周鹏 作品数:16 被引量:21 H指数:3 供职机构: 四川大学建筑与环境学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 长江学者和创新团队发展计划 国家教育部博士点基金 更多>> 相关领域: 环境科学与工程 经济管理 更多>>
Cu循环催化羟胺与氧气反应降解甲基橙 2016年 为研究Cu/O_2/HA(HA为盐酸羟胺)体系的氧化能力,以MO(甲基橙)为目标物,对该体系生成·OH(羟基自由基)的过程及机理进行了探讨,并分别考察了HA投加量(以c计)、pH、Cu(Ⅱ)投加量(以c计)和O_2通量对MO降解的影响.结果表明:Cu能够有效催化HA与O_2的反应,生成大量H2O_2,并进一步生成·OH,有效降解MO.HA投加量越高,MO降解率越高,但过高的HA投加量在初始阶段会对MO的降解形成抑制,最佳HA投加量为3 mmol/L;受到HA质子化的影响,反应的最适pH约为5.5;由于Cu(OH)_2不利于催化HA与O_2的反应,最佳Cu(Ⅱ)投加量为20μmol/L;O_2通量对MO的降解影响较小,最佳O_2通量为0.15 L/min;Cu/O_2/HA体系降解MO的初始阶段符合一级动力学模型.研究显示,Cu/O_2/HA体系具有良好的氧化能力,能够有效降解水中的MO,最佳反应条件下MO降解率达86.5%. 周鹏 张静 张永丽 刘蓓 柯武 史雅楠关键词:羟胺 过氧化氢 羟基自由基 甲基橙 软铋矿铁酸铋活化过一硫酸盐降解环丙沙星机理及产物研究 被引量:2 2022年 运用共沉淀低温水热技术制备软铋矿铁酸铋(sillenite bismuth ferrite,S-BFO),构建S-BFO非均相活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)降解环丙沙星(ciprofloxacin,CIP)体系。实验结果表明:在初始pH值为(6.5±0.1)和反应温度为(25±1)℃条件下,向反应溶液中加入0.675 mmol/L PMS、1000 mg/L的催化剂,反应60 min后,溶液中84.8%的CIP被去除(初始浓度为5.0 mg/L);在相同反应条件下,S-BFO活化PMS降解CIP效率高于SBFO活化过二硫酸盐(persulfate,PS)。采用场发射电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)和X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)分别对S-BFO的微观形貌特征和晶型结构进行了分析。探究了PMS浓度和初始反应pH值对S-BFO活化PMS降解CIP的影响,评估了S-BFO/PMS体系在实际水体条件下处理污染物的应用潜能。通过活性物质淬灭实验,发现体系中对CIP起主要降解作用的活性物质是单线态氧(^(1)O_(2)),而不是硫酸根自由基(·SO_(4)^(-))和羟基自由基(·OH),并提出了S-BFO活化PMS降解CIP的机理。采用三重四级杆串联液相色谱质谱仪(liquid chromatography tandem mass spectrometry,LC/MS/MS)技术检测到了9种CIP降解过程中的主要中间产物,并确定了CIP被氧化去除的主要降解路径是通过羟基加成反应(路径Ⅰ)及脱羧反应(路径Ⅱ)。本研究为基于过硫酸盐的高级氧化技术在污水处理领域的应用提供了重要的理论支撑。 刘杨 张永丽 周鹏关键词:环丙沙星 超声强化NiO_x激活PMS降解染料废水的研究 被引量:1 2017年 随着水处理行业的不断发展,对于传统的高级氧化技术(AOPs)也提出了更多新的要求,也开发了很多新的高性能催化剂用于高级氧化领域。