王玮涵 作品数:19 被引量:33 H指数:4 供职机构: 天津大学 更多>> 发文基金: 国家高技术研究发展计划 国家自然科学基金 “十一五”国家科技攻关计划 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 更多>>
鼓泡塔反应器中亚硝酸甲酯合成工艺研究 被引量:6 2011年 在鼓泡塔反应器中采用半连续操作,对亚硝酸甲酯(MN)再生反应进行了研究,考察了反应温度、甲醇溶液进料浓度、NO/O2比和表观气速等工艺条件对MN收率等的影响。实验认为,在填料湍流鼓泡塔反应器内NO/O2比和表观气速是影响MN收率的主要因素,确定了在常压条件下适宜的操作参数:反应温度为293~308 K,甲醇溶液浓度为40wt.%~80wt.%,NO/O2的物质的量比为6:1,表观气速为17.4 cm/s,在此条件下MN收率可达88.5%。 王玮涵 李振花 马新宾关键词:鼓泡塔 亚硝酸甲酯 甲醇 一种制备氧化锆负载的耐硫甲烷化催化剂的方法 本发明公开了一种载体为氧化锆的耐硫甲烷化催化剂,包括5‑40wt%活性组分、20‑90wt%的载体氧化锆和5‑40wt%的催化剂助剂。本发明还公开了所述催化剂的制备方法。 王玮涵 李振花 王保伟 马新宾文献传递 填料塔中亚硝酸甲酯再生过程模拟 被引量:4 2015年 在气相偶联合成草酸酯工艺过程中,亚硝酸甲酯(MN)再生过程与偶联反应有效匹配是实现整个系统绿色无污染的关键,也是影响草酸酯合成工业放大过程的关键一步。对于MN再生过程的工艺优化和宏观动力学方面进行了较多研究和报道,而对MN再生过程的数学模拟研究较少。通对MN再生过程中发生的主要化学反应进行分析简化,并结合MN再生反应动力学参数,在填料塔中建立了MN再生反应数学模型,并计算了主要工艺参数对MN收率的影响。模拟结果表明,随温度升高、气体流速增大、N2体积分数增大,MN的收率减小,液体流速增大和NO/O2摩尔比增大,MN收率增大。通过实验验证了该模型的准确性,MN收率的模拟结果与实验数据的最大相对偏差为-4.39%,为MN再生反应过程的设计和操作提供了理论依据;最后,对于两种不同的NO和O2混合方式进行了比较,通过模拟计算比较了这两种不同操作方式对MN收率的影响。 李文龙 王玮涵 李振花 马新宾关键词:亚硝酸甲酯 填料塔 数学模拟 乙二醇燃烧法制备低温耐硫甲烷化的催化剂及其方法 本发明涉及一种乙二醇燃烧法制备低温耐硫甲烷化的催化剂及其方法,催化剂活性组分前驱体、载体前驱体和助剂前驱体按照对应甲烷化催化剂组成的比例混合,同时加入燃烧剂和溶剂,将混合均匀的物料转移到坩埚或石英舟中,直接放入预先设定为... 王玮涵 马新宾 李振花 王保伟 徐艳 吕静文献传递 耐硫甲烷化反应的研究进展 被引量:9 2015年 耐硫甲烷化工艺对含硫气氛和低H2/CO比均有良好的适应性,是甲烷化技术发展的重要方向。其中Mo基催化剂是研究最为广泛的耐硫甲烷化催化剂。重点介绍了Al2O3、Zr O2、Ce O2和Ce O2-Al2O3载体以及Co O、Ni O助剂对Mo基催化剂耐硫甲烷化性能的影响;分析了催化剂的硫化机理以及Co O、Ni O助剂和Ce O2载体在硫化过程中的作用,指出硫化温度是影响催化剂的物种分布和催化性能的重要因素;阐述了耐硫甲烷化反应的机理;对甲烷化催化剂的研究方向进行展望。 王玮涵 李振花 王保伟 徐艳 马新宾关键词:甲烷化 氧化钼 硫化钼 加氢 一种磷改性的高稳定性耐硫甲烷化催化剂的制备方法及应用 本发明公开了一种磷改性的甲烷化催化剂,其包括5‑30wt%活性组分、70‑95wt%载体、0.1‑5wt%载体改性剂。