国家杰出青年科学基金(20625620)
- 作品数：42 被引量：148H指数：7
- 相关作者：李永旺相宏伟徐元源吴宝山郝栩更多>>
- 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院研究生院中国科学院大学更多>>
- 发文基金：国家杰出青年科学基金国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程理学石油与天然气工程环境科学与工程更多>>
- Mn助剂加入方式对铁基催化剂F-T合成性能的影响被引量：2
- 2008年
- 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了系列微球状Fe/Mn/K催化剂,结合H2-DTG、CO-TPR、M ssbauer谱等表征手段,研究了Mn助剂的加入方式对铁基催化剂物相结构、还原和碳化行为以及F-T合成性能的影响。催化剂在浆态床反应器中以接近F-T合成实际工况条件(250℃、1.5 MPa、H2/CO=0.67和2.0 L/(gcat.h))进行评价。结果表明,以共沉淀方式加入Mn助剂具有较强的Fe-Mn相互作用,从而抑制了催化剂的还原和碳化,降低了催化剂的活性,提高了催化剂的稳定性。而以部分共沉淀和黏结剂方式加入Mn助剂促进了催化剂的还原和碳化,提高了反应活性加速了催化剂的失活。与共沉淀Mn相比,部分共沉淀和黏结剂Mn提高了重质烃和烯烃的选择性,同时抑制了有机含氧化合物的生成。
- 陶智超杨勇李廷真万海军安霞相宏伟李永旺
- 关键词：F-T合成铁基催化剂
- SO_4^(2-)对铁基催化剂上费托合成反应的影响被引量：2
- 2007年
- 以FeCuK/SiO2为母体催化剂,用不同浓度的NH4HSO4水溶液进行等体积浸渍,制备了不同SO42-含量的费托合成(FTS)铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、X射线光电子能谱、程序升温还原和穆斯堡尔谱等技术对催化剂进行了表征,并在H2/CO摩尔比0.67,WHSV=2 000 h-1,压力1.5 MPa和温度250℃条件下进行了浆态床FTS反应.结果表明,少量SO42-能促进催化剂在H2中的还原;在合成气还原过程中,少量SO42-对催化剂的碳化程度影响不大,但大量SO42-严重抑制催化剂的碳化.在约500 h的运行实验中,各催化剂样品表现出的催化活性有所差异,但均呈现较好的稳定性.SO42-可抑制水煤气变换反应活性,且随着SO42-含量的增加,抑制作用愈加明显;同时,催化剂上浸渍少量SO42-可有效抑制CH4的生成,提高低碳烯烃的选择性.
- 安霞吴宝山万海军李廷真陶智超相宏伟李永旺
- 关键词：硫酸根费托合成铁基催化剂浆态床反应器
- Mo和Cu助剂对FeK/SiO_2催化剂费托合成性能的影响被引量：6
- 2010年
- 研究了Mo和Cu助剂对FeK/SiO2催化剂的性质及费托(F-T)合成性能的影响.采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射、穆斯堡尔谱和X射线光电子能谱技术对催化剂进行了表征.结果表明,Mo加入后与Fe产生了较强的相互作用,抑制了催化剂的还原和碳化;Cu助剂的加入促进了催化剂的还原和碳化;当Mo和Cu共同加入后,催化剂的还原和碳化行为与单独加入Cu助剂时相似.催化剂F-T合成性能在固定床上于280oC,1.5MPa,2000h?1,H2/CO=2.0的合成气中测试.结果表明,Mo的加入降低了催化剂活性,但提高了重质烃(C5+)的选择性;Cu的添加提高了催化剂的活性,但对稳定C5+选择性作用不明显.Mo和Cu共同加入后,催化剂既表现出较为稳定的C5+选择性,同时其活性也没有降低.
