雷念
- 作品数：14 被引量：19H指数：4
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院战略性先导科技专项国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程理学更多>>
- 双金属催化剂在甘油氢解制备1,3-丙二醇中的应用
- 该专利涉及双金属催化剂在甘油氢解制备1,3-丙二醇中的应用,一种甘油氢解制备1，3-丙二醇的催化剂及其制备方法，催化剂由WO<Sub>x</Sub>载体负载活性组分氧化钼和铂构成。催化剂的制备方法包括：a)溶剂热法制备催...
- 王爱琴王佳赵晓晨张涛雷念
- 文献传递
- 一种多元醇氢解催化剂的还原方法及催化剂和应用
- 本发明涉及一种优化的多元醇氢解催化剂的还原方法。催化剂由载体A和活性组分B组成，载体A为氧化铝、氧化钼、氧化钨、氧化硅、氧化钛或氧化铈中的一种。活性组分B为贵金属铂、钯、铑、金中的一种。通过结合硼氢化钠水溶液或醇溶液为还...
- 王爱琴周茂祥雷念杨曼
- 多活性组分催化剂在甘油氢解制备1,3-丙二醇中的应用
- 该专利涉及一种甘油氢解制备1,3-丙二醇的催化剂及其制备方法，催化剂包括的氧化钨-氧化铝(WO<Sub>3</Sub>-Al<Sub>2</Sub>O<Sub>3</Sub>)复合载体和活性组分钌、铑、钯、铱、铂中的一种...
- 王爱琴雷念王佳赵晓晨张涛
- 文献传递
- Au促进Pt/WO_3催化甘油氢解制1,3-丙二醇（英文）被引量：4
- 2018年
- 近年来,以生物质为基础的生物柴油得到了迅速发展,导致了粗甘油过剩.通过甘油选择性氢解制1,3-丙二醇,进而被用于合成高价值的聚对苯二甲酸丙二醇酯被认为是最具工业应用潜力的反应之一,对于提高生物柴油的利用效率有着极其重要的意义.但由于反应空间位阻和热力学上的限制给甘油氢解制1,3-丙二醇带来了很大的挑战,因此需要设计高活性的金属-酸双功能催化剂以降低甘油第二个C-O键断裂的活化能和减少其他副反应的发生.目前Pt-W和Ir-Re双功能催化剂可高选择性制得1,3-丙二醇,但仍需较严苛的反应条件实现对氢气的活化和解离.本课题组曾将准单原子/单原子Pt高度分散于具有大量氧空位和酸位点的WO_x载体上,十分有利于甘油选择性氢解制1,3-丙二醇反应;在Au-Pt/WO_x催化剂中添加Au可促进B酸产生,进而提高了甘油转化率和1,3-丙二醇的选择性.为了进一步研究Au对Pt/WO_x催化剂结构和催化性能的影响,本文利用CTAB辅助吸附法制备了Au/WO_3,再浸渍Pt制得Pt/Au/WO_3双金属催化剂.在甘油选择性氢解制1,3-丙二醇反应中,所制催化剂表现出比Au-Pt/WO_x更好的催化活性,1,3-丙二醇时空收率为0.078 g_(1,3-PDO)/(g_(cat)·h),是后者的1.95倍.值得一提的是,Au-Pt/WO_x催化剂在低压时活性较高,而Pt/Au/WO_3催化剂活性则在压力的升高而提高;另外反应温度的升高导致副产物正丙醇的选择性上升,1,3-丙二醇的选择性降低.因此,适宜的反应条件为155 ℃和5 MPa.与Pt/WO_3和Pt/WO_x相比,Pt/Au/WO_3表现出了更优异的催化性能,其1,3-丙二醇的时空收率是Pt/WO_3的2.36倍和Pt/WO_x的4倍.为了探究Au的掺入对Pt/WO_x催化剂性能的影响,通过XRD,TEM,H_2-TPR和XPS等技术对催化剂进行了深入表征.结果表明,与Pt/WO_3相比,Pt/Au/WO_3-600催化剂的XRD衍射峰向小角度偏移,其原因是Au3+离子半径(0.85?比W6+的(0.60?大,Au^(3+)以取代晶格W^(6+)�
- 杨超军张帆雷念雷念刘菲苗治理刘菲苗治理王爱琴
- 关键词：双金属1,3-丙二醇
- Pt/Nb-WO_x催化甘油选择氢解制1,3-丙二醇:Nb掺杂抑制WO_x的过度还原（英文）被引量：9
- 2018年
- 随着生物柴油产业的快速发展,甘油作为副产物大量过剩,通过甘油氢解制备具有高附加值的丙二醇既符合原子经济的原则,又具有重要的学术研究意义和应用价值.其中选择氢解制备1,3-丙二醇,因其产物在新型聚酯材料合成中的重要应用而备受关注,被认为是最具工业应用潜力的甘油转化工艺之一.但是由于反应空间位阻效应和热力学上的限制,甘油氢解制备1,3-丙二醇仍存在很大的挑战.目前,可高选择性制得1,3-丙二醇的催化剂体系主要是铱–铼催化剂和铂–钨催化剂两类;且反应通常需要较苛刻的压力.在我们的前期工作中,单原子/准单原子Pt催化剂(Pt/WO_x)成功突破了这一压力壁垒,实现了在较低(1 MPa)氢气压力下优异的甘油选择氢解制1,3-丙二醇活性;但是该催化剂的耐压性能较差,是长期反应后失活的一个主要原因,且随着氢气压力的进一步升高,Pt/WO_x催化剂活性大幅下降.研究发现,在高压氢气下,单原子/准单原子催化剂Pt/WO_x中的WO_x易被过度还原,导致催化剂失活,大大限制了该系列单原子催化剂在涉氢催化反应中的应用.因此,通过载体改性设计制备具有良好氢气稳定性的载体,有可能拓宽催化反应的氢压窗口.一般来讲,可以通过掺杂来改变载体的电子结构、表面化学性质等,进而改变催化剂活性、选择性和稳定性.为了提高单原子/准单原子催化剂(Pt/WOx)在高压氢气中的稳定性,本文采用原位掺杂法制备了一系列具有不同掺杂量、结构、及物化性质的Nb-WOx载体,并通过物理吸附,XRD,SEM,HRTEM,Raman,XPS对其进行表征.结果发现Nb掺杂的介孔WO_x仍保持较高的比表面积(~136 m^2/g);且当Nb掺杂量增加至2 wt%时,WO_x由一维针状堆积转变为二维片状堆积;至5 wt%时,变为三维球状堆积.以所得的Nb-WO_x为载体,我们制备了一系列Pt高度分散的Pt/Nb-WO_x催化剂,并考察了其在甘油选择性氢�
- 杨曼赵晓晨任煜京王佳雷念王爱琴王爱琴
- 关键词：甘油1,3-丙二醇
- 一种多元醇氢解催化剂的还原方法及催化剂和应用
- 本发明涉及一种优化的多元醇氢解催化剂的还原方法。催化剂由载体A和活性组分B组成，载体A为氧化铝、氧化钼、氧化钨、氧化硅、氧化钛或氧化铈中的一种。活性组分B为贵金属铂、钯、铑、金中的一种。通过结合硼氢化钠水溶液或醇溶液为还...
