龚静静 作品数:3 被引量:10 H指数:2 供职机构: 南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 更多>>
PtSnNa/SUZ-4:丙烷脱氢反应的高效催化剂(英文) 被引量:8 2017年 丙烷脱氢制丙烯是优化利用炼厂气和油田伴生气资源的一条重要途径.随着丙烯需求量的逐步增加,丙烷脱氢制丙烯日益受到重视.负载型PtSn/γ-Al_2O_3催化剂具有优良的丙烷脱氢活性和选择性,但在高温、低氢压的反应条件下,催化剂易积炭而失活.近年来,选用了微孔分子筛如ZSM-5和介孔分子筛如SBA-15和MCM-41作为PtSn催化剂的载体,结果表明,具有规整孔道结构的负载型PtSn/分子筛催化剂的丙烷脱氢反应稳定性明显优于PtSn/γ-Al_2O_3催化剂.SUZ-4分子筛与ZSM-5分子筛结构相似且孔径相当,所不同的是ZSM-5由十元环交叉孔道组成,而SUZ-4由十元环和八元环孔道垂直相交组成.我们用微型催化反应装置结合XRD、BET比表面积和孔体积测试、NH_3吸附-程序升温脱附(NH_3-TPD)、氢化学吸附、热重分析(TG)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和程序升温氧化(TPO)等多种物理化学手段研究了负载型PtSnNa/SUZ-4和PtSnNa/ZSM-5催化剂的结构和丙烷脱氢反应性能,以及这两种催化剂在丙烷脱氢反应中催化性能差异的原因.实验结果显示,在丙烷脱氢反应中,负载型PtSnNa/SUZ-4催化剂上丙烯选择性和反应稳定性明显优于PtSnNa/ZSM-5催化剂,说明载体一定程度上会影响催化剂上丙烷脱氢反应性能.XRD,BET比表面积和孔体积测试等表征手段结果表明,SUZ-4和ZSM-5的孔体积和比表面积比较接近,载体的结构又类似,且两者的积碳量也相近,故载体的基本性质和积碳量的差异不是引起催化剂性能差异的原因.NH_3-TPD结果表明,H-SUZ-4的酸强度明显强于H-ZSM-5.由于浸渍法制备负载型PtSn催化剂所用前体为具有强酸性的混合溶液(H_2PtCl_6+SnCl_4),存在于SUZ-4分子筛孔道内表面的强酸中心不利于上述前体与SUZ-4分子筛孔道内表面结合.ZSM-5分子筛孔道内表面比较弱的强酸中心,促进了催化剂前体在ZSM-5分子筛孔道内表面的分散与结合.和ZSM-5为载体� 周华兰 龚静静 许波连 邓生财 丁元华 俞磊 范以宁丙烷脱氢负载型PtSnNa/SUZ-4催化剂中Na+助剂组分的作用 用微型催化反应装置结合X-射线衍射(XRD)、H化学吸附、NH吸附-程序升温脱附(NH-TPD)和H-程序升温还原等多种物理化学手段研究了丙烷脱氢负载型PtSnNa/SUZ-4催化剂中Na助剂组分的作用,结果表明Na组分... 龚静静 李书超 周华兰 许波连 范以宁文献传递 丙烷脱氢负载型PtSnNa/SUZ-4催化剂中Na^+助剂组分的作用 被引量:2 2015年 用微型催化反应装置结合X射线衍射(XRD)、H2化学吸附、NH3吸附-程序升温脱附(NH3-TPD)和H2-程序升温还原等多种物理化学手段研究了丙烷脱氢负载型Pt Sn Na/SUZ-4催化剂中Na+助剂组分的作用。结果表明,Na+组分可中和SUZ-4载体表面的强酸中心、提高催化剂的Pt金属分散度、抑制脱氢产物的裂解和积炭的生成,从而提高催化剂的丙烷脱氢选择性和反应稳定性。但是过量Na+组分的存在会削弱Sn物种与载体之间的相互作用,使其易被还原,导致催化剂丙烷脱氢活性显著下降。 龚静静 李书超 周华兰 许波连 范以宁关键词:丙烷脱氢