李雷勇 作品数:13 被引量:47 H指数:4 供职机构: 吉首大学化学化工学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 湖南省自然科学基金 湖南省教育厅优秀青年基金 更多>> 相关领域: 理学 环境科学与工程 电气工程 化学工程 更多>>
超临界辅助TiO_2/炭毡复合体的制备与光催化性能:煅烧温度与超临界条件影响 2011年 以钛酸丁酯为先驱体,通过超临界处理将其渗透到活性炭毡中,再在250℃空气中煅烧1h,然后在氮气保护下煅烧2h,制备TiO2/炭毡(TiO2/carbon felt,TCF)复合体,使用比表面积分析仪、扫描电镜、X射线衍射、荧光光谱等对其结构特征进行表征.采用刚果红(CR)水溶液为标准模型降解物,对其光催化性能进行评价.结果表明:临界温度不变时,TiO2负载率随超临界压强上升先增大后减小,当压强达到14MPa时最大;而临界压强不变时,TiO2负载率随温度的升高缓慢增大.炭毡负载TiO2后,仍然保持很高的比表面积,但随着负载率的增大,TCF比表面积减小.随着煅烧温度的升高,纯TiO2和TCF复合体晶型从锐钛矿变成金红石.但相对于纯TiO2,TCF复合体中晶粒尺寸较小,并且从锐钛矿向金红石转变的温度较高,原因是炭毡大的间面能对TiO2晶粒生长的阻碍作用.TCF复合体的荧光强度受到TiO2负载率和煅烧温度的影响.当TiO2负载率为9%时,TCF荧光强度随着煅烧温度的升高先降低、后增大,当煅烧温度为500℃,荧光强度最低;而当煅烧温度为500℃,TCF荧光强度随着负载率增大先降低后增大,负载率为18%时,荧光强度最小.在对刚果红(CR)的光催化降解中,所有的TCF复合体具有比纯TiO2和P25强的光催化性能,另外,TCF也具有很长的使用寿命.这表明TiO2与炭毡结合提高了它的光催化性能.这主要归功于炭毡纤维之间的孔隙使紫外光能够穿透很深,导致三维光催化环境的形成;同时,在炭毡的高吸附和TiO2光催化之间形成协同效应.另外,TCF复合体的光催化性能比炭毡与TiO2的简单混合体性能高,这主要是炭纤维是电子导体,在复合体中与TiO2紧密接触,能够将光生电子从TiO2导带传到炭毡上,使光催化电子和空穴的复合几率降低,导致更多的空穴参与对染料分子的氧化反应.TiO2负载率和煅烧温度影响TCF复合体的光催化性能,这归功于它们对光� 李佑稷 陈伟 李雷勇 马明远关键词:TIO2 超临界 煅烧 光催化 多壁碳纳米管对电极染料敏化太阳能电池的制备及电化学性能 被引量:4 2011年 以钛酸丁酯为钛源,F:SnO2(FTO)为导电玻璃载体,通过溶胶–凝胶法制备TiO2光阳极;并用3种不同多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes,MWCNTs)制备对电极。利用X射线衍射仪和热重–差热分析对TiO2光阳极制备过程中晶体结构和热化学变化进行分析;采用扫描电子显微镜、红外光谱和电化学工作站研究对电极表面形貌、有机基团、催化活性和光敏电池性能。结果表明:在3种不同多壁碳纳米管对电极中,酸处理多壁碳纳米管对电极对I–/I3–氧化还原反应具有很高的催化活性,电池的开路电压、短路电流密度分别达到0.552 V和0.223 mA/cm2,光电转换效率最大为4.10%。另外,其老化速率只有Pt对电极的1/96。 李雷勇 李佑稷 刘建本 陈伟 曾孟雄关键词:染料敏化太阳能电池 对电极 多壁碳纳米管 酸处理 导电碳黑连接TiO_2和染料分子提高染料敏化太阳能电池的光电性能 2012年 通常,染料敏化纳米太阳能电池(dye-sensitized solar cells,DSSCs)使用纳米金属氧化物来作为光阳极,如纳米TiO2,作为N型半导体通过连接染料来建立光阳极的。在光阳极中金属氧化物连接染料使DSSC的吸收光谱扩展到可见光谱区。文章研究在光阳极中添加导电碳黑使其成为纳米TiO2和染料之间的纽带。实验中使用粉末涂敷法在透光率约90%导电玻璃上涂覆纳米TiO2层在450℃烧结30 min,自然冷却然后再浸在染料和碳黑的混合物中敏化制得光阳极。添加的导电碳黑起到催化剂的作用,有助于染料电子的激发和纳米TiO2导带的增加并且减小了复合阻抗。结果表明,添加0.05 g导电碳黑的DSSCs光电性能最佳。开路电压增加了约33.9%,短路电流密度从4.385 mA/cm2增加到7.637mA/cm2。 