李勇
- 作品数：18 被引量：134H指数：7
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院“百人计划”国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学一般工业技术化学工程电子电信更多>>
- 镍基催化剂上糠醛选择性加氢合成糠醇被引量：9
- 2007年
- 采用浸渍法制备了一系列负载的州催化剂，用于糠醛选择性加氢反应．用XRD、TPR等手段对Ni／γ-Al2O3样品进行了表征．结果表明，Ni负载量在5-115％范围内，高度分散于载体γ-Al2O3表面，Ni负载量进一步提高到20％，则在载体表面聚集成为微晶．在10％Ni／γ-Al2O3样品上提高焙烧温度有利于Ni的前驱体分解且高度分散于载体表面．Ni^2＋与γ-Al2O3存在较强的相互作用，但这种相互作用随着州负载量的增加而逐渐减弱，随着焙烧温度的增加而逐渐增强．与其他载体负载的Ni催化剂相比，Ni／γ-Al2O3由于其大的表面和适当的表面结构，在糠醛加氢反应中表现出一定的活性和较高的选择性，且随着Ni负载量的增加，活性逐渐增强，但选择性有所下降．另外催化剂的焙烧温度、还原温度，反应温度和溶剂对该反应均有较大影响，采用极性有机溶剂，适宜的焙烧和还原温度有利于催化剂活性和选择性的提高．
- 刘琪英李勇蔡伟杰李娟徐奕德申文杰
- 关键词：三氧化二铝糠醛加氢糠醇
- 纳米尺度CeO_2在多相催化反应中的形貌效应被引量：15
- 2008年
- CeO2的催化性能不仅与粒子大小有关,而且与其形貌密切相关.本文分析了CeO2的纳米结构和氧化还原特性,综述了CeO2在催化反应中的形貌效应,着重介绍了CeO2的结构和形貌对CO氧化、水气变换和乙醇水蒸气重整制氢以及二元醇脱水反应活性的影响.
- 李娟塔娜李勇申文杰
- 关键词：氧化铈多相催化反应
- La(OH))_3和La_2O_2CO_3纳米棒的合成及其催化Claisen-Schmidt缩合反应性能(英文)被引量：3
- 2014年
- 通过调节溶液的pH值,在水热条件下合成出长径比为2-45的La(OH)3纳米棒.对水热合成过程中间体的结构演变分析,发现高碱度有利于小尺寸晶核的形成,La(OH)3晶体结构的各向异性导致这些晶种沿着C轴方向生长,进而形成纳米棒结构.将La(OH)3纳米棒前驱体于773 K焙烧可以得到长径比为2-20的La2O2CO3纳米棒.随着长径比的增加,La2O2CO3纳米棒暴露的(110)晶面逐渐增加,La3+-O2-碱性位的数目也从0.08增加到0.24 mmol/g.因此,在Claisen-Schmidt缩合反应中,La2O2CO3纳米棒催化剂上的反应速率随着长径比的增加而逐渐增大.
- 王非塔娜李勇申文杰
- 关键词：氢氧化镧纳米棒晶面
- 镍基催化剂上乙醇水蒸气重整反应的研究被引量：12
- 2006年
- 考察了载体对N i催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明,N i/CeO2催化剂具有较好的低温活性和氢气选择性。对N i担载量和焙烧温度考察发现,400℃焙烧的15%N iCeO2催化剂具有较好的催化性能;继续升高焙烧温度引起N iO和CeO2粒子的显著增大,导致对氢气选择性的降低。较小的N i和CeO2粒子有利于乙醇水汽重整反应的进行,而大的粒子倾向于乙醇的分解反应。350℃时,在反应过程中分别添加CO、CO2和CH4的结果表明没有发生CO和CO2甲烷化反应,而发生了一定程度的CH4水汽重整反应。
- 张保才许斌李勇蔡伟杰唐晓兰徐奕德申文杰
- 关键词：NI催化剂乙醇水蒸气重整制氢
- 晶相调控对金属纳米粒子催化性能的影响（英文）被引量：2
- 2015年
- 尺寸在1–10 nm的金属纳米催化剂广泛地应用于石油化工,精细化学品合成,能源与环境保护等领域.大量研究表明,金属纳米粒子的催化性能与其微观结构,即尺寸、形貌和晶相等密切相关.近年来,对金属纳米粒子的尺寸和形貌效应已经有了较为系统深入的研究,但对晶相效应的研究则较少涉及.这主要是由于介稳晶相的金属纳米粒子在合成过程中或反应条件下极易转化为热力学稳定的晶相结构.根据金属原子密堆积形式,金属纳米粒子的晶相结构主要有立方面心(fcc)、立方体心(bcc)和六方密堆积(hcp)三种晶相;而金属合金由于d带电子存在着多种杂化方式,因而其晶相结构呈现出多样性且与单一金属有很大的不同.金属和合金纳米粒子晶相结构的调控,不仅会改变金属原子的配位环境,调控了其电子分布状态,还可影响反应物和产物的吸附、活化和脱附,进而调变催化性能.首先,我们简要总结了液相合成和固相转变调控金属纳米粒子晶相的原理和方法.纳米粒子的液相合成一般包括前驱体还原成核和晶核生长两个阶段,通过对液相合成条件的优化,尤其是表面活性剂的选择,可有效调控合成过程中的热力学和动力学因素,从而实现金属晶相的可控合成.固相转变则主要是对具有一定晶相结构的纳米粒子于一定气氛和温度条件下进行加热处理,利用金属粒子与活性气体之间(H2,CO等)的化学作用来实现晶相转变.利用上述方法,可以合成出fcc-Co、fcc-Ru、L10-Au Cu等热力学介稳的金属或合金纳米粒子.在此基础之上,我们分别以Co纳米粒子(fcc和hcp晶相)催化FT合成,Fe模型催化剂(fcc和bcc晶相)活化N2和CO,Ru纳米粒子(fcc和hcp晶相)催化CO氧化和氨硼烷水解制氢,Pd纳米粒子(Pd Hx物种)催化加氢等为例分析了晶相对金属纳米粒子催化性能的影响;在合金催化剂方面,以Pt3Co(无序的fcc和有序的L12),Au
- 刘爽李勇申文杰
- 关键词：金属纳米粒子纳米合金晶相结构纳米催化剂构效关系
- 二氧化铈纳米球的合成(英文)
- 2008年
- 使用尿素水热法合成了均匀的二氧化铈球型纳米材料.纳米球是由纳米层以及纳米颗粒所构成的核壳结构,其平均粒径为320nm,同时表面主要暴露{111}晶面.尿素水解所产生的氨气分子为纳米球状结构的形成提供了模板,而生成的碳酸根与氢氧根离子作为铈离子的沉淀剂.使用氢气程序升温还原技术表征了氧化铈纳米球材料的氧化还原能力,同时以一氧化碳氧化为探针反应研究了其催化性能.
