北京化工大学能源环境催化北京市重点实验室
- 作品数:14 被引量:36H指数:3
- 相关机构:南昌大学资源环境与化工学院南昌大学环境与化学工程学院鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室南昌大学环境与化学工程学院更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金北京市自然科学基金中国博士后科学基金更多>>
- 相关领域:环境科学与工程化学工程理学电气工程更多>>
- 甲烷二氧化碳重整制合成气钴基催化剂被引量:9
- 2017年
- 温室效应是人类面临的巨大挑战,温室气体的转化利用因而成为广泛研究的热点和难点课题。甲烷二氧化碳重整,即干重整制合成气因为可以同时将两种温室气体(CH-4/CO_2)转化为可用于清洁能源生产的合成气(H_2/CO)而被认为是极具前景的先进技术。此技术目前仍未大规模工业化,其主要瓶颈在于尚未研发出合适的催化剂。过渡金属催化剂因其高活性和相对低廉的成本而被认为最具工业化前景,此前的研究主要集中在镍基催化剂,但是镍基催化剂易因表面积碳和金属烧结而快速失活。近年来,研究者发现钴基催化剂在甲烷二氧化碳重整中也具有良好的催化性能,并进行了初步的研究。本文将对钴基重整催化剂的研究现状进行简要综述。论文首先介绍了催化剂的活性组分、载体、助剂以及制备方法等对钴基催化剂重整性能的影响,接着阐述了钴基催化剂的重整反应机理以及积碳-消碳过程,最后对钴基重整催化剂的设计及未来研究方向进行了展望。
- 卢君颖郭禹刘其瑞韩广智王周君
- 关键词:钴重整合成气催化剂积碳
- 小孔分子筛催化剂上氨选择性还原NO_x的研究进展被引量:3
- 2018年
- 选择性催化还原(NH_3-SCR)NO_x是目前用于NO_x消除的主流技术.小孔分子筛催化剂(如Cu/SSZ-13 Cu/SAPO-34等)在NO_x的脱除中表现出良好的催化活性和水热稳定性,是环境催化领域研究的热点.本文重点总结和评述了几种不同过渡金属负载的小孔分子筛(特别是Cu分子筛)在NH_3-SCR脱除NO_x中的性能、影响因素以及NH_3-SCR的反应机理,并展望了小孔分子筛在NO_x脱除中未来的发展方向.
- 周子正王智华刘志明
- 关键词:氮氧化物选择性催化还原NH3
- 锰基氧化物上甲苯催化氧化的研究进展被引量:9
- 2020年
- 挥发性有机化合物(VOCs)的控制日益引起学术界和产业界的高度关注,催化燃烧法由于具有高效、低温和低成本的优势,被认为是目前降解VOCs最有前景的方法之一。甲苯作为VOCs中一种典型的污染物,其催化燃烧对VOCs的控制具有重要意义。催化燃烧法中催化剂的选择至关重要,锰氧化物(MnO x)由于具有良好的氧化还原性能、水热稳定性以及价格低廉等优点,国内外研究者对锰基氧化物上甲苯催化氧化进行了深入研究。目前改性锰基氧化物催化剂的种类主要有多相锰氧化物、过渡金属掺杂锰氧化物和负载型锰氧化物。多相锰氧化物(如α@β-MnO 2)不仅使α-MnO 2和β-MnO 2在催化氧化甲苯的过程中发挥各自的优势,而且利用相界面产生更多氧空穴,促进氧流动,从而提高催化效率。过渡金属掺杂锰氧化物有利于不同金属间的电子转移和催化剂表面的氧流动,提高催化剂的氧化还原能力。负载型锰氧化物通过产生金属与载体相互作用来改善锰氧化物的催化性能。除此之外,通过调控MnO x形貌、对锰基氧化物进行酸处理等会影响催化剂的比表面积、活性氧种类和氧化还原能力等,从而改善催化剂的催化活性。甲苯在锰基氧化物催化剂上的氧化可遵循Mars-van Krevelen(MVK)机理与Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理,中间产物均为吸附在催化剂表面带芳环的中间体。本文以甲苯的催化氧化为目标反应,综述了锰基氧化物催化剂种类、影响因素及甲苯催化氧化机理,并对锰氧化物的发展趋势进行了展望,以期为设计对甲苯催化氧化具有良好性能的催化剂提供理论指导。
- 殷珂陈瑞洋刘志明
- 关键词:甲苯催化氧化
- MOFs合成CuO用于低温NH3-SCR
- <正>利用MOFs具有超高的比表面积,MOFs的金属离子同样具有很强的催化能力;但是MOFs的热稳定性很差。本课题组利用含铜MOF材料HKUST-1制备出具有HKUST-1八面体形貌的CuO (CuO-p, 15.4 m...
