刘小青
- 作品数：3 被引量：30H指数：3
- 供职机构：华南理工大学环境与能源学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程更多>>
- MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性被引量：7
- 2015年
- 采用水热合成方法制备含锰的SAPO-34分子筛(MnSAPO-34)催化剂,考察了锰投加量、焙烧温度及晶化时间对催化剂氨选择性催化还原(SCR)氮氧化物反应活性的影响,并通过X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等多种分析手段对催化剂进行表征.活性测试结果表明,当MnO与P_2O_5的摩尔比n_(MnO)/n_(P_2O_5)=0.1,采用6h晶化时间,550℃焙烧制备的MnSAPO-34分子筛具有最佳SCR活性NO_x转化率接近100%,N_2选择性高于80%.分析结果表明,Mn的引入对分子筛的晶体及多孔结构有较大影响过多的引入会降低结晶度及产生非骨架锰氧化物,同时还会降低分子筛的比表面积和孔容,但焙烧温度的降低以及晶化时间的缩短可以提高分子筛的比表面积和孔容.高温焙烧后分子筛表面出现了高氧化态锰物种,以Mn^(4+)为主,而提高Mn^(3+)的比例则有利于提高催化活性.在适当的合成条件下,Mn的引入可增强分子筛对NO和NH_3分子的吸附,而强吸附态NO及强吸附态NH_3的相互作用可能是催化活性快速提高的原因.
- 陈锋黄碧纯杨颖欣刘小青喻成龙
- 关键词：选择性催化还原氮氧化物SAPO-34分子筛X射线光电子能谱程序升温还原程序升温脱附
- Zr改性MnO_x/MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性被引量：13
- 2014年
- 以ZrO(NO3)2·2H2O为前驱体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行了改性并负载MnOx制备了MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂.考察了Zr对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应活性的影响,并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征.结果表明Zr的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用,当Zr负载量为30%时,催化剂活性最佳.X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附的表征结果分析表明,适量的Zr改性促进了MnOx在载体表面的分散,增强金属氧化物与MWCNTs之间的作用,也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径.X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的分析结果则显示,Zr能提高催化剂表面化学吸附氧浓度,促进Mn3+转化为Mn4+,从而使催化剂表面的活性位点增多,氧化还原能力增强,同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度,促进了NH3的吸附,是MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂低温SCR活性提高的主要原因.
- 杨超刘小青黄碧纯吴友明
- 关键词：选择性催化还原锰氧化物多壁碳纳米管
- MnO_x/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH_3-SCR活性被引量：11
- 2016年
- 分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO_x,制备了一系列MnO_x/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH_3选择性催化还原(SCR)(NH_3-SCR)NO_x的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnO_x/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH_3-SCR性能及N_2选择性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N_2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)以及NO/O_2程序升温脱附-质谱(NO/O_2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示,采用不同方法制备催化剂时,其表面MnO_x的存在形式和晶相结构不同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnO_x以及MnO_2晶型,具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn^(4+)和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸。因此,催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO_2,从而表现出最佳低温活性。同时,三种制备方法均能使MnO_x相对均匀分散在SAPO-11表面。SAPO-11对催化剂表面MnO_x物种的形成具有一定的影响,从而影响催化剂的酸性,拓宽了MnO_x的活性温度窗口,提高了催化剂的N_2选择性。
- 刘小青李时卉孙梦婷喻成龙黄碧纯
- 关键词：选择性催化还原氮氧化物SAPO-11分子筛沉淀法锰氧化物