为了探究NiO_x在超声强化条件下对单过硫酸盐(PMS)的催化性能,同时探究NiO_x/PMS/US高级氧化体系对染料废水降解的优势,采用溶胶-凝胶法制备NiO_x催化剂,酸性橙7(AO7)作为降解底物。探究发现:相比于NiO_x/H_2O_2/US、NiO_x/过硫酸盐(PDS)/US体系,NiO_x/PMS/US体系具有更高的降解效率,且催化剂的煅烧温度、n(氧化剂)∶n(氧化底物)、催化剂投量、超声功率都会对NiO_x/PMS/US体系产生影响。结果表明:煅烧温度由200℃升至700℃后,AO7的降解率由95%降低至20%。n(氧化剂)∶n(氧化底物)、由20∶1升至70∶1,其降解率由77%提至95%,继续提高比例则会抑制降解。催化剂投量由120mg/L升至280mg/L,降解率提升不明显,在15min内都能达到95%的降解,但降解速率有所提升,继续提高催化剂投量其降解速率没有明显的提高。超声功率由0提至400W也会提高降解速率,但过高的超声功率对降解速率提高却不明显。此外,对催化剂复用及对甲基橙(HIn)和活性艳蓝(KN-R)的降解证明NiO_x/PMS/US体系具有一定的稳定性和普适性。NiO_x的XRD图谱说明最佳煅烧温度下催化剂主要有NiO、Ni及无定型碳组成。NiO_x是一种高效的催化剂,其良好的催化活性、稳定性和普适性在高级氧化技术中可以发挥重要作用。当然其制备成本高和难以规模化生产成为制约NiO_x实现经济效益的主要因素,所以接下来的研究方向应为降低催化剂的制备成本并使其量产,最终让其进入应用领域。 卫陈默 张静 张古承 周鹏 李文姝 张永丽关键词:化学反应工程 OX 染料废水 天然水体中臭氧链式分解模拟研究 被引量:5 2013年 利用Acuchem软件分别模拟了酸性(pH=5)、中性(pH=7)和碱性(pH=10.5)条件下的臭氧链式分解,得到了符合文献和实验数据的两种模型。在已有文献机理基础上建立的臭氧衰减模型,存在臭氧衰减过快、与实际不符的问题。考虑水的解离和水中碳酸盐的影响,调节链引发反应速率常数,分别得到与臭氧实际降解曲线相符合的酸性(pH=5)、中性(pH=7)条件下的C-SBH-1998模型和碱性(pH=10.5)条件下的C-TFG-2009模型。 周鹏 张静 李旺 杨忆新 杨颖 崔鹏关键词:臭氧 含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)类芬顿体系研究 2024年 煤化工废水水质复杂,难降解有机物及氨氮含量高,给废水处理带来较大难度。现有的煤化工废水处理技术(混凝法、吸附法、膜生物反应法等)具有成本高、运行不稳定、预处理效果差等缺陷,难以满足煤化工行业发展的需要。为了高效处理煤化工废水,本文利用煤化工废水中酚类有机物的还原性促进Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环,提出了一种利用Fe^(3+)/H_(2)O_(2)类芬顿体系处理煤化工废水的方法。实验结果表明:Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系中COD、TOC、TN、NH3-N的去除率可以达到74.63%、52.62%、10.46%、15.11%;相比于其他体系,Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系出水色度明显降低,UV-Vis光谱下降幅度最大,铁泥量也明显减少。Q-TOF分析结果表明:废水中主要的8种有机物为酚类或具有醛基、羰基、羧基、碳碳双键或者酯基等还原性的官能团。