本发明还公开了所述磷改性的甲烷化催化剂的制备方法和用于含硫的H<Sub>2</Sub>和CO混合气甲烷... 王玮涵 王保伟 李振花 徐艳 马新宾文献传递 柠檬酸对MoO_3/CeO_2-Al_2O_3催化剂耐硫甲烷化性能的影响(英文) 被引量:3 2016年 将柠檬酸(CA)作为络合剂添加至CeO_2-Al_2O_3复合载体中,并考察了CA对MoO_3/CeO_2-Al_2O_3催化剂耐硫甲烷化性能的影响。活性评价结果显示,催化剂活性随柠檬酸添加量的增大而增大,当n(CA)/n(Ce)为3时,CO转化率可达60%。催化剂BET、XRD、H2-TPR及XPS等表征结果表明,在CeO_2-Al_2O_3复合载体中加入CA,可以增大载体及催化剂的比表面积,使Mo物种分散性提高。同时,CA对Ce物种起络合作用,致使催化剂表面Ce元素含量明显增加,进而减弱了活性组分Mo物种与载体间相互作用力,并最终导致了催化剂活性的提升。 王保伟 孟大钧 王玮涵 李振花 马新宾关键词:合成天然气 甲烷化 CEO2 柠檬酸 一氧化氮与硝酸和甲醇反应制亚硝酸甲酯 被引量:5 2015年 在填料鼓泡塔中进行一氧化氮与硝酸和甲醇溶液反应制亚硝酸甲酯(MN),考察了反应温度、硝酸浓度、甲醇浓度和气体流速等因素对NO转化率和MN收率的影响。结果表明,NO转化率和MN收率均随硝酸浓度和甲醇浓度的增加而增大,随气体流速增大而减小。在常压,反应温度为40℃,反应液150 m L,其中HNO3质量分数为10%,CH3OH质量分数为85%,气体流速为100 m L/min,气相中NO体积分数为20%的条件下,NO转化率可达到79.1%,MN收率可达到71.9%。 李文龙 王玮涵 李振花 吕静 马新宾关键词:亚硝酸甲酯 硝酸 低温耐硫甲烷化催化剂硫化过程 2018年 采用燃烧法制备MoO_3/ZrO_2催化剂,该催化剂由于具有比表面积大、粒径小的优点,表现出很高的低温耐硫甲烷化活性。通过考察硫化工艺条件的影响发现,硫化过程中硫化时间、硫化压力、硫化氢浓度的影响不大,而硫化温度的影响较明显,300℃下恒温硫化效果最佳,表征结果表明,300℃下恒温硫化可以使催化剂完全硫化,得到较多的Mo S2晶格条纹,有利于提高催化剂的甲烷化活性。恒温硫化时,硫化温度低于300℃时,催化剂硫化不完全,形成的Mo S2晶格条纹较少;硫化温度过高会导致催化剂过度硫化并发生团聚,从而导致催化剂的耐硫甲烷化活性降低。分步硫化时目标温度为400℃时效果最佳,且与300℃恒温硫化的效果接近,对于MoO_3/ZrO_2催化剂,可选择300℃恒温硫化,适宜的硫化条件为:硫化压力0.1 MPa,硫化温度300℃,硫化氢浓度3%H_2S/H_2,硫化时间4 h。 王玮涵 张晓珊 李振花 王保伟 马新宾关键词:硫化 催化剂 甲烷 一氧化碳 氧化钼 反应气中水对钼基甲烷化催化剂性能的影响 被引量:1 2017年 在反应温度550℃、空速5 500 h^(-1)、H_2S体积分数1.2%下对所研制的钼基催化剂进行了耐硫甲烷化活性评价,考察了反应气中添加H_2O对Mo基催化剂耐硫甲烷化活性的影响。结果表明,反应气中添加水对Al_2O_3负载的Mo基催化剂可造成不可逆失活,而添加Co助剂及采用铈铝复合载体的催化剂其稳定性、活性得到了改善和提高。Co的添加能保护Mo基催化剂上的活性组分MoS_2,抑制添加水导致的不可逆失活。当反应气中加入水时,催化剂上主要发生水汽变换反应,且随着水含量升高,水汽变换反应速率增大,会严重影响甲烷化反应的进行。此外,随着水含量的增加,其对催化剂的耐硫甲烷化活性和稳定性的影响程度变大。 李振花 刘晨 谢春芳 王玮涵 王保伟 马新宾关键词:耐硫甲烷化 水煤气变换 失活