李洋 李雷勇 刘秋红 陈佩 田向静 邓静 李佑稷关键词:染料敏化太阳能电池 碳黑 阻抗 外负载Ce-TiO_2/活性炭复合体对亚甲基蓝光催化 被引量:6 2012年 用超临界流体沉积法处理过的活性炭(AC)为载体,钛酸丁酯为前驱物,硝酸铈为掺杂剂,乙醇为溶剂,制备了外负载TiO2-Ce/Csurf复合材料。在紫外灯照射下,以亚甲基蓝溶液为标准模拟降解物,研究了复合体不同热处理温度、不同浓度、不同亚甲基蓝浓度、不同铈掺杂量以及不同反应温度对光催化性能的影响。结果表明:外负载催化剂的催化性能要高于纯TiO2和体负载催化剂。铈离子掺杂能抑制TiO2晶粒生长,阻碍了TiO2由锐钛矿型向金红石型的转变。当铈离子掺杂量为1.5%,热处理温度为600℃,亚甲基蓝溶液初始浓度为5.5 mg/L,样品浓度为1.5 g/L时,光催化性能最好。 陈伟 李佑稷 李雷勇 曾梦雄 李俊关键词:活性炭 铈掺杂 亚甲基蓝 光催化活性 Photocatalytic activity and kinetics for acid yellow degradation over surface composites of TiO_2-coated activated carbon under different photocatalytic conditions 被引量:3 2013年 TiO2-coated activated carbon surface (TAs) composites were prepared by a sol-gel method with supercritical pretreatment. The photocatalytic degradation of acid yellow (AY) was investigated under UV radiation to estimate activity of catalysts and determine the kinetics. And the effects of parameters including the initial concentration of AY, light intensity and TiO2 content in catalysts were examined. The results indicate that TAs has a higher efficiency in decomposition of AY than P25, pure TiO2 particles as well as the mixture of TiO2 powder and active carbon. The photocatalytic degradation rate is found to follow the pseudo-first order kinetics with respect to the AY concentration. The new kinetic model fairly resembles the classic Langmuir-Hinshelwood equation, and the rate constant is proportional to the square root of the light intensity in a wide range. However, its absorption performance depends on the surface areas of catalysts. The model fits quite well with the experimental data and elucidates phenomena about the effects of the TiO2 content in TAs on the degradation rate. 曾孟雄 李佑稷 马明远 陈伟 李雷勇关键词:PHOTOCATALYSIS 过渡金属掺杂TiO_2/活性炭复合体的制备及双协同光催化性能 被引量:7 2010年 以活性炭为载体,通过溶胶-凝胶法分别制备了Fe、Ag、Zn、Mn和Cr过渡金属离子掺杂TiO2/活性炭(X-TiO2/AC,X-TA;X:过渡金属离子)复合体,利用X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、X光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、电子自旋共振谱(ESR)和荧光光谱(FS)对其结构进行表征.