张连阳
- 作品数：9 被引量：15H指数：3
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- 噻吩在M(111)(M=Pd,Pt,Au)表面的吸附(英文)被引量：2
- 2014年
- 采用密度泛函理论(DFT),选取DMol3程序模块,对噻吩在M(111)(M=Pd,Pt,Au)表面上的吸附行为进行了探讨.通过对噻吩在不同底物金属上的吸附能、吸附构型、Mulliken电荷布居、差分电荷密度以及态密度的分析发现,噻吩在Pd(111)面上的吸附能最大,Pt(111)面次之,Au(111)面最小.吸附后,噻吩在Au(111)面上的构型几乎保持不变,最终通过S端倾斜吸附于top位;噻吩在Pd(111)及Pt(111)面上发生了折叠与变形,环中氢原子向上翘起,最终通过环平面平行吸附于hollow位.此外,噻吩环吸附后芳香性遭到了破坏,环中碳原子发生sp3杂化,同时电子逐渐由噻吩向M(111)面发生转移,M(111)面上的部分电子也反馈给了噻吩环中的空轨道,这种协同作用最终导致了噻吩分子稳定吸附于M(111)面.
- 施炜张连阳夏盛杰倪哲明
- 关键词：噻吩
- 二价过渡金属离子对类水滑石稳定性的理论研究
- 基于密度泛函理论(DFT)，构建二元含铝水滑石[M3Al-LDHs-NO3 (M=Fe、Co、Cu、Zn)]周期性计算模型，选取CASTEP程序模块对模型进行几何优化及性质分析，通过对各体系的晶胞参数、氢键、结合能、电子...
- 倪哲明张连阳夏盛杰施炜
- 关键词：过渡金属离子禁带宽度稳定性
- 正二十面体Au13和Pt13团簇上肉桂醛的吸附被引量：3
- 2015年
- 运用广义梯度近似(GGA)密度泛函理论的Perdew-Burke-Ernzerh(PBE)方法,研究了肉桂醛在正二十面体Au13和Pt13团簇上的吸附行为.通过分析不同吸附模式的吸附能和几何构型发现:同一金属团簇,顺式肉桂醛的吸附能强于反式肉桂醛的吸附能.对于Au13团簇,肉桂醛的稳定吸附构型为C=C和C=O共吸附模型;对于Pt13团簇,肉桂醛的稳定吸附构型为C=O吸附.比较二者发现,肉桂醛在Pt13团簇的吸附能力强于Au13团簇.分析Au13和Pt13团簇上肉桂醛最稳定吸附构型的电子结构表明,电子由肉桂醛原子的2s、2p轨道向金属表面转移,同时金属部分电子反馈到肉桂醛的反键轨道,最终肉桂醛稳定吸附于金属团簇.此外,肉桂醛在团簇模型上的吸附能大于其在平板模型上的吸附能.
- 肖雪春施炜倪哲明张连阳徐金芳
- 关键词：肉桂醛密度泛函理论
- 二价过渡金属离子对类水滑石稳定性的理论研究
- 基于密度泛函理论(DFT),构建二元含铝水滑石[M
- 倪哲明张连阳夏盛杰施炜
- 关键词：过渡金属离子禁带宽度稳定性
- 文献传递
- 二价过渡金属离子对类水滑石稳定性影响的理论研究被引量：1
- 2016年
- 基于密度泛函理论(DFT),构建二元含铝水滑石[M3Al-LDHs-NO3(M=Fe,Co,Cu,Zn)]周期性计算模型,选取CASTEP程序模块对模型进行几何优化及性质分析,通过对各体系的晶胞参数、氢键、结合能、电子性质、态密度的分析,研究了不同二价过渡金属离子对类水滑石体系稳定性的影响。结果表明:对于M3Al-LDHs-NO3体系,随着M离子原子序数的增加,各体系结合能的绝对值逐渐降低,禁带宽度逐渐变窄,主客体间静电作用力逐渐减小,氢键强度逐渐减弱,静电作用力与氢键的协同作用导致各体系的稳定性逐渐下降;此外,对于用d区元素或ds区元素作为二价金属离子所构成的二元含铝水滑石体系,前者所合成的水滑石更稳定。