通过测定COD去除率和pH、Fe^(3+)/Fe^(2+)、H_(2)O_(2)等含量随时间的变化趋势,提出了Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系去除有机物的机理:废水中的还原性有机物将Fe^(3+)还原为Fe^(2+),促进Fe^(3+)/Fe^(2+)循环,生成的Fe^(2+)与H_(2)O_(2)发生芬顿反应,实现废水中有机污染物的去除。利用控制变量法,确定了最佳运行工况为:Fe_(2)(SO_(4))_(3)添加量为1.0 g/L、H_(2)O_(2)添加量为50 mmol/L、反应温度为30℃、初始pH为6.8。在此工况下,反应60 min后,煤化工废水的COD、TOC、TN、NH_(3)-N去除效果良好,色度明显降低,BOD_(5)和COD的比值(B/C)从0.17提升至0.47,可生化性大幅提高。本文证实了利用含酚类煤化工废水自还原Fe^(3+)/H_(2)O_(2)体系的可行性,降低了运行成本,可为后续研究及工程应用提供理论基础。 丛伯一 刘杨 殷浩翔 张恒 周鹏 李伟 赖波关键词:煤化工废水 酚类化合物 二乙基羟胺-臭氧体系降解邻苯二甲酸二甲酯机理研究 被引量:2 2016年 采用二乙基羟胺(DEHA)促进臭氧(O_3)降解水中邻苯二甲酸二甲酯(DMP),并建立了强化O_3氧化能力的O_3/DEHA体系。主要探索了在O_3/DEHA体系中p H、DEHA投量、臭氧通量和DMP投量对该体系的影响及体系的氧化机理,并通过气相色谱/质谱(GC/MS)对DMP的降解产物进行了分析。结果表明:DEHA能够有效促进臭氧的分解且在酸性条件下(p H=3)明显提高DMP的降解率,DEHA投量为25μmol/L时促进效果最佳;DMP降解速率随臭氧通量的增加而增加,随DMP投量的增加而减小,通过动力学计算该反应符合拟一级动力学反应;投加叔丁醇(TBA)明显抑制了DMP的降解,证实了在酸性条件下DEHA促进O_3分解产生了·OH,该自由基对DMP的降解起主要作用;通过产物分析可推导出O_3/DEHA体系中DMP的降解途径主要从苯环上碳链的断裂开始,中间生成酸类和脂类化合物,最终矿化为水和二氧化碳。 张永丽 刘蓓 张静 周鹏 史雅楠关键词:臭氧 二乙基羟胺 邻苯二甲酸二甲酯 降解 基于零价铁的高级氧化技术与装备 被引量:3 2021年 零价铁(ZVI)具有还原电位低、可定向还原毒性基团、价廉易得、环境友好等特征,已广泛应用于一般工业废水的预处理。但零价铁在使用过程中存在pH适用范围窄、易生成钝化膜、电子利用率低等问题。以零价铁为核心的高级氧化技术逐渐成为国内外学者的研究热点。零价铁与氧化剂的联用不仅显著提高了污染物的去除效果,而且拓宽了零价铁的使用范围。由于零价铁、氧化剂与污染物之间的电子迁移机制非常复杂,针对零价铁/氧化剂体系中复杂产物与作用机制的解析得到了不断的探索与发展。本文综述了基于零价铁的高级氧化技术与装备,分别介绍了零价铁与氧气、过氧化氢、臭氧、过硫酸盐、高锰酸盐等氧化剂结合的高级氧化体系,从电子迁移的角度阐述了零价铁与氧化剂的相互作用机理,分析了不同氧化剂存在条件下零价铁的腐蚀产物及其催化作用,并对基于零价铁的协同催化氧化技术进行了介绍,同时对实际废水处理过程中基于零价铁的高级氧化处理装备与组合工艺进行了总结,最后就目前零价铁/氧化剂体系存在的问题进行了分析并展望其应用前景。 熊兆锟 张恒 刘杨 周鹏 何传书 黄荣夫 杜烨 赖波关键词:零价铁 高级氧化技术 过氧化氢 过硫酸盐 臭氧 羟胺催化臭氧降解邻苯二甲酸甲酯 被引量:2 2016年 利用硫酸羟胺(HAS)催化O3降解含有邻苯二甲酸甲酯(DMP)的模拟废水,比较O3/HAS体系和O3体系中DMP的降解情况,研究叔丁醇(TBA)和p H值对O3/HAS体系中O3分解的影响。