陈焕辉
- 作品数：9 被引量：15H指数：3
- 供职机构：同济大学理学院化学系更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家高技术研究发展计划上海市基础研究重大（重点）项目更多>>
- 相关领域：石油与天然气工程理学化学工程生物学更多>>
- 利用脂肪酶Novozym 435催化转酯反应对映选择性合成(R)-α-硫辛酸的手性前体被引量：3
- 2014年
- 利用商品脂肪酶Novozym 435介导的对映选择性转酯反应催化拆分(R,S)-6-羟基-8-氯辛酸乙酯(ECHO),以合成(R)-α-硫辛酸的手性前体。对酶促拆分反应的条件进行了优化,确定了该酶的最适反应条件:以乙酸乙烯酯为酰基供体,最适反应温度为50°C,以异丙醚为反应介质,酶最适上载量为100g/mol ECHO,可以耐受的底物浓度为1mol/L。在产品的克级制备反应中,6h底物转化率为47%,产物(R)-6-乙酰氧基-8-氯辛酸乙酯的对映体过量值(eep)为90%,时空产率高达471g/(L·d),产品总收率为36.3%。该酶法催化的转酯化反应为(R)-α-硫辛酸的合成提供了一条新的途径。
- 周伟佳郑高伟陈焕辉朱志荣许建和
- 关键词：转酯反应
- 碱性X分子筛催化甲苯与甲醇侧链烷基化自由基机理研究（英文）被引量：5
- 2015年
- 苯乙烯是重要的工业原料,年消耗量约3000万吨.传统工艺中,苯乙烯由乙苯催化脱氢得到.由于传统工艺高能耗,高污染,甲苯与甲醇侧链烷基化合成苯乙烯引起了人们广泛关注,但是目前该路线进入工业化还有很多问题需要解决,甚至催化机理仍不明确.本文对甲苯侧链烷基化机理及提高反应选择性等方面进行了研究.采用离子交换法制备CsX分子筛,在固定床反应器上进行甲苯与氘代甲醇的同位素示踪实验和硝基甲苯的侧链烷基化实验,结合量子计算明确反应机理.采用IGA-002系统测定甲醇在CsX,KX和Na X上的等温吸附线,考察甲醇在分子筛不同笼结构中的吸附情况.将氘代甲苯与甲苯在CsX,KX和活性炭催化下进行氢氘交换实验,检验自由基在不同催化剂上的稳定性.以CO2为载气进行甲苯与甲醇侧链烷基化实验,考察CO2对反应的影响.甲苯与氘代甲醇进行侧链烷基化反应时,大多数氘出现在甲苯上,仅少数氘存在于苯乙烯及乙苯上,表明甲苯氢与甲醇的甲基氘进行了氢氘交换.量子化学计算表明,甲苯与甲醇的氢氘交换沿自由基路径的能垒远小于沿离子路径的.氘代实验和量子计算结果表明,甲苯侧链烷基化过程中存在自由基,但并不能证明侧链烷基化是自由基反应.为了验证甲苯侧链烷基化反应是否为自由基机理,以4-硝基甲苯(NO2-Ph-CH3)代替甲苯与甲醇进行侧链烷基化反应.硝基是强吸电子基团,能稳定苄基负离子,如果甲苯侧链烷基化是离子反应,硝基甲苯侧链烷基化产物收率会升高.另外,硝基又能与活泼自由基生成稳定自由基,若反应为自由基机理,则硝基甲苯不发生侧链烷基化反应.分析结果表明,反应液中不存在侧链烷基化产物,确定了甲苯侧链烷基化反应为自由基机理,而不是离子机理.热力学上甲醇更容易进行生成CO和H2等的副反应,从而减少CH·3与H·碰撞甲醇的几率.甲醇等�
- 陈焕辉李孝慈赵国庆谷红波朱志荣
- 关键词：甲苯同位素示踪
- KX催化邻硝基甲苯与甲醇转移加氢制取邻甲苯胺
- 作为一种重要的有机中间体,邻甲苯胺广泛地用作染料、农药、医药及有机合成中间体.随着绿色化学的进一步发展,芳硝基化合物的转移氢化逐渐成为制备芳胺的重要方法.目前转移氢化过程往往需要在贵金属参与催化作用的液相体系中完成,反应...
