- Thm(N2)n-/0(m=1,2;n=1-6)体系结构与化学键的理论研究
- 钍氮化物由于其独特的物理化学性质,使得钍氮化物在物理、化学及材料科学等领域上有着重要的应用,并引起研究者的广泛关注。为了探索钍氮化物的潜在应用价值,有必要深入研究钍氮化物的微观层面。因此,在分子层面上探讨钍氮化物的几何构...
- 陈仕芳
- 关键词：化学成键电子结构
- 二核铪氧簇Hf_2O_n^(–/0)(n=1～6)的电子性质与结构演化的理论研究
- 2016年
- 采用密度泛函理论(DFT)与耦合簇[CCSD(T)]相结合的计算方法对一系列二核铪氧簇合物Hf_2O_n^(–/0)(n=1~6)的电子结构进行了系统研究.通过密度泛函理论(DFT)计算对体系的势能面进行广泛的搜索,寻找能量最低的结构.采用广义Koopmans定理计算垂直电子逸出能(VDEs)并模拟阴离子光电子谱(PES).通过理论研究阐明了二核铪氧簇Hf_2O_n^(–/0)(n=1~6)结构演化规律,并利用分子轨道分析对二核铪氧簇Hf2On–(n=1~4)的化学成键和顺序氧化进行解释.自旋密度分析显示:除Hf_2O_5中性簇之外,其它富氧簇都存在多种类型的氧自由基:氧自由基、双自由基或超氧自由基.此外,研究发现Hf2O3中性簇中的定域Hf2+位容易与分子氧O2反应形成Hf_2O_5中性簇;Hf_2O_4^(–/0)簇合物与分子O_2作用形成Hf_2O_6^(–/0)簇合物,Hf_2O_4^(–/0)簇合物可以作为潜在的分子模型研究氧分子在铪氧化物上的活化.
- 陈仕芳陈文杰王彬章晓斌黄昕章永凡
- 关键词：耦合簇理论
