齐学强
- 作品数：30 被引量：30H指数：3
- 供职机构：重庆大学化学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家高技术研究发展计划中央高校基本科研业务费专项资金更多>>
- 相关领域：理学电气工程一般工业技术化学工程更多>>
- 载体对氧气还原过程中间物种吸附强弱的DFT研究
- Pt、Pd分别担载于C和TiO<,2>载体上时,对氧气还原呈现了不同的催化活性。在碳黑上,Pt的催化活性明显好于Pd;而在TiO<,2>载体上,Pd的催化活性却好于Pt。在ORR过程中,在催化剂表面中间物种(如O或OH)...
- 章毅李莉齐学强夏美荣魏子栋
- 关键词：催化剂二氧化钛铂钯
- 文献传递
- 电场条件下甲醇在Pd(111)面的吸附构型
- 甲醇的电化学催化氧化反应是一个复杂的多电子转移过程,而吸附是催化反应的前提.本文应用DFT理论研究了真空电场条件下甲醇在三层(2×2)Pd(111)表面Top位的吸附情况。
- 齐学强李莉章毅夏美荣魏子栋
- 关键词：甲醇吸附构型钯
- 文献传递
- 甲醇电化学氧化过程中的化学振荡(三)电位振荡模拟
- 根据所建数学模型，本文对甲醇恒电流氧化过程中的电位振荡进行了数值模拟。根据数值模拟得到的不同电流密度下甲醇氧化电位随时间变化图，可以看出，当j=0.5mA·cm<'-2>时，甲醇的恒电流氧化不产生电位的振荡，对应于该电流...
- 李兰兰齐学强季孟波章毅魏子栋
- 关键词：甲醇电化学氧化化学振荡数值模拟
- 文献传递
- 甲醇氧化PtSnCo/C阳极催化剂被引量：3
- 2011年
- 通过乙二醇液相分步还原法制备了金属质量分数为20%的PtSn/C二元及PtSnCo/C三元催化剂.采用X射线衍射(XRD)光谱法、能量散射谱(EDS)对催化剂进行了表征;通过阳极线性伏安扫描法(LSV)、连续循环伏安法(CV)、预吸附单层CO溶出法研究了其电化学性质.结果表明,PtSnCo/C三元催化剂较商业化JM-PtRu/C催化剂具有更好的氧化甲醇催化活性.循环伏安扫描100圈后发现,PtSn/C二元催化剂的甲醇氧化峰电流快速衰减到其初始氧化峰电流的11%左右,而PtSnCo/C三元催化剂仅衰减到其初始值的50%左右,这表明PtSnCo/C三元催化剂具有更好的化学稳定性.在PtSnCo/C催化剂上,甲醇氧化起始电位比直接吸附CO后的CO阳极溶出电位负,意味着甲醇在PtSnCo/C催化剂上氧化的中间产物不是CO,而是比CO更为活泼且易于氧化的中间物种.
- 李庆武魏子栋陈四国齐学强柳晓丁炜马宇
- 关键词：直接甲醇燃料电池稳定性甲醇氧化
- 载体对Pt，Pd催化氧还原反应影响的DFT研究被引量：3
- 2008年
- 针对Pt,Pd对氧气还原(ORR)催化活性随着载体从C到TiO2改变而发生变化的实验现象,采用密度泛函方法(DFT)从理论角度研究了C和TiO2载体对Pt和Pd催化氧还原活性的影响.首先,在外加电场情况下,计算了电子给体(催化剂)与受体(氧气)之间轨道对称性、能级差以及轨道重叠程度.发现与C(110)载体相比,TiO2(110)载体可以有效地增大Pd/TiO2HOMO轨道的空间尺寸,克服了Pd/C的HOMO与O2的LUMO空间尺寸悬殊,重叠性小,因而电子转移的困难.其次,计算了ORR中间物种(Oads)在不同催化剂表面的吸附能,发现Oads在Pt/TiO2上的吸附能大于Pd/TiO2.计算的差分电子密度与分态密度显示,由于Pt与TiO2(110)表面Ti的强相互作用,增强了Oads的吸附,阻碍了ORR后续反应的进行;而Pd与TiO2表面O的强相互作用,则削弱了中间物种Oads在Pd上的吸附,使ORR后续反应顺利进行,成功地解释了为什么氧还原反应在Pd/TiO2上好于Pt/TiO2上的量子化学根源.研究显示:TiO2担载的Pt、Pd催化剂上催化ORR的活性比C担载的小,既有催化剂颗粒尺度和分散性的原因,也有电子学和量子化学方面的原因,通过增加TiO2载体的氧空位或掺杂以提高TiO2的导电性、提高金属在TiO2载体上的分散度,能够进一步提高Pd/TiO2催化氧还原反应的活性.
