托土的合成被引量：4
- 1993年
- 用取代法和共聚法合成了一系列羟基镍铝交联蒙托土。(27)~Al-NMR,UV谱表明两种合成方法都可以得到具有Kessin结构的羟基镍铝柱。取代法合成的交联蒙托土具有均一的(001)面衍射(d_(001)约1.80nm),而共聚法的样品有两种羟基镍铝柱支撑着层间,分别在1.80nm和1.55nm附近产生复合(001)面衍射。用高温老化处理可改善交联蒙托土的热稳定性。经过处理的样品在700℃焙烧后仍可保持稳定,与不经处理的样品相比,热稳定性提高200℃以上。
- 赵东源杨亚书郭燮贤
- 关键词：交联分子筛蒙脱石