- 赵国庆陈焕辉袁英李孝慈朱志荣
- 关键词：邻硝基甲苯甲醇邻甲苯胺
- KX催化邻硝基甲苯与甲醇转移加氢制取邻甲苯胺
- <正>作为一种重要的有机中间体,邻甲苯胺广泛地用作染料、农药、医药及有机合成中间体。随着绿色化学的进一步发展,芳硝基化合物的转移氢化逐渐成为制备芳胺的重要方法。目前转移氢化过程往往需要在贵金属参与催化作用的液相体系中完成...
- 赵国庆陈焕辉袁英李孝慈朱志荣
- 关键词：邻硝基甲苯甲醇邻甲苯胺
- 文献传递
- 改性X分子筛催化乙苯CO_2氧化脱氢制取苯乙烯被引量：5
- 2016年
- 将改性X分子筛应用于催化乙苯CO2氧化脱氢反应,并比较了不同改性X分子筛的乙苯氧化脱氢催化性能。结果表明,KX、CsX对乙苯CO2选择氧化脱氢反应有良好的催化活性及苯乙烯选择性,并且该反应需要适当的酸碱活性中心协同催化,以使乙苯高效活化并转化生成产物苯乙烯。CsX分子筛催化乙苯CO2选择氧化脱氢的较佳操作条件为反应温度范围545-565℃、质量空速0.5h^-1、CO2/乙苯摩尔比8。
- 赵国庆王群龙王亚楠陈焕辉朱志荣
- 关键词：乙苯氧化脱氢苯乙烯
- 异构化双组份分子筛催化剂及反应工艺的研究
- 采用改性HZSM-5和HEU-1双组份分子筛作为混合二甲苯异构化反应的催化剂,上段改性HZSM-5分子筛催化原料中乙苯脱烷基,下段改性HEU-1分子筛催化混合二甲苯(间二甲苯和邻二甲苯)异构化。考察了温度、金属组分及用量...
- 胡超陈焕辉王亚楠朱志荣郝志显
- 文献传递
- 浸渍方法对Cs/HX分子筛催化剂碱性及其催化甲苯甲醇烷基化反应性能的影响被引量：3
- 2014年
- 采用直接浸渍、真空浸渍、超声波浸渍3种方法制备了一系列不同的碱性分子筛催化剂Cs/HX,并应用于甲苯甲醇烷基化催化反应,同时采用XRD、NH3-TPD、CO2-TPD、BET、AAS和Py-IR表征考察了浸渍方法对Cs/HX催化剂酸碱性及烷基化反应性能的影响。结果表明,采用3种浸渍方法所制得的Cs/HX分子筛催化剂的Cs2O负载量不同,分子筛孔道结构和酸碱性也存在明显差异。采用直接浸渍法制备的Cs/HX碱性较强,B酸中心的量更少,因此其催化甲苯甲醇侧链烷基化反应的苯乙烯选择性较高,并具有较高的催化反应活性。
- 王群龙赵国庆李军辉王亚楠陈焕辉朱志荣
- 关键词：碱性酸性烷基化
- 异构化双组份分子筛催化剂及反应工艺的研究
- 采用改性HZSM-5 和HEU-1 双组份分子筛作为混合二甲苯异构化反应的催化剂，上段改性HZSM-5 分子筛催化原料中乙苯脱烷基，下段改性HEU-1 分子筛催化混合二甲苯(间二甲苯和邻二甲苯)异构化.考察了温度、金属组...
- 胡超陈焕辉王亚楠朱志荣郝志显
- LSX的合成及在甲苯甲醇侧链烷基化中的应用
- 与普通X分子筛相比,低硅铝比的LSX分子筛具有较强的碱性位点和较多的Lewis酸性位点。在钠钾体系水热合成LSX分子筛的过程中,晶化时间和碱度对分子筛纯度的影响较大,晶化时间越长,碱度越强,LSX越易转晶为方钠石。将合成...
- 赵国庆王群龙陈焕辉王亚楠朱志荣
- 关键词：甲苯甲醇苯乙烯
- 文献传递