- 塔娜张密林李娟李华举李勇申文杰
- 关键词：二氧化铈纳米球氧化还原性能一氧化碳氧化
- Co_3O_4纳米立方体的可控合成及其CO氧化反应性能被引量：7
- 2014年
- 在乙醇和三乙胺的混合溶液中,采用溶剂热法制备了尺寸为10 nm的Co3O4立方体.考察了钴盐前驱体和溶解氧对Co3O4纳米立方体结构的影响规律,通过对合成过程中不同阶段产物的结构分析和表征,提出了Co3O4纳米立方体的形成机制是溶解再结晶的过程.将所制备的Co3O4纳米立方体在200°C焙烧处理后,尺寸和形貌均可保持稳定,但400°C焙烧后,变为球形纳米粒子.这种主要暴露{100}晶面的Co3O4纳米立方体催化CO氧化反应的活性低于纳米粒子({111}晶面),验证了四氧化三钴纳米材料在CO氧化反应中的晶面效应.
- 吕永阁李勇塔娜申文杰
- 关键词：CO3O4溶剂热合成CO氧化
- 微波辅助的多元醇法合成CoNi纳米材料(英文)被引量：6
- 2012年
- 利用微波辅助的多元醇法合成出纳米线和海胆状结构Co0.8Ni0.2,采用X射线衍射和透射电镜技术对该材料合成过程中的结构变化进行了详细的研究.根据晶体的成核与生长速率阐述了Co0.8Ni0.2纳米结构的形成机理.结果表明,Co0.8Ni0.2纳米材料在丙三醇氢解反应中的催化性能与其形貌和粒径密切相关.
- 郭小惠李勇刘琪英申文杰
- 关键词：微波加热钴纳米线
- 粒子尺寸对Cu/MgO上1-辛醇转移脱氢反应的影响(英文)
- 2010年
- 采用沉积-沉淀法制备了不同Cu粒子大小的Cu/MgO催化剂,并考察了Cu粒子大小对醇类转移脱氢制醛酮反应性能的影响.结果表明,Cu/MgO催化剂对一级脂肪醇的转移脱氢反应具有较高的催化活性.对于1-辛醇脱氢,随着Cu粒子的粒径由4.6nm增大到7.4nm,1-辛醛的收率由65%减小到55%,表现出显著的粒子尺寸效应.反应机理研究表明,醇首先在碱性MgO表面形成醇盐中间物种,随后在Cu纳米粒子上进一步脱去α-氢生成醛酮,同时脱去的氢在Cu纳米粒子上发生苯乙烯加氢反应,完成醇的转移脱氢反应循环.
- 师瑞娟王非牟效玲塔娜李勇黄秀敏申文杰
- 关键词：铜氧化镁粒子尺寸
- 一种制备高活性和高稳定性甲烷无氧芳构化Mo/HZSM-5的新方法(英文)被引量：4
- 2004年
- 采用气相化学沉积法对HZSM 5分子筛的外表面进行选择性修饰 ,然后将它作为载体制备Mo/HZSM 5催化剂 ,并应用于甲烷无氧脱氢芳构化反应 .改性的催化剂比未改性的催化剂表现出更好的甲烷转化活性、芳烃选择性和稳定性 ,明显地抑制了积碳的生成 .利用核磁氢谱对催化剂进行了表征 .在未经改性的Mo/HZSM 5催化剂表面 ,平均每个晶胞中含有 1 12个B酸中心 ,而在改性后的催化剂表面 ,平均每个晶胞中只有 0 6 1个B酸位 .说明在甲烷无氧芳构化反应中 ,少量的B酸中心即可达到反应要求 ,过多的酸性位只会导致更多积碳物种的生成 ,从而加快催化剂失活速度 ,降低其稳定性 .
- 刘红梅李勇申文杰包信和徐奕德
- 关键词：甲烷脱氢芳构化钼硅化
