方元
- 作品数：2 被引量：3H指数：2
- 供职机构：武汉工程大学更多>>
- 发文基金：湖北省教育厅重点项目国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：化学工程更多>>
- 有机氮化物在镍钼硫催化剂的表面吸附被引量：2
- 2013年
- 加氢精制过程中,有机含氮化合物的存在会使得贵金属催化剂或酸性催化剂中毒,同时抑制加氢脱硫(HDS)催化剂的活性,因此研究含氮化合物在催化剂表面的吸附行为有助于了解含氮化合物对HDS反应的作用机理.本研究构建一个周期性的镍钼硫(NiMoS)催化剂超晶胞模型,应用密度泛函理论的方法计算了平行吸附和垂直吸附状态下的吡啶、喹啉、咔唑和吲哚在NiMoS催化剂表面的吸附构型和吸附能.结果表明:碱性分子吡啶和喹啉通过Ni—N键吸附在催化剂的表面上,主要表现为垂直吸附;而非碱性分子吲哚通过吡咯环的β—C键吸附在催化剂表面上,咔唑则主要通过苯环吸附在催化剂表面上,两者均以平行吸附为主.比较两类不同吸附构型的吸附能发现,在NiMoS催化剂表面碱性氮化物的吸附能比非碱性氮化物的吸附能高.氮化物在催化剂表面的吸附过程为放热过程.
- 孙炜方元王鹏杨犁
- 关键词：催化剂密度泛函理论
- 二苯并噻吩加氢脱硫过程在镍钼硫催化剂表面的吸附被引量：2
- 2013年
- 二苯并噻吩(DBT)作为石油中最难脱除的含硫组分之一,对其加氢脱硫(HDS)过程的研究有着十分重要的意义.针对二苯并噻吩在加氢脱硫过程中各含硫物质在镍钼硫(NiMoS)催化剂表面吸附情况,采用量子化学中密度泛函理论方法,计算了二苯并噻吩(DBT)、四氢二苯并噻吩(4H—DBT)、六氢二苯并噻吩(6H—DBT)和十二氢二苯并噻吩(HY—DBT)等四种含硫物质于NiMoS催化剂表面上吸附能.主要研究垂直吸附和平行吸附两种吸附方式,研究结果表明,各含硫化合物在NiMoS催化剂表面上的吸附过程都是放热过程.当DBT、4H—DBT、6H—DBT和HY—DBT四种硫化物垂直吸附于催化剂表面,此时形成稳定构象,且各体系吸附能逐渐增大;而当各硫化物平行吸附时,各体系吸附能呈减小的趋势.其中DBT在催化剂表面吸附时,垂直吸附形式和平面吸附形式可能同时存在,而4H—DBT、6H—DBT和HY—DBT三种含硫物质则更易以垂直吸附形式吸附于催化剂表面.同时DBT、4H—DBT、6H—DBT和HY—DBT在NiMoS催化剂上吸附能较硫化钼(MoS2)催化剂更低.
- 孙炜王鹏杨犁方元
- 关键词：二苯并噻吩加氢脱硫密度泛函理论量子化学
