张胜红
- 作品数：3 被引量：18H指数：3
- 供职机构：北京大学化学与分子工程学院分子动态及稳定态结构国家重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- SBA-15负载β-Mg_2V_2O_7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能被引量：3
- 2010年
- 以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.
- 张胜红张鸿鹏孙吉莹刘海超
- 关键词：丙烷氧化脱氢负载型催化剂
- ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂结构及其甲醇选择氧化性能的影响被引量：12
- 2010年
- 以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以及甲醇氧化反应性能的影响.在低于锆表面MoOx的单层分散阈值(～5nm-2)时,m-ZrO2比t-ZrO2能够更有效地分散MoOx,形成高分散的孤立或二维结构的MoOx物种,避免了晶相MoO3的出现.当Mo表面密度超过单层分散阈值后,经过600℃焙烧,MoOx与ZrO2载体发生固相反应生成晶相ZrMo2O8,m-ZrO2比t-ZrO2更有利于ZrMo2O8的生成.提高Mo表面密度,催化剂表面的酸性随之增强,说明晶相ZrMo2O8比分散的MoOx物种具有更强的酸性.t-ZrO2与MoOx作用形成的强酸中心更有利于催化甲醇脱水生成二甲醚,但m-ZrO2使得MoOx具有更高的氧化还原能力和催化甲醇选择氧化反应的活性.ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂影响的研究结果将有助于研究VOx等其它金属氧化物催化剂以及发展酸性和氧化还原性双功能催化剂体系.
- 张胜红张鸿鹏李为臻张伟黄华刘海超
- 关键词：四方氧化锆氧化钼甲醇
- 低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系被引量：4
- 2010年
- 基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-P-O、V-Sb-O、Mo-V-Te-Nb-O和V-Mg-O等几类典型的氧化物催化剂体系在这方面的研究进展.结合我们开发的Re-Sb-O催化剂体系,分析了多功能中心、活性位分离、两相协同效应等方面对金属氧化物催化剂的催化性能的影响.这些认识将有助于设计合成性能优异的催化剂及实现低碳烷烃的选择氧化活化和定向转化.
- 张胜红刘海超
- 关键词：低碳烷烃金属氧化物催化剂构效关系