- 彭博; 张润铎; 冯超; 刘珊珊; 李沛欣; 王昊; 陈红霞; 辛晨;
- 关键词:CUOMOFS
- 文献传递
- CaC2与CsF活化环己酮与乙腈反应合成环己烯乙腈
- 2019年
- 电石是一种煤化工产品,其强碱性对很多碱催化反应具有潜在的促进作用。本文首次报道了电石和氟化铯对环己酮与乙腈反应的促进作用,考察了反应时间、温度和氟化铯用量对反应的影响。结果表明,氟化铯与环己酮具有强络合作用,可以提高羰基的反应活性;碳化钙不但可通过其去质子化作用来提高乙腈的亲核反应活性,还可促进目标产物的形成。在碳化钙和氟化铯的共同作用下,可实现环己烯乙腈的高效合成,而碳化钙则定量转化为乙炔。在100℃和物料比n氟化铯∶n碳化钙∶n环己酮∶n乙腈=1∶5.7∶10∶35.5条件下常压回流3h,环己酮的转化率和环己烯乙腈的收率分别达97.5%与87.9%,远高于其他合成方法。本研究提供了一种绿色、高效的1-环己烯乙腈合成新方法,对于研究电石作为强碱性物质促进乙腈与其他羰基化合物反应具有重要借鉴意义。
- 姜茂强孟洪陆颖舟李春喜
- 关键词:碳化钙活化
- MnO_x和Fe_2O_3的酸化及组合用于NH_3-SCR脱硝反应的研究被引量:3
- 2018年
- 本文采用沉淀法合成了MnO_x和Fe_2O_3金属氧化物,进而经通过硫酸酸化处理,制备了SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3两种催化剂,并考察了其NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)氮氧化物的性能.研究发现,经硫酸酸化后,SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3的脱硝活性得到了显著提升.通过一系列表征证实,SO_4^(2-)可以和Fe_2O_3形成固体超强酸,从而显著提高Fe_2O_3的酸性,有利于吸附和稳定碱性还原剂NH_3;同时,MnO_x经酸化后,氧化性受到一定程度的抑制,有利于减少高温下氨氧化副反应的发生,从而改善MnO_x和Fe_2O_3的脱硝效果.本文还对改性后的SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3进行组合,形成3种组合催化剂,发现组合催化可产生良好的协同效应,发挥了各自在低温和高温的脱硝优势,拓宽了高活性温度窗口(200~450℃;NO转化率>90%),同时降低了副产物的生成,提高N_2的选择性.此外,将适宜于高温脱硝的SO_4^(2-)/Fe_2O_3放在前半段,而将适宜于低温脱硝的SO_4^(2-)/MnO_x放在后半段的组合方式,可获得最佳的脱硝效果,得到较高的N_2产率(>80%,100~450℃),既有效地优化了Mn基催化剂的N_2选择性,又拓宽了Fe基催化剂的活性温窗.
- 刘珊珊王强张润铎
- 关键词:MNOXFE2O3
- 复合织构双组分颗粒热解动力学行为模拟和分析被引量:1
- 2018年
- 近年来,氧热法制电石工艺因相对电热法的明显优势而受到关注.为了设计适用该工艺的反应器,本文建立了包括热解动力学以及热传递效应的复合颗粒热解模型,通过模拟分别考察了单一组成球形颗粒(包括煤、氢氧化钙和碳酸钙)以及煤与氢氧化钙或碳酸钙组成的双组分复合颗粒在高温气流中的热解.基于模拟结果发现,氧热法制电石反应器宜采用氢氧化钙为钙源、烟煤和氢氧化钙以拟均相结构组成复合颗粒.颗粒热解过程中,氢氧化钙的热解吸热作用>烟煤的热解吸热作用>挥发分蒸发吸热作用,且挥发分蒸发吸热作用可以忽略;热解速率的相对重要性次序为内热阻>外热阻>反应动力学.
- 夏清源刘辉
- 关键词:热解动力学煤氢氧化钙
- 噻吩硫化物的硝化产物用于模型油中DBT的高效吸附被引量:3
- 2020年
- 吸附是柴油深度脱硫的一种有效方法,其关键是高效吸附剂的研究。以活性炭负载的苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)、DBTO2、4,6-二甲基DBT(DMDBT)为原料,通过混酸硝化/氧化反应制备了四种炭载吸附剂(NBT/C、NDBT/C、NDBTO2/C和NDMDBT/C),表征了产品的组成和结构,并考察了其吸附脱硫性能。结果表明,吸附剂NDBTO2/C与DBT之间具有较强的络合作用,可形成转荷络合物。NDBTO2/C的吸附等温线符合Langmuir方程,其对模型油中DBT、BT和DMDBT的饱和吸附量分别为87.4、10.6和8.3 mg S·g–1,对实际柴油中DBT的吸附量也高达37.2 mg S·g–1。吸附剂可用甲苯/甲醇溶液洗涤再生,循环使用4次后,其吸附性能仍保持在95%左右。本研究为氧化脱硫或吸附脱硫过程中得到的噻吩硫化物混合物的综合利用提供了有益启示。
- 孙瑞阳陆颖舟孟洪李春喜
- 关键词:配合物电荷转移燃料油脱硫
- 分子筛催化剂上N2O催化分解的研究进展被引量:2
- 2019年
- 氧化亚氮(N2O)会造成温室效应和臭氧层破坏,N2O的控制日益引起关注。催化分解技术是控制N2O的有效手段,分别对Fe基、Cu基和Co基分子筛催化剂催化分解N2O的研究现状进行总结和评述,并展望未来发展方向。
- 张祎旸刘志明
- 关键词:N2O分子筛催化剂
- 离子液体的溶液热力学模型研究进展被引量:3
- 2020年
- 离子液体是近年来发展起来的一种绿色介质,在化工反应和分离过程中具有广泛的应用前景。离子液体的溶液热力学性质和相平衡数据是其相关工艺过程设计的基础。本文从如下几个方面综述了离子液体溶液热力学模型的研究进展,即溶液热力学研究方法、溶液热力学模型的构建、离子液体的结构和分子间作用力、离子液体的溶液热力学模型及其在相平衡计算中的应用。重点分析了适用于离子液体溶液热力学性质计算的状态方程模型和过量Gibbs自由能模型或活度系数模型,离子液体的电解质和非电解质溶液模型,以及这些模型对ILs结构、氢键和静电作用的处理方法。分析了这些模型的优缺点,并对今后离子液体的溶液热力学研究提出了建议。
- 李春喜
- 关键词:热力学活度系数相平衡静电作用氢键