结果表明:当p H=3.0且HAS初始浓度为20μmol/L时,反应5 min后O3/HAS体系中DMP的降解率比O3体系中提高了82.58%,表明O3/HAS体系降解DMP的效率优于单独O3体系;加入TBA后O3/HAS体系对DMP的降解率显著下降,证明在O3/HAS体系中产生了·OH;在p H值为3.0、7.0和9.2的条件下,O3的降解率均随着HAS浓度的升高而升高,说明HAS促进了O3的分解。此外,选择盐酸羟胺(HAC)、磷酸羟胺(HAP)催化O3降解DMP,将O3/HAS体系、O3/HAC体系、O3/HAP体系中DMP的去除效果进行对比,结果显示3种体系均可促进DMP的降解。 史雅楠 张永丽 张静 柯武 梁大山 周鹏关键词:臭氧 羟胺 邻苯二甲酸二甲酯 羟基自由基 降解 Fe-MnO_x催化臭氧氧化甲基橙 被引量:3 2016年 实验以甲基橙为目标物,考察Fe-Mn Ox的催化效果,同时比较不同煅烧温度(300、400、500、600和700℃)、Fe/Mn混合比例(n(Fe)∶n(Mn)=1∶3、n(Fe)∶n(Mn)=1∶1和n(Fe)∶n(Mn)=3∶1)等制备条件对催化剂活性的影响,力求得到催化剂的最佳制备条件。结果表明:在400°C,n(Fe)∶n(Mn)=1∶1的制备条件下,Fe-Mn Ox催化剂对催化臭氧降解甲基橙表现出显著的催化活性,反应进行20 min后,甲基橙的去除率高达70.26%,较单独臭氧氧化提高了32.29%;加入叔丁醇(TBA)后,明显抑制甲基橙去除率,说明催化过程不仅存在羟基自由基反应机理,而且存在臭氧分子与吸附在催化剂表面的甲基橙直接反应的反应途径。为了进一步了解催化剂的催化活性和内部结构之间的内在关系,采用XPS、XRD、TEM和BET等检测技术对催化活性最好的Fe-Mn Ox催化剂进行表征。表征的结果显示:Fe-Mn Ox催化剂中存在Fe2O3、Fe O(OH)、Mn O2和Mn5O8,且催化剂结构呈不定晶型,结构疏散,表面孔隙多,比表面积高达117.81 m2/g。 柯武 张永丽 张静 史雅楠 梁大山 周鹏 刘蓓关键词:共沉淀法 臭氧 甲基橙 铁镍物质的量比对双金属催化剂性能的影响 被引量:2 2018年 采用溶胶-凝胶法制备铁镍双金属氧化物((Fe-NiO_x)催化剂以避免均相体系金属离子污染的问题。制备不同物质的量比的铁镍双金属催化剂,利用X线衍射(XRD)、X线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外线光谱(FT-IR)对催化剂表面特性进行表征;同时以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的降解率为指标衡量其异相催化臭氧(O_3)的能力,并且重复使用5次以探究催化剂的稳定性。研究结果表明:制备的上述5种催化剂均表现出优越的催化性能,实验进行5 min后DMP降解率分别为85.93%,63.33%,83.92%,78.58%和80.93%;投加催化剂后,O_3分解率与DMP降解率具有相似的趋势。Fe-NiO_x催化剂表面组成主要为Fe_3O_4,NiFe_2O_4和NiO;Fe-NiO_x催化剂微粒主要由0.1~0.3μm颗粒集聚形成,并产生较多孔洞;Fe-NiO_x催化剂表面存在表面羟基(—OH),由此推测催化过程主要为多价态金属元素及—OH共同作用的结果。 安晓倩 张古承 张静 卫陈默 周鹏 徐浩 叶倩 周冠宇 杨富花关键词:异相催化 双金属氧化物 臭氧