- 李莉魏子栋章毅齐学强夏美荣张捷邵志刚孙才新
- PtMo催化剂抗SO_2中毒机理的DFT研究被引量：2
- 2011年
- 空气中的杂质气体如SO2能使燃料电池阴极催化剂Pt中毒,降低催化剂的活性和稳定性,而Mo原子的掺杂则能有效提高Pt催化剂的活性和抗SO2中毒性.据此我们采用密度泛函理论分析Mo掺杂提高Pt催化剂抗SO2毒性的原因,Pt与掺杂Mo之间的原子比为8:1.首先,分别计算SO2及解离中间物种S和SO3在Pt(111)和PtMo(111)表面的吸附构型,获得各物种的几何、电子构型.然后,通过比较各吸附物种在Pt(111)和PtMo(111)面的吸附能、键长、键角变化,分析吸附前后Pt(111)和PtMo(111)面分态密度、d带中心以及差分电子密度的变化.结果发现:Mo的掺杂明显减弱了Pt-S间的相互作用,降低SO2、S、SO3在PtMo(111)表面的吸附能;Mo减弱了SO2吸附对PtMo(111)体系电子构型的影响,使催化剂尽量保持原有的电子构型及活性.
- 夏美荣李莉齐学强杨林江陈四国丁炜魏子栋
- 关键词：密度泛函SO2PTMO
- 磁控溅射制备Cu_(1-x)Co_xO复合氧化物的催化析氧被引量：2
- 2010年
- 采用直流反应磁控溅射法制备了Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物电极。利用XRD、EDS和SEM分析技术对沉积氧化物的晶体结构、化学组成及表面形貌进行了表征,并利用循环伏安、线性扫描及电化学交流阻抗对沉积氧化物电极的电化学性能进行了测试。XRD分析结果显示复合氧化物Cu1-xCoxO具有CuO单斜晶体结构,不存在氧化钴独立相。电化学测试结果表明Cu1-xCoxO复合氧化物电极对水氧化反应的催化活性远高于CuO和Co3O4电极,更好的催化活性、较低的电阻和高的表面粗糙度是Cu1-xCoxO复合氧化物电极催化活性提高的主要原因。生成最优Cu1-xCoxO(0.02≤x≤0.14)复合氧化物的溅射功率为45W(Co)、100W(Cu)。
- 张骞魏子栋刘灿盂娣齐学强陈四国王耀琼李莉
- 关键词：磁控溅射水电解
- 一种提高燃料电池催化剂稳定性和催化剂利用率的方法
- 本发明提供一种提高燃料电池催化剂稳定性和催化剂利用率的方法，属于燃料电池技术领域。本发明通过原位化学氧化聚合的方法在Pt/C催化剂的碳表面修饰一层具有共轭大π键结构的导电聚苯胺，一方面，利用聚苯胺与Pt纳米粒子之间的强相...
- 魏子栋陈四国李莉齐学强张骞丁炜郭琳
- 文献传递
- 甲醇在Pt表面电化学氧化过程中的化学振荡被引量：1
- 2007年
- 基于甲醇电化学氧化的双途径机理,建立了能够表征甲醇电化学氧化过程电位振荡的非线性动力学模型.所建甲醇氧化系统动力学演化模型涉及三个主要的变量:电极电位(e),毒性中间体CO的表面覆盖度(x),含氧物种H2Oa的表面覆盖度(y).通过反应速率常数ki=exp(ai(e-ei))实现了化学反应与电极电位的耦合.研究发现,在不同的电流密度范围内甲醇电化学氧化呈现不同的动力学特征.甲醇电化学氧化时出现的电位振荡现象可以归因为:一是氧化过程中生成了毒性中间体CO,这是产生电化学振荡的诱因;二是强烈依赖于电极电位的非电化学反应,即,含氧物种H2Oa在Pt表面的生成与消失,则是维系振荡的直接原因.而甲醇电化学氧化体系复杂的动力学行为根源在于电极电位e对CO和含氧物种H2Oa所参与反应的耦合反馈作用.对所建模型的数值分析成功地解释了为什么甲醇电化学氧化时出现的电位振荡现象只发生在一定的电流密度范围.
- 李兰兰魏子栋齐学强孙才新尹光志
- 关键词：电化学动力学电化学振荡
- 甲醇电化学氧化过程中的化学振荡(四)表面物种的时间序列
- 根据所建数学模型，本文对甲醇氧化过程中两种重要的物种,CO(x)和H<,2>O<,a>(y)覆盖度随时间的变化进行了数值模拟。
- 李兰兰齐学强季孟波章毅魏子栋
- 关键词：甲醇电化学氧化化学振荡表面物种时间序列
- 文献传递
