申恬
- 作品数：11 被引量：26H指数：4
- 供职机构：中国矿业大学（北京）化学与环境工程学院更多>>
- 发文基金：国家科技支撑计划中国博士后科学基金国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程更多>>
- 氧气对褐煤水蒸气气化半焦的活化及机理被引量：1
- 2018年
- 以胜利褐煤为原料,利用一段流化床/固定床石英反应器,进行N_2/O_2/H_2O/H_2O+O_2气氛的褐煤热解/气化实验。采用BET、Raman、FT-IR、微波消解ICP-AES、TGA等技术表征半焦。研究氧气添加对气化反应以及半焦结构和反应性的影响,解析了氧气对气化半焦的活化机理。结果表明,氧气添加可以改变半焦结构,活化半焦,从而促进转化率、H_2产率和CO_2产率的提高。氧气对气化半焦的活化作用主要包括两个方面,一是芳核与氧气发生氧化分解反应,破坏了芳环大π键,形成了新的官能团,从而促进了反应(C+H_2O→H_2+CO)的发生;二是随反应的进行,芳香大环(≥6)结构解聚为芳香小环(3-5)结构,同时氧原子进入芳核,形成缺陷位C-O-C,从而导致半焦微晶结构的缺陷程度提高、缩聚程度降低,进而导致半焦反应性和表面吸附作用提高,促进反应(CO+H_2O→H_2+CO_2)的发生。
- 申恬王永刚林雄超张海永许德平
- 关键词：褐煤气化拉曼光谱
- 高分散负载型铁基煤与生物质共液化催化剂及其制备方法
- 本发明公开了一种高分散负载型铁基煤与生物质共液化催化剂及其制备方法。其中，该方法包括：在20～70℃范围内，将5wt％～50wt％的碱金属多硫化物或多硫化铵溶液加入到粒径为10～150nm的炭黑中，以800～1500r/...
- 许德平王永刚郭相坤袁振申恬张斌
- 不同水蒸气浓度下褐煤气化半焦的活化及机理被引量：5
- 2017年
- 以胜利褐煤为原料,利用流化床/固定床石英反应器,进行褐煤气化实验,采用BET、Raman、FT-IR、微波消解ICPAES、TGA等技术表征半焦。结果表明,在800℃水蒸气气氛中,醚基裂解造成芳环间短链或无定形碳含量减少,从而削弱石墨化进程,进而提高芳香结构的缺陷程度,是半焦活化的内在原因。提高水蒸气浓度(10%-25%),半焦的反应性降低,是因为气化过程中半焦的活性位再生能力变弱,而反应(Ar,R-CO-Ar,R+2H_2O→Ar,R-O-Ar,R+2H_2+CO_2)增强,导致醚基含量增加,是半焦活性位再生能力变弱的内在原因。继续提高水蒸气浓度(25%-40%),半焦的反应性略有提高,是因为芳香小环(3-5环)缺陷结构含量增加,而反应(Ar,R-CH=CH_2+H_2O→Ar,R-CO-CH_3+H_2)和反应(Ar,R-+H-→Ar,R-H)增强是芳香小环缺陷结构含量增加的内在原因。
- 申恬王永刚程相龙林雄超
- 关键词：褐煤流化床活性位
- 兖州煤与木质素共液化反应性的研究被引量：4
- 2010年
- 采用单因素法,以四氢萘为供氢溶剂,以Fe2O3和S为催化剂,在高压釜内,研究了配比、温度、反应时间和初始氢压对兖州煤与木质素共液化反应性的影响.结果表明,在液化中适量添加木质素可提高兖州煤的液化反应性.综合考虑实验条件和经济成本,得到共液化的最佳工艺条件为:兖州煤:木质素(质量比)=9:1,440℃,60min,8MPa,在此条件下转化率与油产率分别为86.8%与62.9%.
