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非绝热面跳跃动力学模拟: 在激发态过程中,涉及到的电子转移,能量转移,内转换,系间窜越等过程都存在不同电子态之间的跃迁现象。为了理解真实体系中的各种激发态现象,我们自编了即时的(on-the-fly)面跳跃动力学程序,从而实现了在全原子水平上对多...; 杜利凯兰峥岗; 文献传递

化学动力学中的非绝热过程及其理论研究被引量：3: 2015年; 伴随着原子核的运动出现的电子态之间的跃迁,被称为非绝热过程.近年来,实验结果表明,非绝热过程广泛存在于多种化学体系中.从理论上理解这一过程极具挑战性,因为该过程中电子和原子核的运动耦合在一起,量子化学的基本假设"波恩-奥本海默近似"被打破.本文介绍通过理论化学方法模拟非绝热过程的现状,讨论所涉及的非绝热动力学(量子和半经典动力学)和量子化学计算方法(高精度电子相关方法、半经验方法和TDDFT方法),同时也介绍一些典型的非绝热过程(生物分子的光稳定性、光异构化、自旋翻转、激发态电子和能量转移).尽管目前非绝热动力学领域已经取得了很大进展,但处理复杂体系仍然面临诸多挑战.解决这一问题需要动力学理论、量子化学方法和计算机技术等领域的共同发展.; 胡德平谢宇黄静杜利凯郑杰兰峥岗; 关键词：势能面交叉激发态

基于第一性原理方法研究ReO_x在ReO_x-Rh/ZrO_2和ReO_x-Ir/ZrO_2催化的甘油氢解反应中的作用机制(英文)被引量：3: 2013年; 采用密度泛函理论研究了ZrO2负载的Ru基、Rh基以及Re改性的Rh基、Ir基催化剂上甘油氢解生成1,2-丙二醇和1,3-丙二醇的热力学过程, 重点考察了ReOx调变催化剂活性和选择性的作用机制. 结果表明, Ru/ZrO2和Rh/ZrO2催化剂上甘油分解经由脱水-加氢反应途径, 1,2-丙二醇的生成是热力学有利过程, 其中Ru基催化剂活性更高. 在Re修饰的Rh基和Ir基催化剂上, 反应遵循直接氢解机理, 其中金属表面解离的氢原子进攻ReOx团簇上与醇盐紧邻的C-O键是催化甘油转化为丙二醇最核心的步骤. Re-Ox-Rh/ZrO2催化剂上1,2-丙二醇为主要产物, 并伴随1,3-丙二醇的生成, ReOx的修饰则显著提高了Ir/ZrO2催化剂上1,3-丙二醇选择性. 与单金属催化剂上发生的间接氢解机理相比, 修饰催化剂上1,3-丙二醇选择性的提高可主要归因于Rh(Ir)-Re协同催化的直接氢解反应过程, 其中羟基化铼官能团有利于末端醇盐中间体的生成. ReOx-Ir/ZrO2催化剂上较大的Ir-Re团簇使得末端金属醇盐的立体优选性比次级醇盐更为突出, 从而具有最高的1,3-丙二醇选择性.; 关静陈秀芳彭功名王喜成曹泉兰峥岗牟新东; 关键词：金属催化剂

Ultrafast Electron Transfer with Symmetrical Quasi-classical Dynamics based on Mapping Hamiltonian and Quantum Dynamics based on ML-MCTDH: 2017年; Symmetrical quasi-classical （SQC） method based on mapping Hamiltonian is an efficient approach that is potentially useful to treat the nonadiabatic dynamics of very large systems. We try to evaluate the performance of this method in the ultrafast electron transfer processes involving a few of electronic states and a large number of vibrational modes. The multilayer multiconfigurational time-dependent Hartree （ML-MCTDH） method was used to get the accurate dynamical results for benchmark. Although the population dynamics in the long- time limit show differences in the ML-MCTDH and SQC calculations, the SQC method gives acceptable results.; 郑杰谢宇江圣世龙云泽宁新龙云泽

