石宝宝 作品数:9 被引量:15 H指数:3 供职机构: 太原理工大学化学化工学院 更多>> 发文基金: 山西省自然科学基金 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
甲醇定向转化制二甲苯的复合分子筛ZSM-5/EU-1的合成及其应用 被引量:8 2014年 以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料,采用EU-1晶种,通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5/EU-1复合分子筛。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征,并在连续流动固定床反应器上考察了该分子筛催化剂对甲醇N-甲苯反应的催化性能。结果表明-含杂原子微孔结构的ZSM-5/EU-1复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,平均孔径明显增大,当催化剂的酸强度和酸量增大时,有利于甲醇芳构化趋势以及二甲苯优先扩散。B-ZSM-5/EU-1催化产物中芳烃在油相中的选择性达到84-70%;B-ZSM-5/EU-1和Fe-ZSM-5/EU-1两种分子筛催化产物的芳香烃中二甲苯的含量最高,分别为41-32%~45-88%和33-88%~39-16%。由于B-ZSM-5/EU-1较高的酸性、酸量和相对较小的孔道内径(0-8060nm),较Fe-ZSM-5/EU-1更有利于产物中二甲苯的生成;不仅如此,B-ZSM-5/EU-1复合分子筛催化产物中对二甲苯在二甲苯中选择性范围为29-75%~47-47%;不过,Fe-ZSM-5/EU-1产物中对二甲苯在二甲苯中的含量最高可达53.75%,这是由于Fe-ZSM-5/EU-1复合分子筛的粒径较大,为催化反应提供了较长的孔道结构,易使产物中邻、间二甲苯在扩散过程中异构化转化为对二甲苯的缘故。 杨冬花 王新波 石宝宝 武正簧 李晓峰 窦涛关键词:晶种法 ZSM-5 酸性 二甲苯 一种甲醇转化制二甲苯催化剂及其制备方法 本发明公开了一种甲醇转化制二甲苯催化剂,由ZSM-5/EU-1复合分子筛和硼元素构成,ZSM-5/EU-1复合分子筛占催化剂重量的95wt%~99.5wt%,其中ZSM-5分子筛与EU-1分子筛的重量比为1:0.1~10... 杨冬花 王新波 武正簧 石宝宝 李晓峰 窦涛文献传递 含铁系元素的EU-1分子筛的水热晶化动力学 被引量:1 2013年 以实验室自制的溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂,通过水热法快速合成出含Fe,Co或Ni杂原子的EU-1分子筛.通过研究晶化过程中电位和相对结晶度的变化,得出了晶化过程中胶体粒子表面电荷及动力学参数.结果表明,Fe,Co或Ni的引入对EU-1分子筛晶核的形成有很好的促进作用,Fe,Co或Ni阳离子的空d轨道可以加速低聚物硅的形成,这些结构在晶化过程中加速了晶体的成核和生长,导致其成核时间明显缩短,成核速率和晶体生长速率显著加快,表观活化能减小.表观成核活化能E n大于表观生长活化能E g,说明成核过程是速率控制步骤,因此采用较高的晶化温度有利于含铁系元素的EU-1分子筛成核,且能加快晶体生长过程. 杨冬花 石宝宝 王新波 武正簧 刘霞 窦涛关键词:表观活化能 结晶动力学 ZETA电位 金属原子 新型磷酸硅铝分子筛SAPO-53的合成与表征 被引量:2 2014年 以氢氧化已烷双铵(R(OH)2)为模板剂,采用水热条件合成了高结晶度的SAPO-53分子筛。并采用XRD、SEMEDX、FT-IR、MAS NMR、电泳仪、N2吸附-脱附、TG-DTG等手段对合成的分子筛进行表征。考察了硅铝比、磷铝比、模板剂的用量以及晶化时间等条件对合成SAPO-53分子筛的作用。29Si MAS NMR表明,Si主要以四配位形式进入了AlPO4-53的骨架中,SAPO-53相对结晶度先增加后开始缓慢下降,Zeta电位值先增加后保持不变,与以甲胺为模板剂合成相比,氢氧化已烷双铵的用量比甲胺减少了一半,同时缩短了晶化时间,降低了合成的难度。通过计算得到SAPO-53的表观生长速率大于成核速率,说明成核过程是速率控制步骤。 杨冬花 石宝宝 王新波 武正簧 窦涛 郑子良 代蓉关键词:ZETA电位 ITQ-13分子筛合成及DFT理论计算 被引量:3 2014年 以氢氧化已烷双铵(R(OH)2)和溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂分别合成了ITQ-13、B-ITQ-13、Al-ITQ-13分子筛,采用XRD、SEM-EDX、N2吸附-脱附、FT-IR、MAS NMR等手段对合成的分子筛进行表征,比较了两种模板剂合成的ITQ-13分子筛的性质,以溴化六甲双铵(HMBr2)为模板剂,在碱性加晶种的条件下,反应3~10 d合成出了ITQ-13以及含杂原子B、Al的ITQ-13分子筛,降低了合成的成本.以溴化六甲双铵为模板剂合成的ITQ-13晶貌有块状和球形针状堆积混合晶貌组成,孔道宽,晶粒因堆积形成的介孔居多.量子力学中的密度泛函理论(DFT)计算Ge、B、Al同晶取代Si在ITQ-13分子筛9个不同T位的分布,T5位对于ITQ-13分子筛的特殊骨架结构形成具有重要作用,对于骨架的电荷平衡以及几何约束力都有重要作用.Al原子容易替代的位置是位于九元环和十元环孔口相交处的T6、T7位. 杨冬花 石宝宝 代蓉 郭超 王新波 窦涛 武正簧 韩培德一种多晶貌SAPO-53分子筛的制备方法 本发明涉及一种多晶貌SAPO-53分子筛的制备方法,是将溴化六甲双铵与碱金属氢氧化物加入含有沉淀促进剂的有机溶剂中进行离子交换,过滤除去沉淀物并蒸出溶剂后,得到模板剂氢氧化已烷双铵;按照SiO<Sub>2</Sub>:A... 武正簧 石宝宝 杨冬花 张建英 王新波 冯晓娜 李晓峰 窦涛一种多晶貌SAPO-53分子筛的制备方法 本发明涉及一种多晶貌SAPO-53分子筛的制备方法,是将溴化六甲双铵与碱金属氢氧化物加入含有沉淀促进剂的有机溶剂中进行离子交换,过滤除去沉淀物并蒸出溶剂后,得到模板剂氢氧化已烷双铵;按照SiO<Sub>2</Sub>:A... 武正簧 石宝宝 杨冬花 张建英 王新波 冯晓娜 李晓峰 窦涛文献传递 以氢氧化已烷双铵为结构导向剂的新型分子筛合成及计算研究 双季铵盐及碱是一种具有丰富的结构和较高的骨架电荷密度的表面活性剂,由于其生物降解性好,毒性小等特点,在合成新型多维分子筛上表现出了良好的导向优势,成为了近些年研究的热点。ITQ-13分子筛是一种同时具有九元环和十元环的三... 石宝宝关键词:结构导向剂 分子筛合成 文献传递 基于双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成与表征 被引量:3 2015年 首次在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD,FT-IR,SEM等手段对合成样品的物性进行表征;分析发现合成的复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,是两种晶相相互作用的分子分散晶相材料;通过合成条件的探究,发现复合分子筛的生长过程与两种模板剂的比例有关,在0.2 王新波 杨冬花 石宝宝 武正簧 窦涛关键词:双模板剂 水热法