田学林
- 作品数:2 被引量:0H指数:0
- 供职机构:厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室更多>>
- 发文基金:长江学者和创新团队发展计划国家自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- C-X(X=Cl,Br,I)键解离能作为烧结Au/AC催化剂再分散的描述因子及相关蕴意(英文)
- 2016年
- 负载型Au基催化剂在工业过程中具有非常广泛的潜在应用,如催化加氢/脱氢过程、精细化学品合成、能源催化转化及环境保护等过程,表现出很高的催化活性和选择性.Au基催化剂活性物种或活性中心基本由纳米粒子或化合物构成,但在应用过程中因Ostwald熟化效应或粒子迁移作用,尤其是高温高压等苛刻反应条件下,均随应用时间延长从小尺寸粒子逐渐长为大粒子,造成活性降低或完全失活,这也是负载型催化剂失活的最主要原因之一.其中因成本、稀缺等特性,负载型Au催化剂的烧结问题是影响和制约其应用的主要因素.除可通过载体改性、助剂和官能团配位稳定等方法来延缓其失活过程外,对已烧结催化剂的高效、快捷和绿色的再分散/再生过程也具有基础和应用研究的重要意义.活性炭载Au催化剂(Au/AC)广泛应用于乙炔氢氯化反应中,以期替代高毒性的汞基催化剂,但在反应过程中因高活性的Au^(3+)物种易被还原而形成Au^0物种进而烧结导致失活;如新鲜Au/AC催化剂表面的Au粒子尺寸为1-2 nm,经乙炔氢氯化反应后变为33 nm左右;随之在453 K、0.1 MPa、乙炔体积空速(GHSV)为600 h^(-1)、氯化氢与乙炔摩尔比为1.1的反应条件下,乙炔转化率从81.8%降至11.2%.如何有效对大粒子Au再分散/再生可为其应用提供有力支撑.有研究表明,气相CHI_3在甲醇羰基化反应过程中明显改变Au/AC表面的Au粒子尺寸;或采用浓盐酸或王水也可将烧结的Au/AC催化剂进行再分散/再生.但已有的Au基催化剂再分散/再生过程均伴随着强酸、强氧化或高毒性在分散剂的应用,对环境的影响及后续处理有明显的局限性,且再分散机理尚不明确.在前期工作基础上,本文采用系列卤代烃(碘代烃、溴代烃和氯代烃)对烧结的Au/AC进行再分散/再生研究.结果表明,在室温常压条件下CHI_3可以快捷高效地对烧结Au/AC催化剂进行再分�
- 段新平尹燕田学林柯金火温兆军郑建伟胡梦麟叶林敏袁友珠
- 关键词:卤代烃乙炔氢氯化
- 乙炔氢氯化负载型金催化剂的活化与再生
- 氯乙烯主要用于合成聚氯乙烯树脂,乙炔与HCl在HgCl2催化剂存在下的氯乙烯生产方法长期占据主导地位,但由于众所周知的原因,非汞催化剂的研究被广泛重视.目前,非汞催化剂中以AuCl3研究居多,因为Au3+物种的电极电势最...
- 田学林段新平柯金火袁友珠
- 关键词:金活性炭乙炔氢氯化催化剂再生