- 毛素张凡郭相坤申恬侯志刚王永刚
- 关键词：兖州煤木质素
- 氧化反应对胜利褐煤水蒸气气化反应的促进作用Ⅱ.作用机理研究被引量：7
- 2017年
- 在φ80×3 000 mm耐高温不锈钢管反应器中,进行了N_2/N_2+O_2/N_2+H_2O/N_2+O_2+H_2O气氛下800和900℃的胜利褐煤气化实验,采用红外光谱、X射线光电子能谱、拉曼光谱和烟气在线分析等研究了添加氧气前后半焦的物理结构、官能团及煤气组成的变化,旨在探讨氧化反应促进水蒸气气化反应的作用机理。结果表明,氧化反应对水蒸气气化反应的促进作用可用半焦的微观结构变化和水蒸气气化解离吸附机理解释。氧化反应的开孔和扩孔作用使碳颗粒微孔数量、比表面积、孔容、吸附量明显增加,更多的碳表面活性位暴露出来,也促进了半焦中甲基、亚甲基、C=O键、C-O键的断裂和高活性的羧基COO-和大量氢自由基的生成,这些都有利于水蒸气气化反应的进行,尤其在高温和水蒸气含量较高时。同时,氧气的加入改变了反应气氛中CO_2、CO、H_2相对含量和水蒸气分子/活性炭原子内能,也有利于水蒸气气化反应的进行,这与水蒸气气化解离吸附机理相吻合。
- 程相龙王永刚孙加亮申恬张海永许德平
- 关键词：温和气化水蒸气气化微观结构解离吸附
- 氧化反应对胜利褐煤水蒸气气化反应的促进作用Ⅰ:宏观反应特性研究被引量：12
- 2017年
- 在φ80×3 000mm耐高温不锈钢管气流床反应器中,以150-180μm胜利褐煤为气化原料,考察了800和900℃时添加氧气前后褐煤转化率的变化,研究了氧化反应对水蒸气气化反应影响的宏观特征。结果表明,添加氧气后褐煤转化率明显大于O_2和H_2O气氛下褐煤转化率之和,即向水蒸气气氛添加氧气后褐煤转化率的增幅大于氧气氧化作用导致的褐煤转化率的增幅,随着H_2O含量增大以及温度的升高此现象愈加明显。该协同作用主要是氧化反应对水蒸气气化反应的促进作用造成的。利用φ40×200 mm石英圆筒流化床反应器进行了类似的实验,也发现了该协同作用。同时,借鉴收缩核模型并结合气流床气化实验条件推导了水蒸气气化宏观动力学方程,得到的速率方程(Z-(1-x))^(1/3)=(tβk_(H_2O)/Rρ_C)φ_(H_2O)=K_(H_2Oφ_(H_2O))与实验值吻合较好,添加氧气后水蒸气气化反应速率和水蒸气气化反应表观速率常数K_(H_2O)明显增大,这是氧气对水蒸气气化反应促进作用的动力学特征。
- 程相龙王永刚孙加亮申恬张海永许德平
- 关键词：温和气化水蒸气气化转化率
- 胜利褐煤外热式气流床温和气化建模研究:模型的求解及应用被引量：2
- 2017年
- 针对建立的一维气流床温和气化模型,研究了其求解过程、对实验结果预测的准确性、对不同条件下气化结果的预测及对参数敏感性的分析。结果发现,92%预测值误差小于20%,75%预测值误差小于10%。模型预测不同条件下的气化结果,与前人的理论研究和实验/工业化实践吻合。预测结果显示,随停留时间延长,褐煤转化率、H_2和CO_2含量先快速增加后缓慢增加,CO先增加后减小,尤其在较高水蒸气浓度和温度下;在1%O_2气氛下,褐煤燃尽时间小于0.5 s,明显小于气化反应时间;大粒径褐煤气化煤气中CO+H_2含量较高,可能与不同粒径半焦的孔隙结构和反应性有关。氧化反应CO和CO_2分配系数α,单位反应体积内褐煤颗粒的初始含碳质量Γ及气固相有效接触(碰撞)面积Λ,3个参数的物理意义可以很好地解释参数变化时褐煤转化率和煤气组成的变化,褐煤转化率对参数Γ,Λ,α的的敏感性相同,CO+H_2含量对α的敏感性最强,Λ次之,Γ最弱。
- 程相龙王永刚王永刚申恬
- 关键词：温和气化转化率粒径
- 不同反应器中氧化反应与水蒸气气化反应协同作用差异性被引量：1
- 2019年
- 在?80mm×3000mm气流床和?40mm×200mm流化床中进行了O_2、H_2O、H_2O+O_2气氛下800℃胜利褐煤气化实验,同时在流化床中进行了O_2、H_2O、H_2O+O_2气氛下半焦原位气化实验和H_2O气氛下半焦完全气化实验。比较了2种反应器中氧化反应与水蒸气气化反应协同作用的大小(强弱);结合实验条件利用缩核模型分别推导了2种反应器中协同作用影响下水蒸气气化反应速率方程;同时,从传质(扩散)速率、动力学、半焦-挥发分相互作用3方面探讨了2种反应器中协同作用存在显著差异的原因。结果发现,气流床中H_2O+O_2气氛下褐煤转化率明显大于H_2O和O_2单独气氛下褐煤转化率之和,其差值稳定在2.11%～4.01%,而在流化床中差值仅为0～0.75%,相对流化床,气流床中协同作用更明显。这是由于,在流化床中水蒸气向炭粒表面扩散的传质速率约为气流床的11%～25%,水蒸气气化过程受气膜扩散控制,炭粒表面水蒸气全部参与气化反应,炭粒表面无"多余"水分子,氧气开孔/扩孔作用提供的活性位"闲置",而气流床中气化反应为速控步,炭粒表面有"富裕"水分子,可充分利用氧气开孔/扩孔作用提供的活性位,促进作用显著;挥发分-半焦相互作用不是流化床反应器中协同作用不显著的原因。
- 程相龙郭晋菊王永刚申恬孙加亮张海永
- 关键词：水蒸气气化气流床流化床
- 高分散负载型铁基煤与生物质共液化催化剂及其制备方法
- 本发明公开了一种高分散负载型铁基煤与生物质共液化催化剂及其制备方法。其中，该方法包括：在20～70℃范围内，将5wt％～50wt％的碱金属多硫化物或多硫化铵溶液加入到粒径为10～150nm的碳黑中，以800～1500r/...
- 许德平王永刚郭相坤袁振申恬张斌
- 文献传递
- 胜利褐煤水蒸气低温气化反应性研究
- 随着中国经济结构转型,洁净煤技术愈发得到重视。煤气化既是煤液化、合成气制化学品、发展多联产系统的基础,又是整体气化联合循环(IGCC)系统的关键技术。煤气化是一个总包反应,包含了复杂多样的反应过程。煤炭进入气化炉后,首先...
- 申恬
- 关键词：褐煤气化焦油
- 文献传递