- 王爱琴周茂祥雷念杨曼
- 文献传递
- 助剂对铂-钨催化剂体系催化氢解甘油制1,3-丙二醇性能的影响（英文）被引量：7
- 2016年
- 甘油作为生物柴油产业的副产物大量过剩,通过甘油氢解制备具有高附加值的丙二醇既符合原子经济的原则,又具有重要的学术意义和应用价值.尤其是选择氢解制得1,3-丙二醇,因其产物在新型聚酯材料合成中不可替代的作用而备受关注,被认为是最具工业应用潜力的甘油转化工艺之一.目前,可高选择性制得1,3-丙二醇的催化剂体系主要是为铱-铼催化剂和铂-钨催化剂两类.前期工作表明,氧化钨担载的铂单原子/准单原子催化剂(Pt/WOx)具有优异的低压活性(1 MPa氢气)和1,3-丙二醇时空收率.然而在该温和条件下,催化产物仍然以过度氢解的产物正丙醇为主.一般来讲,引入助剂可以通过改变活性组分的电子结构、覆盖不利反应位点、调变载体表面化学性质等来改变催化剂的催化活性、选择性和稳定性.我们以单原子/准单原子催化剂Pt/WOx和担载型催化剂Pt/WOx/Al2O3为催化剂母体,引入过渡金属和贵金属助剂,考察助剂对氢解反应活性和选择性的影响,并对比有无氧化铝载体时助剂对反应活性的影响.对于Pt/WOx体系,La和Fe的引入有助于甘油转化率和1,3-丙二醇选择性的提高,同时也明显地提高了催化剂的稳定性.其中0.1%La是最佳引入量.然而,对于担载型催化剂Pt/WOx/Al2O3,La的引入在提高1,3-丙二醇选择性的同时,甘油的转化率也有一定程度下降.但由于Pt/WOx/Al2O3催化剂的本征活性较高,通过加入助剂提高1,3-丙二醇的选择性在实际应用中更为重要.表征分析表明,无论对于Pt/WOx还是Pt/WOx/Al2O3催化剂,大部分的La都在Pt颗粒上;同时La的引入提高了催化剂的酸量.在贵金属助剂中,Ru,Ir改性的Pt/WOx和Pt/WOx/Al2O3催化剂上,1,3-丙二醇的收率均有所降低,Ru助剂的降低幅度较小.相反,助剂Rh对Pt/WOx和Pt/WOx/Al2O3催化剂上反应性能的影响截然不同:Rh/Pt/WOx催化剂上1,3-丙二醇的收率从13.1%降到8.7%,Rh/Pt/WOx/Al2O
- 王佳雷念杨超军苏杨赵晓晨王爱琴
- 关键词：氢解1,3-丙二醇助剂
- 多活性组分催化剂在甘油氢解制备1,3-丙二醇中的应用
- 该专利涉及一种甘油氢解制备1,3‑丙二醇的催化剂及其制备方法，催化剂包括的氧化钨‑氧化铝(WO<Sub>3</Sub>‑Al<Sub>2</Sub>O<Sub>3</Sub>)复合载体和活性组分钌、铑、钯、铱、铂中的一种...
- 王爱琴雷念王佳赵晓晨张涛
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- MoOx对Pt/WOx催化剂在甘油选择性氢解制1,3-丙二醇反应中的促进作用
- 随着人们对环境问题的持续关注,一大批新型洁净能源涌现出来,生物柴油因此得到极大发展及应用,作为其副产甘油如果得不到有效处理将成为新的污染源.另一方面,作为新型聚酯材料PTT 原料且具有更高附加值的1,3-丙二醇远远不能满...
- 王佳赵晓晨雷念杨超军李林王爱琴
- 关键词：甘油1,3-丙二醇氢解
- 优化的多元醇氢解催化剂活化方法
- 本发明涉及一种优化的多元醇氢解催化剂的活化方法。主要解决甘油氢解制备1,3‑丙二醇催化剂的还原过程中存在的催化剂活性组分难激活，导致还原后的催化剂在反应过程中原料转化率低，目的产物选择性低的技术问题。催化剂由载体和活性组...
- 王爱琴雷念刘菲苗治理
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