- 秦绍东张成华许健吴宝山相宏伟李永旺
- 关键词：费托合成铁基催化剂
- 流向变换自热反应器的原理及性能
- 2009年
- 提出一种以气态烃为原料进行蓄热式自热转化制合成气的流向变换自热反应器原理。该反应器采用蓄热式换热原理将放热的非催化部分氧化与吸热的催化重整相结合,可同时大大提高过程的热效率与合成气收率。该反应器的特点是原料气分两路进入反应器,反应器内除燃烧室外气体流向周期性变化,达到耦合放热与吸热反应的目的,是对传统流向变换反应器的很大改进。模拟结果表明,该反应器可减少过程氧耗,提高合成气收率,是转化费托合成尾气、焦炉气、炼厂气及天然气的理想选择。
- 高军虎曹立仁郝栩徐元源李永旺
- 关键词：自热重整费托合成合成气反应器有效能
- 聚乙二醇介质中纳米Fe-Mn催化剂的F-T合成反应性能
- 2017年
- 采用化学还原法在乙二醇/水混合溶剂中制备纳米Fe-Mn催化剂,考察其在液态聚乙二醇中的F-T合成反应性能。透射电子显微镜、X射线衍射、穆斯堡尔谱和X射线光电子能谱等表征结果表明,纳米Fe-Mn催化剂粒径为(20~50)nm,具有铁磁性非晶结构,Mn主要富集在催化剂表面,Mn的加入使Fe更富电子,催化剂更易碳化。纳米Fe-Mn催化剂表现出很高的F-T反应活性,Mn的加入有利于催化剂的链增长反应,使产物分布向重质烃方向偏移。
- 程晓凡宋双田王振宇张蕾吴玉秀祁敏薛尚龙庄岩吴宝山
- 关键词：催化化学聚乙二醇非晶态合金F-T合成
- F-T合成Fe/Cu/K/Al_2O_3催化剂的结构性质、还原及碳化行为被引量：6
- 2007年
- 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球状Fe/Cu/K/Al2O3催化剂,结合TG、N2物理吸附、XRD、H2-TPR、CO-TPR、Mssbauer谱等表征手段,研究焙烧温度对Fischer-Tropshc(F-T)合成铁基催化剂的结构性质、还原行为和碳化行为的影响.结果表明,较高的焙烧温度有利于碳酸盐的分解和结晶水的脱除,促进了催化剂的还原.随着焙烧温度的进一步升高,催化剂的比表面积减小,平均孔径增大,α-Fe2O3晶粒的粒径增大,催化剂中金属与载体的相互作用增强,从而削弱了CuO、K2O助剂的作用,严重抑制了催化剂的还原和碳化.
- 万海军吴宝山安霞陶智超李廷真相宏伟李永旺
- 关键词：F-T合成铁基催化剂焙烧温度
- 流向变换自热反应器的原理及性能
- 提出一种以气态烃为原料进行蓄热式自热转化制合成气的流向变换自热反应器原理。该反应器采用蓄热式换热原理将放热的非催化部分氧化与吸热的催化重整相结合,可同时大大提高过程的热效率与合成气收率。该反应器的特点是原料气分两路进入反...
- 高军虎曹立仁郝栩徐元源李永旺
- 关键词：自热重整费托合成合成气反应器有效能
- 文献传递
- 聚乙二醇介质中纳米铁基催化剂上的费托合成被引量：4
- 2010年
- 采用化学还原法在纯水中制备了纳米铁基催化剂,将其直接分散到液态聚乙二醇(PEG)中进行费托合成(FTS)反应.透射电子显微镜、X射线衍射、穆斯堡尔谱和X射线光电子能谱等结果表明,还原态催化剂粒径在30～65nm,主要由无定形的Fe-B和α-Fe组成,其中B部分电子向Fe转移.反应过程中,无定形的Fe-B首先快速转变为α-Fe,而α-Fe很容易发生碳化或氧化,最终转变为Fe3O4和碳化铁.PEG能有效抑制纳米粒子的聚集长大,反应后催化剂粒径减小为20～55nm.在3.0MPa,V(H2)/V(CO)=2和200oC的反应条件下,该催化剂表现出优异的FTS低温活性和较高的稳定性,反应后产物和催化体系很容易实现分离.
- 程晓凡吴宝山相宏伟李永旺
- 关键词：铁聚乙二醇费托合成
- 不同煤气化过程的FT合成油-电多联产模拟计算被引量：3
- 2009年
- 设计并模拟了以Shell,GSP,Texaco煤气化为气头的FT合成油-电多联产系统,考察了三者的系统特性.结果表明,在入炉煤量为1000t/h的条件下,其合成油(包括柴油、石脑油和LPG)产量分别为318.56,318.42和285.79t/h,但FT合成96%的CO转化率使其发电量均不足以满足系统自身的用电,尾气发电仅相当于回收了原料煤热值近2%的能量.以Shell技术为气头的多联产系统具有最高的系统热效率(47.65%),Texaco技术为气头的多联产系统具有最低的系统热效率,比前者低6.5%左右.3种方案捕获的CO2分别相当于回收了进入系统全部碳含量的58.69%,58.65%,59.55%.
- 于戈文徐元源郝栩李永旺
- 关键词：煤气化多联产
- 费托合成产物分布的热力学平衡分析被引量：5
- 2013年
- 费托合成通常被认为是个动力学控制的反应过程,因此对其热力学平衡的研究很少报道。本文基于Aspen Plus软件建立了费托合成产物物性数据库和热力学平衡分析模型,对费托合成的全局和局部热力学平衡进行了详细研究。结果表明:热力学上乙烯较其它长链烯烃更难生成,是解释实验观察乙烯偏低的重要原因;热力学平衡预测的总产物分布及烯烃、烷烃、醇的各组分分布均符合ASF分布规律,与实验观察的产物分布非常相似;若假定反应处于局部热力学平衡,则预测的产物分布链增长因子和烯烷比很接近实验观察值;热力学预测的反应条件对产物分布的影响也与实验结果基本一致。由此可见,热力学平衡是影响费托合成产物分布的重要因素,对反应机理研究至关重要。
- 高军虎吴宝山杨勇郝栩李永旺
- 关键词：费托合成热力学ASPENPLUS
