刘昭
- 作品数:6 被引量:3H指数:1
- 供职机构:大连理工大学更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划中央高校基本科研业务费专项资金更多>>
- 相关领域:一般工业技术理学医药卫生环境科学与工程更多>>
- 溴的吸电子效应对Ru-bda(H2bda=2,2′-联吡啶-6,6′-二羧基)型催化剂催化水氧化的性能影响(英文)被引量:2
- 2015年
- 太阳能高效转化和利用是实现能源结构调整、节能减排、保障社会健康发展的重要途径.光解水制氢是实现太阳能转化成化学能,解决能源需求和环境污染一个理想方法,其中水氧化反应是制约太阳能转化的关键.近几十年来,科学家们一直致力于开发高效、稳定的水氧化催化剂,以实现高效水分解获得太阳能转化为化学能所需的质子和电子.在众多水氧化催化剂中,基于Ru的分子催化剂因其结构简单、效果突出,受到人们广泛关注.本文报道了一系列Ru-bda类型的单核Ru催化剂,通过在核心配体上进行Br取代,获得三个新催化剂2,3,5,[Ru(Ln)(picoline)2](H2L1=4-溴-2,2′-联吡啶-6,6′-二羧酸(4-Br-bda),picoline=4-甲基吡啶,2;H2L2=4,4′-二溴-bda,3)和[Ru(L1)(isoquinoline)2]5(isoquinoline=异喹啉),并对其结构进行全面的表征.电化学结果表明,在核心配体中引入Br原子导致催化剂氧化中心的氧化电位有所增加,其原因是取代基Br的吸电子能力降低了中心金属Ru的电子云密度,从而使其氧化电位升高.在催化水氧化反应中,以硝酸铈铵为氧化剂,在p H=1.0的水溶液中对催化剂1-5的催化水氧化活性进行研究.研究发现反应随着取代基Br的引入,催化剂催化水氧化活性逐渐降低,说明在核心配体上的引入吸电子基团不利于Ru-bda型催化剂催化活性的提高.为了深入了解Br取代基效应对催化剂活性的影响,本文重点研究了催化剂1-5的动力学过程和催化水氧化机理.在酸性条件下,通过利用紫外-可见吸收光谱仪研究氧化剂Ce(IV)在360 nm处的紫外吸收变化,进而阐明催化剂催化水氧化的反应机理.保持氧化剂Ce(IV)的初始浓度为1.5 mmol/L,改变催化剂的浓度为0.1μmol/L至6.0μmol/L,对反应最初10 s的数据进行线性拟合和对数计算,分别得到的催化剂1-5的反应级数为2.08,1.79,1.61,2.19和1.90,这表明催化剂2和3与催化剂1的反应机理有所不同.由�
- 刘昭高岩于泽张敏刘建辉
- 七配位Ru-OOH催化水氧化中间体的捕捉
- 高岩刘昭
- 全氟磺酸膜中质子限域结构和迁移特性的分子动力学研究
- 燃料电池被认为是未来主要的能源转换技术。质子交换膜燃料电池不仅具有一般燃料电池的普遍优点,而且还拥有启动时间短、效率高等优异特性。一直以来备受广泛关注与研究,也是未来氢能时代理想的节能技术之一。质子交换膜是质子交换膜燃料...
- 刘昭
- 关键词:燃料电池质子交换膜分子动力学
- 配体修饰对Ru--bda型催化剂催化水氧化机理影响的研究
- 催化水氧化机理作为研究均相催化水氧化体系的核心,对水分解反应的进行起着决定性作用。明确水氧化机理有利于设计开发高效、稳定、廉价的水氧化催化剂,实现高效分解水制氢,进而更好地将太阳能转化成为人类可以利用的化学能。论文设计合...
- 刘昭
- 铜(Ⅱ)金属有机骨架复合膜的制备及其抗菌性能
- 抗菌材料在食品包装、水处理、医疗等领域受到了越来越广泛的关注,设计合成低毒、低成本、稳定、高效、环境友好的抗菌材料是当前的研究热点。然而,目前普遍使用的金属有机骨架(MOFs)配体价格昂贵,MOFs粉体不易加工以及单一抗...
- 刘昭
- 关键词:光热
- 文献传递
- 铜(II)金属有机骨架复合膜的制备及其抗菌性能
- 抗菌材料在食品包装、水处理、医疗等领域受到了越来越广泛的关注,设计合成低毒、低成本、稳定、高效、环境友好的抗菌材料是当前的研究热点。然而,目前普遍使用的金属有机骨架(MOFs)配体价格昂贵,MOFs粉体不易加工以及单一抗...
- 刘昭
- 关键词:聚乳酸抗菌性能