张丽丽
- 作品数：2 被引量：8H指数：1
- 供职机构：太原理工大学更多>>
- 发文基金：国家高技术研究发展计划教育部长江学者奖励计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 噻吩在γ-Mo_2N(100)表面上加氢脱硫反应的密度泛函理论研究被引量：7
- 2014年
- 利用密度泛函理论研究了γ-Mo2N(100)表面上的噻吩加氢脱硫(HDS)过程.噻吩在γ-Mo2N(100)表面上不同作用形式的结构优化结果显示,η5-Mo2N吸附构型最稳定,具有最大的吸附能(-0.56 eV),此时噻吩通过S原子与Mo2原子相连平行表面吸附在四重空位(hcp位).H原子和噻吩在hcp位发生稳定共吸附,hcp位是噻吩HDS的活性位点.噻吩在γ-Mo2N(100)表面进行直接脱硫反应,HDS过程分为S原子脱除和C4产物加氢饱和两部分.过渡态搜索确定了HDS最可能的反应机理及中间产物,首个H原子的反应需要最大的活化能(1.69 eV),是噻吩加氢脱硫的控速步骤.伴随H原子的不断加入,噻吩在γ-Mo2N(100)表面上优先生成―SH和丁二烯,随后―SH加氢生成H2S,丁二烯加氢饱和生成2-丁烯和丁烷.由于较弱的吸附,H2S、2-丁烯和丁烷很容易在γ-Mo2N(100)表面脱附成为产物.
- 徐坤冯杰褚绮张丽丽李文英
- 关键词：噻吩氮化钼加氢脱硫反应机理密度泛函理论
- 苯加氢反应中助剂K对Ni_2Mo_3N催化剂耐硫性能的影响被引量：1
- 2015年
- 为提高Ni2M o3N在芳烃加氢过程中的耐硫性,采用络合物分解法制备以碱金属K为助剂的K-Ni2M o3N催化剂,并应用于0.01%(质量分数)噻吩存在下的苯加氢反应体系。研究表明,电子型助剂K的添加对于Ni2M o3N晶体结构无影响,但可以提高催化剂噻吩初始耐硫性至85%(苯转化率)。分析原因发现,碱金属助剂K改变了催化剂表面Ni物种电子状态,增加Ni原子表面电子密度,使得表面Ni呈富电子状态,削弱噻吩与Ni间相互作用。
- 褚绮冯杰张丽丽徐坤谢克昌
- 关键词：噻吩苯加氢