- 倪哲明张连阳夏盛杰施炜
- 关键词：密度泛函理论过渡金属离子禁带宽度
- 全文增补中
- Au/Pd(111)双金属表面催化噻吩加氢脱硫的反应机理被引量：5
- 2014年
- 采用密度泛函理论(DFT)计算了Pd(111)表面含有N(N=1-4)个Au原子数目时的表面形成能,选取最优构型进一步研究了噻吩在Au/Pd(111)双金属表面的吸附模式及加氢脱硫反应过程.结果表明:当Pd(111)表面含有1个Au原子时,其形成能最低.在Au/Pd(111)双金属表面噻吩初始吸附于Pd-Hcp-30°位时,其构型最稳定.在各加氢脱硫过程中,反应总体均放出热量.对于直接脱硫机理,其所需活化能较低,但脱硫产物较难控制;对于间接脱硫机理,反应最有可能按照顺式加氢方式进行,C―S键断裂开环时所需活化能最高,是反应的限速步骤.此外,与单一Au(111)面及Pd(111)面相比,Au/Pd(111)双金属表面限速步骤的反应能垒最低,表明AuPd双金属催化剂比Au、Pd单金属催化剂更有利于噻吩加氢脱硫反应的进行.
- 张连阳施炜夏盛杰倪哲明
- 关键词：密度泛函理论噻吩加氢脱硫
- 巴豆醛在Au(111)面上的吸附及选择性加氢机理研究被引量：5
- 2016年
- 采用密度泛函理论计算了巴豆醛4种构型的稳定性,并选取最优构型进一步研究了其Au(111)面上的吸附及选择性加氢机理.计算结果表明,具有E-(s)-trans构型的巴豆醛稳定性最高.当巴豆醛通过C O吸附于Au(111)面的顶位时,该构型吸附能最大,吸附模型最稳定;巴豆醛向Au(111)表面转移电子0.045e,且其p轨道与金属表面的d轨道发生较强相互作用,使得巴豆醛的键级减弱.此外,通过分析各基元反应的活化能、反应热以及构型变化可知,巴豆醛在Au(111)面上按照2,1-加成机理(部分加氢机理)生成巴豆醇的可能性最大,且降低温度有利于反应转化率的提高.
- 蒋军辉夏盛杰倪哲明张连阳
- 关键词：密度泛函理论巴豆醛
- Au,Pd基催化剂上芳香硝基化合物选择性加氢的理论研究
- 苯胺和氯代苯胺是重要的精细化工产品和有机中间体，广泛应用于印染，农药，医药等行业。芳香硝基化合物催化加氢法制备相应芳胺类化合物的技术以其产物易纯化，催化剂回收利用率高，环境友好等优点而备受人们关注。但由于其反应的复杂性，...
- 张连阳
- 关键词：密度泛函对氯硝基苯芳香硝基化合物金属催化剂催化加氢
- 噻吩在Au_(13)和Pt_(13)团簇上加氢脱硫的反应机理比较被引量：3
- 2016年
- 采用密度泛函理论研究了噻吩在立方正八面体的M_(13)(M=Au、Pt)团簇上的吸附和加氢脱硫行为。结果表明,噻吩以环吸附于Au_(13)上的Hol-tri位或Pt_(13)上的Hol-quadr位时最稳定,且Pt_(13)上的吸附稳定性更高。在M_(13)催化体系中,按间接加氢脱硫机理,反应可能依顺式加氢的方式进行;其中,C-S键断裂开环所需的活化能最高,是反应的限速步骤;按直接加氢脱硫机理,HS加氢所需活化能最高,是反应的限速步骤。同时该机理总体所需活化能较间接加氢脱硫机理更低,是更为合理的脱硫机理。噻吩加氢脱硫过程中,Au_(13)体系为放热反应,而Pt_(13)体系为吸热反应,并且Au_(13)体系加氢所需活化能更低;因此,Au_(13)更有利于噻吩加氢脱硫反应的进行。
- 蒋军辉曹勇勇倪哲明张连阳
- 关键词：噻吩加氢脱硫
