谭媛
- 作品数：13 被引量：10H指数：2
- 供职机构：中国科学院大连化学物理研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院战略性先导科技专项浙江省自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 一种制备负载型小颗粒金催化剂的方法
- 此发明涉及到一种负载型小颗粒金催化剂的制备方法。该方法分为两步：第一步采用浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法、超声法、微波法、阴离子交换法或者阳离子交换法等方法制得负载型金催化剂的前驱体；第二步将负载型金催化剂的前驱体重新分散...
- 刘晓艳谭媛王爱琴张涛
- 文献传递
- 常压低温等离子体有效去除催化CO氧化的金原子团簇的保护剂（英文）被引量：2
- 2018年
- 采用介质阻挡放电等离子体技术可以在低温、常压下实现对纳米金催化剂中保护基团的有效去除.本文通过对不同保护基团(聚乙烯吡咯烷酮和半胱氨酸)保护的金催化剂进行等离子体预处理,发现采用该技术能有效去除载体中的层间阴离子,还可能将金原子与保护基团之间的化学键打断.通过X射线粉末衍射对等离子体处理后的样品和未经处理的样品进行表征,发现经等离子体处理后的样品,载体从水滑石结构变为复合氧化物结构,这说明等离子体处理可将载体中的羟基和羰基除去,从而引起载体结构变化.热重分析结果显示,经等离子体处理后的样品失重量(19%-23%)与未处理样品的失重量(31%)相比差10%左右,这说明采用该方法可以在一定程度上去除纳米金表面保护基团和载体的层间阴离子.用紫外-可见光谱和高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜对催化剂中金颗粒的尺寸分布和平均粒径进行分析,发现金颗粒在等离子体处理过后其粒径没有发生严重聚集,平均粒径由未处理时的1.4-1.7 nm轻微长大至2.4-3.7 nm.以含硫醇化合物(半胱氨酸)保护的金原子团簇催化剂为例考察了等离子体不同处理时间的影响,发现随着处理时间从25 min延长至150 min,样品的颜色从浅紫色变为暗紫色.结合XRD和TGA等结果可知,随着处理时间的延长,催化剂中保护基团的去除度逐渐提高.CO氧化反应活性评价结果显示,与未经处理的样品相比,经等离子体处理后的样品催化CO氧化反应活性有明显提高,且随预处理时间延长,活性有提高的趋势.动力学测试结果表明,经等离子体处理后的样品催化CO氧化的表观活化能低至1.2-2.9 k J/mol,接近于文献中报道的Au/TiO_2催化剂.这说明作为一种催化剂处理方法,介质阻挡放电等离子体技术可以有效去除催化剂中的保护剂,且因其处理条件相对温和,可在一定程度上保持金�
- 谭媛刘华刘晓艳刘晓艳王爱琴刘昌俊
- 关键词：等离子体纳米金催化剂一氧化碳氧化
- Pd/ZnO在乙炔选择加氢反应中的不同催化机制研究(英文)被引量：7
- 2016年
- 化学选择性是评价催化剂性能最重要的参数之一,它直接决定了产物的经济价值及后续的分离成本.传统的负载型金属催化剂由于其金属粒径分布不均,且不同原子数组成的粒子通常具有特征产物选择性,从而限制化学选择性的提高;另一方面,对于金属多原子活性中心,反应物在催化剂表面可以存在多种吸附构型进而衍化为不同产物,产物可控性差.因此,获得金属尺寸均一,且具有原子分散的活性中心,即单原子催化剂,成为官能团多相催化转化高选择性的迫切需求.本课题组通过400 oC还原1%-Pd/ZnO得到PdZn金属间化合物,依据其规律排布的Pd-Zn-Pd单元获得Pd基单原子催化剂.该催化剂在乙烯化工中少量乙炔的加氢转化反应中获得令人欣喜的催化性能——兼具有乙炔的高转化率和乙烯的高选择性.结合微量吸附量热、理论计算等表征,Pd活性中心在PdZn金属间化合物中的特殊空间排布是其优异催化性能的根源,即乙炔以较强的σ键吸附在两个相邻的单Pd金属中心,易吸附活化加氢生成乙烯,而乙烯则吸附于单Pd金属中心,较弱的π键形式吸附有利于其脱附避免过渡加氢.基于前期研究,构筑具有均一单金属中心的负载型单原子催化剂是获得高选择性的另一有效方法,且较之于PdZn金属间化合物催化剂,该类单原子催化剂兼具有原子利用率最大化的优点.本文采用等体积浸渍法制备Pd/ZnO催化剂,通过降低Pd金属含量(1 wt%→0.1 wt%→0.01 wt%)并在较低的温度下(100 oC)还原(H2-TPR表明高温还原形成PdZn金属间化合物型合金)得到负载型单原子催化剂(Pd1/ZnO SAC).高分辨电镜结果表明,当Pd负载量由1%降至0.1%,金属纳米颗粒的粒径尺寸显著降低,而在0.01%-Pd/ZnO催化剂表面,Pd活性中心则以单原子状态分散于载体ZnO表面.X-射线吸收光谱及电子能谱表明,随着负载量的降低,Pd活性物种具有更高的正电性.该催
- 周慧然杨小峰王爱琴苗澍刘晓艳潘晓丽苏杨李林谭媛张涛
- 关键词：乙炔加氢化学选择性钯
- 一种制备负载型小颗粒金催化剂的方法
- 此发明涉及到一种负载型小颗粒金催化剂的制备方法。该方法分为两步：第一步采用浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法、超声法、微波法、阴离子交换法或者阳离子交换法等方法制得负载型金催化剂的前驱体；第二步将负载型金催化剂的前驱体重新分散...