以罗丹明B的光催化降解为探针实验,评价掺杂负载型复合体的双协同光催化性能和使用寿命,提出双协同光催化扩增机制,并探讨了掺杂率和负载率对双协同扩增效果影响.结果表明:通过活性炭吸附和离子掺杂对TiO2光催化性能表现出双协同扩增作用,导致X-TA对罗丹明B的降解速率常数kapp大于掺杂X-TiO2粉体和TA负载体之和.同时,掺杂率和负载率共同影响协同效应,当Fe离子掺杂率和Fe-TiO2负载率分别为0.3%和10%时,Fe-TA复合体kapp最大为0.0208min-1.另外,过渡金属离子掺杂对TiO2光催化性能提高程度按掺杂离子Ag、Zn、Mn、Cr、Fe递增.掺杂后金属离子的价态、得电子能力、比表面积和掺杂TiO2颗粒尺寸上的差异决定了不同离子掺杂负载型复合体催化性能不同,复合体寿命降低的主要原因是由于活性组分从载体上流失所引起. 李佑稷 陈伟 李志平 李雷勇 马明远 欧阳玉祝关键词:掺杂 罗丹明B 光催化 比表面积和吸附强度对TiO_2/活性炭复合体光催化降解酸性红27活性和动力学的影响 被引量:4 2011年 通过超临界预处理和溶胶-凝胶过程,制备TiO_2/活性炭复合体(TCS),利用X射线衍射,X光电子能谱和氮气吸附-解吸分析对其结构特征进行表征,以酸性红27的光催化降解评价复合体的)光催化活性.结果表明:TCS光催化活性比纯TiO_2大,归功于TiO_2小晶粒尺寸,对酸性红27和羟基自由基高的吸附量.TCS复合体对酸性红27的降解效率随其比表面积的增大先升高后降低.通过改进的Langmuir-Hinshelwood模型对睃性红27在不同的复合体上光催化降解动力学行为进行描述,表明TCS光催化活性的差异主要是由比表面积和吸附强度相互制约所引起.TCS3由于具有适当的比表面积和恰当的吸附强度而具有最高的光催化活性. 李佑稷 陈伟 李雷勇关键词:光催化 氧化钛 超临界 碳素材料改性染料敏化太阳能电池 本文通过对染料敏化太阳能电池(dye-sensitized solar cells,DSSCs)不同部分进行改性,采用SEM、XRD、XPS等对其结构进行表征和光电性能进行测试,探讨碳素材料对DSSCs结构与性能影响规律... 李雷勇关键词:染料敏化太阳能电池 碳素材料 改性处理 性能评价 超临界CO2辅助制备TiO2外负载火山岩复合体及其光催化降解亚甲基蓝性能(英文) 被引量:3 2010年 以钛酸丁酯为前驱体,封堵的火山岩为载体,通过超临界CO2辅助制备了TiO2外负载火山岩复合体,并将其用于光催化降解亚甲基蓝反应,考察了溶液pH值及催化剂浓度对反应性能的影响.结果表明,TiO2外负载火山岩复合体的光催化性能优于纯TiO2和TiO2体负载火山岩复合体.这是由于外负载复合体对亚甲基蓝的高吸附性、小晶粒尺寸的TiO2颗粒以及吸附和光催化降解间的协同效应.亚甲基蓝浓度为1.5mg/L,溶液pH为8,催化剂浓度为6.8mg/L时,外负载TiO2火山岩复合体上亚甲基蓝降解速率最高,且使用后的催化剂仍具有高的光催化活性. 马明远 李佑稷 陈伟 李雷勇关键词:溶胶凝胶法 光催化 亚甲基蓝 超临界二氧化碳 多孔TiO_2薄膜电极/泡沫镍硬模板制备及其光电催化性能 被引量:2 2013年 以泡沫镍为载体,活性炭为造孔剂,采用硬模板法制备泡沫镍负载多孔TiO2薄膜(Porous TiO2 films/foam niclel,PTFN)电极,并利用XRD和SEM等测试手段对其结构进行表征.同时,通过亚甲基蓝溶液的光电催化降解反应,对其光电催化活性进行评价,并探讨阳极偏压、通气速率、亚甲基蓝初始溶液浓度和活性炭造孔剂量对降解效率的影响规律.结果表明:相对于未加模板造孔剂的TiO2薄膜电极的光电催化性能,泡沫镍负载多孔TiO2薄膜具有更好的光电催化性能,原因是高比表面积电极有利于为光电催化提供高浓度的亚甲基蓝分子,使反应速率加快;另外,存在最佳的光电催化降解条件,即当外加阳极偏压为3V,通气速率为40L·h-1,n(活性炭造孔剂量):n(前驱体中钛)(即C/Ti)为10%,亚甲基蓝溶液初始浓度为1mg·L-1时,光电催化降解效率最高.同时,研究发现,亚甲基蓝在光电催化降解过程中,通过自由基的氧化发生了CN键的断裂去甲基化,最后被降解为H2O、CO2和SO42-、NO3-、Cl-离子. 曾孟雄 李佑稷 刘晨 李雷勇 陈伟关键词:泡沫镍 光电催化