多原子体系非绝热动力学的近似理论方法被引量：3: 2012年; 非绝热动力学普遍存在于光物理和光化学过程中。描述非绝热跃迁需要处理电子-原子核间的相互耦合运动。由于计算量随体系尺度增大剧烈增长,准确的量子动力学计算目前只适用于描述小分子体系。为了研究多原子分子体系的非绝热过程,近年来发展了一些基于量子-经典动力学近似方法。本文将对典型的这类方法包括经典Ehrenfest方法、面跳跃方法、基于Wigner表示的混合量子-经典方法进行简要的介绍,并讨论如何将量子-经典动力学方法与电子结构从头算手段相结合,模拟非绝热过程。重点阐明各种方法的基本思想和优缺点,并对该领域的发展进行展望。; 兰峥岗邵久书; 关键词：非绝热动力学直接动力学

飞秒化学的先驱者——记诺贝尔化学奖得主Ahmed H.Zewail教授被引量：2: 2000年; 兰峥岗王鸿飞; 关键词：诺贝尔化学奖化学家飞秒化学

蒽/C60异质结上电子转移过程的全维量子动力学研究: 给受体异质结上的电子转移是太阳能电池能量转换过程中的关键。我们使用DFT和量子动力学方法研究了发生蒽/C60异质结上的电子转移过程。我们采用多组态时间依赖Hatree(MCTDH)方法[1]和多层多组态时间依赖Hatre...; 谢宇郑杰兰峥岗; 关键词：量子动力学电子转移; 文献传递

分子在激发态上的超快动力学: 超快的非绝热动力学广泛的存在于激发态过程中。从理论上模拟激发态反应的时间尺度,以及理解相关的分子运动是很具有挑战性的。我们利用从头算直接动力学,结合轨线面跳跃算法,在全原子尺度上,直接模拟许多复杂分子体系的激发态过程,特...; 兰峥岗杜利凯黄静胡德平; 关键词：PHOTOISOMERIZATION; 文献传递

利用基于直接动力学的轨线面跳跃方法处理非绝热过程被引量：3: 2019年; 势能面交叉引起的非绝热过程广泛存在于光化学和光物理中。对这一过程进行描述是理论化学的重要挑战之一。非绝热过程涉及原子核与电子之间的耦合运动,因此量子化学的基本假设之一"玻恩-奥本海默"近似被打破,所以对其进行描述需要发展新的动力学理论方法。在这些方法中,Tully发展的最少轨线面跳跃方法凭借易于程序化、便于计算等优点已经发展成为处理非绝热问题的主要动力学方法之一。其中原子核以经典的方式在单一势能面上进行演化,电子以量子的方式沿着同一轨线进行演化。在整个演化过程中,非绝热跃迁通过轨线在不同势能面间的跃迁来描述,其中跳跃发生的几率与电子的演化有关。如果将该方法与从头算直接动力学相结合,可以在全原子水平上研究实际分子体系的非绝热动力学,给出其激发态寿命、非绝热动力学中分子的主要运动方式、反应通道以及分支比等重要信息。本文旨在讨论最少面跳跃直接动力学方法研究非绝热问题的一些进展,包括动力学基本理论,特别关注将最少面跳跃方法和直接动力学结合的数值实现细节,同时讨论该方法在研究实际体系当中的一些应用,并对轨线面跳跃方法下一步发展的一些方向进行合理的展望。; 彭佳伟谢宇胡德平杜利凯兰峥岗; 关键词：非绝热动力学直接动力学

分子离子强激光场解离动力学和量子耗散随机波函数方法: 该论文分为两个部分:分子离子在强激光场中的解离动力学和利用随机波函数方法求解量子耗散问题.第一部分中,首先回顾了强场解离子问题研究的历史和现状,然后分别了讨论了非线形三原子分子离子和氢分子离子在强激光场中的解离动力学.对...; 兰峥岗; 关键词：解离动力学量子耗散

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