- 刘晓艳谭媛王爱琴张涛
- 纳米金催化肉桂醛选择加氢制肉桂醇被引量：1
- 2021年
- α,β-不饱和醛/酮选择加氢生成不饱和醇是化学工业中一类重要反应,在精细化工生产中具有广泛应用,近年来吸引了研究者的广泛关注.该类反应因涉及不饱和官能团和碳氧双键的选择加氢而颇具挑战性:以肉桂醛选择加氢生成肉桂醇反应为例,肉桂醛分子中同时含有共轭的C=C双键和C=O双键,从热力学角度上看, C=O双键键能比C=C双键键能大,因而碳碳双键比碳氧双键更容易被活化从而加氢得到饱和醛;从动力学角度上看, C=C双键也比C=O双键更容易加氢.对于传统的铂族贵金属催化剂,其应用于该类反应时往往存在选择性低,容易深度加氢等问题.负载型金催化剂此前被报道在该类反应中表现出高选择性,然而在反应物接近完全转化时,目标产物也容易发生过度加氢生成饱和醇.前期的研究结果发现用锌铝水滑石作载体,硫醇稳定的金原子团簇(Au25)作为金的前驱体制备负载型金催化剂时,其在不饱和芳香硝基化合物的选择加氢反应中表现出很高的选择性.考虑到在肉桂醛分子中C=O双键的加氢相比于C=C双键更加困难,因此,本工作尝试将上述催化剂应用于以肉桂醛为代表的不饱和醛/酮选择加氢反应中.考察了反应温度、氢气压力以及溶剂效应对反应活性的影响,结果发现升高温度或提高压力都能明显提升反应速率,然而不同的溶剂对催化性能影响很大,当以具备氢转移能力的异丙醇和乙醇作为反应溶剂时,催化活性和选择性最优,在反应温度为130 ℃,氢气压力为15 atm,异丙醇为溶剂时反应5 h,肉桂醛的转化率和肉桂醇的选择性可以达到98.3%和95.4%,并且延长反应时间至15h,目标产物也不会发生过度加氢生成苯丙醇,其选择性可以维持在95%以上.为了研究该催化剂高活性和高选择性的原因,制备了不同粒径大小和不同载体负载的金催化剂,结果发现相比于其它负载型金催化剂,以锌铝
- 谭媛刘晓艳刘晓艳张磊磊刘菲王爱琴
- 关键词：金团簇肉桂醇选择加氢肉桂醛
- 一种负载型金原子簇催化剂的应用
- 本发明涉及一种负载型金原子簇催化剂在芳香硝基化合物选择加氢反应中的应用。催化剂的制备是以含硫醇的生物试剂作为保护剂，预先制得含金原子团簇的前驱体，然后将其浸渍于载体上，经过一定温度干燥、焙烧，得到可直接应用于芳香硝基化合...
- 刘晓艳谭媛王爱琴张涛张磊磊
- 文献传递
- 一种高效催化不饱和醛酮选择加氢生成不饱和醇的金原子簇催化剂
- 此发明涉及到一种高效催化不饱和醛酮选择加氢生成不饱和醇的金原子簇催化剂。其中催化剂的制备是将巯基保护的金原子簇浸渍于不同的载体上，经干燥、焙烧，得到可直接应用于不饱和醛酮选择加氢反应的催化剂。该催化剂在较宽的温度范围内表...
- 刘晓艳谭媛张磊磊刘菲王爱琴张涛
- 文献传递
- Au/ZnO催化剂及制备和在乙炔选择加氢反应中应用
- Au/ZnO催化剂及制备和在乙炔选择加氢反应中应用。此发明涉及到一种用于乙炔选择加氢反应的Au/ZnO催化剂。该催化剂以不同形貌的ZnO作为载体，然后将Au负载于载体上，经过一定温度干燥、焙烧，得到可用于乙炔选择加氢反应...
- 刘晓艳柴梦倩谭媛裴广贤王爱琴张涛
- 文献传递
- 一种负载型金原子簇催化剂的应用
- 本发明涉及一种负载型金原子簇催化剂在芳香硝基化合物选择加氢反应中的应用。催化剂的制备是以含硫醇的生物试剂作为保护剂，预先制得含金原子团簇的前驱体，然后将其浸渍于载体上，经过一定温度干燥、焙烧，得到可直接应用于芳香硝基化合...
- 刘晓艳谭媛王爱琴张涛张磊磊
- 负载型金原子簇催化剂高效催化肉桂醛选择加氢生成肉桂醇
- 肉桂醇作为一种重要的有机合成中间体,在香料、香精、医药、化妆品等精细化工品的合成中具有广泛的应用.由于肉桂醛分子中同时含有C=O 和C=C,而C=O 键能较C=C 键能大,且二者具有共轭作用,使得选择加氢C=O 键而保留...
- 谭媛刘晓艳王爱琴张涛
