吴晓楠
- 作品数：8 被引量：8H指数：1
- 供职机构：中国科学院化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院“百人计划”更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 纳米尺寸钒和铌氧化物团簇上的甲烷活化
- <正>甲烷活化是一个十分重要的科学问题,在能源、化工等领域都有广泛的应用。甲烷通过氢原子抽取(HAA)反应变为甲基自由基,被认为是甲烷偶联等反应的关键步骤。人们使用团簇模型体系来研究HAA反应的微观机理,并发现一系列氧化...
- 丁迅雷吴晓楠李子玉何圣贵
- 关键词：反应机理密度泛函全局优化
- 文献传递
- 铈氧团簇与小分子反应的实验和理论研究
- 吴晓楠丁迅雷何圣贵
- 检测与研究自由基物种的团簇质谱法
- ＜正＞该项目的重要创新点是建立了检测与研究自由基物种的新方法"团簇质谱法"。团簇是几个到成百上千个原子组成的物质微粒,通过将自由基制备捕捉到团簇上,结合使用具有高灵敏度以及快速检测功能的质谱技术,申报人在一类典型的自由基...
- 何圣贵吴晓楠赵艳霞徐波丁迅雷
- 文献传递
- VO3^＋团簇部分氧化乙烯的理论研究
- 2009年
- 提高催化剂的活性和效率是当代化学面临的三大挑战之一.然而,催化活性点的位置、反应机理和选择性,以及在分子和电子结构水平上对异相催化的理解在大多数情况下依然不清楚.气相团簇是研究固相催化剂活性位点的理想模型，因为它们具有完整的结构和尺寸依赖性，并且能够通过实验和理论进行研究．对团簇反应的研究能够为相应的固相催化过程提供机理方面的深人理解，由于钒的氧化物是一类在工业上被广泛应用的重要催化剂，因此国际上进行了很多关于钒氧团簇的实验和理论研究，以便能够在分子水平上加深对钒氧化合物催化活性的理解．
- 王哲琛丁迅雷马艳平曹海吴晓楠赵艳霞何圣贵
- 关键词：氧化乙烯反应机理分子水平尺寸依赖性活性位点
- 乙烷和丁烷在锆氧阴离子团簇上脱氢反应的实验和理论研究被引量：1
- 2010年
- 使用配有团簇产生和化学反应源的飞行时间质谱装置，研究了锆氧阴离子团簇ZrxOy-与乙烷和丁烷的反应. 在反应中发现了Zr2O5H-和Zr3O7H-产物. 用密度泛函理论研究了乙烷在Zr2O5-上的反应通道，发现乙烷脱氢反应可以发生，从而证明观察到的产物是源于脱氢反应. 该工作揭示了锆氧负离子团簇与烷烃反应中的新通道.
- 马嘉璧吴晓楠赵艳霞丁迅雷何圣贵
- 关键词：飞行时间质谱脱氢反应
- 钒氧阴离子团簇与小分子碳氢化合物反应的实验和理论研究(英文)被引量：8
- 2010年
- 为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理,人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究.相比于过渡金属氧化物团簇阳离子,阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多,因此研究还很少.在本工作中,我们通过激光溅射产生钒氧团簇阴离子VxOy-,产生的团簇在接近热碰撞条件下与烷烃(C2H6和C4H10)以及烯烃(C2H4和C3H6)在一个快速流动反应管中进行反应,飞行时间质谱用来检测反应前后的团簇分布.在VxOy-与烷烃的反应中,生成了产物V2O6H-和V4O11H-;在与烯烃的反应中,产生了相应的吸附产物V4O11X-(X=C2H4或C3H6).密度泛函理论计算表明:V2O6-和V4O1-1可以活化烷烃(C2H6和C4H10)的C-H键,也可以与烯烃(C2H4和C3H6)发生3+2环化加成反应形成一个五元环结构(-V-O-C-C-O-),C-H键活化与环加成反应都需经历可以克服的反应能垒.理论计算与实验观测结果相符合.V2O6-和V4O1-1团簇都具有氧原子自由基(O·或O-)的成键特征,活性O-物种也经常出现在钒氧催化剂表面,因而本研究在分子水平上,揭示了表面活性氧物种与碳氢化合物反应的机理.
- 马嘉璧吴晓楠赵艳霞何圣贵丁迅雷
- 关键词：密度泛函理论飞行时间质谱
- 纳米尺寸钒和铌氧化物团簇上的甲烷活化
- 丁迅雷吴晓楠李子玉何圣贵
- 关键词：反应机理密度泛函全局优化
- 氦原子碰撞诱导解离表征原子团簇上小分子的吸附
- 2011年
- 研究原子团簇上小分子的吸附和反应对认识一些复杂化学过程的微观机理非常重要,为了表征小分子如何吸附在原子团簇上,我们研制了一套氦原子碰撞诱导解离串级飞行时间质谱装置.该装置配有激光溅射团簇源,团簇在快速流动管里与一氧化碳、水等小分子发生反应,产物团簇通过第一级飞行时间质谱"选质"后与一束氦气(He)发生碰撞,使用第二级飞行时间质谱检测碰撞碎片的分布.结果表明:一些过渡金属氧化物团簇上小分子的弱吸附、强吸附以及氧化性吸附能够通过该实验装置进行表征.
- 吴晓楠徐波马嘉璧何圣贵
- 关键词：团簇一氧化碳氧化碰撞诱导解离飞行时间质谱
