国家自然科学基金(20671020) 作品数:5 被引量:34 H指数:3 相关作者: 陈晓晖 魏可镁 郑婧 王玉 占华端 更多>> 相关机构: 福州大学 大冶有色金属公司 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 福建省高等学校新世纪优秀人才支持计划 中国石油化工股份有限公司科学技术研究开发项目 更多>> 相关领域: 化学工程 理学 更多>>
介孔含铋MSU-4的合成及催化性能研究 <正>介孔分子筛MSU-x(x指代不同模板剂)具有独特的三维立体交叉排列非对称孔道的结构特征通常采用廉价、无毒、可生物降解的非离子表面活性剂作模板剂,在低温和中性开放条件下合成[1],MSU-x具有优良的扩散性能,在多相... 王玉 陈晓晖 魏可镁关键词:催化氧化性能 文献传递 HPW/Cs-HMS上的醋酸甲酯水解反应 被引量:2 2009年 以十二胺(DDA)为模板剂,利用杂原子掺杂技术合成了Cs-HMS载体。以n-丁醇为溶剂,按照Cs/磷钨酸(HPW)摩尔比为1.5,等体积浸渍法制备了负载HPW的催化剂HPW/Cs-HMS,并对载体及催化剂进行了表征分析,考察了负载量对催化剂结构及其醋酸甲酯(MeOAc)水解性能的影响。结果发现,随着HPW负载量的增加,Cs-HMS介孔结构的规整度、比表面积及孔容显著下降,其结构及形貌由短程有序的球状介孔逐渐转化为无序的片状微孔,最佳的HPW负载量为40%。40%HPW/Cs-HMS在55℃、9 g H2O、m(H2O)/m(MeOAc)=1、HPW总用量为1 g的条件下,反应2 h后,MeOAc转化率为45.7%,并具有优良的耐温性。在100℃、4.5 g H2O、18 gMeOAc、HPW总用量为0.5 g的条件下,反应0.5 h,MeOAc转化率为21.8%,比相同条件下酸性树脂NKC-9的活性高5%,重复使用5次,活性维持在20.8%,而NKC-9则逐次失活。 陈晓晖 黄瑞 王莹莹 魏可镁关键词:磷钨酸 浸渍 醋酸甲酯 HMS合成和表征 以十二胺(DDA)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用室温晶化法合成了六方介孔分子筛HMS,并用粉末X射线衍射、傅立叶变换红外光谱、N2等温吸附-脱附、扫描电镜和透射电镜等手段对分子筛样品进行了表征,结果表明,合成的样品为空... 王莹莹 陈晓晖 黄瑞 魏可镁关键词:介孔分子筛 HMS 文献传递 硅源对Bi-MSU-4结构及催化性能的影响 分别以正硅酸乙酯、硅溶胶、硅酸钠和硅胶H为硅源,聚氧乙烯失水山梨醇软脂酸单酯(Tween-40)为模板剂,硝酸铋为铋源,合成出一种含铋的介孔分子筛Bi-MSU-4。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-vis)... 占华端 郑婧 王玉 魏可镁 陈晓晖关键词:催化化学 硅源 文献传递 硅源对Bi-MSU-4结构及催化性能的影响 被引量:2 2008年 分别以正硅酸乙酯、硅溶胶、硅酸钠和硅胶H为硅源,聚氧乙烯失水山梨醇软脂酸单酯(Tween-40)为模板剂,硝酸铋为铋源,合成出一种含铋的介孔分子筛Bi-MSU-4。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-vis)和扫描电镜(SEM)对样品进行表征。并将所合成的Bi-MSU-4用于苯乙烯选择性反应中考察其催化活性。结果表明,硅源对Bi-MSU-4的结构和催化性能产生较大的影响。以正硅酸乙酯、硅酸钠为硅源,由于其水解速率缓慢,有利于分子筛的合成,所制得的样品相对结晶度和催化活性度较高;硅溶胶水解-聚合速率过快不能与模板剂完全作用,所制得的样品规整性较差,结晶度和苯乙烯的转化率都有所下降;酸性条件下不利于硅胶H的水解,反应体系中仍有硅胶H微粒的存在,从而大大影响其产物的结晶度和催化性能。 占华端 郑婧 王玉 魏可镁 陈晓晖关键词:催化化学 硅源 超细二氧化硅的制备和表征 被引量:19 2008年 本文以正硅酸乙酯为硅源,通过溶胶-凝胶法制备超细二氧化硅。考察了溶剂、温度、添加剂等因素对制备二氧化硅的影响。通过一系列的实验确定了制备超细二氧化硅较好的工艺条件:以丙酮为溶剂、氨水为催化剂、pH值为9左右、反应温度为40℃。并采用XRD、N2等温吸附-脱附、FT-IR、SEM等手段对二氧化硅进行表征。结果表明:所制得的二氧化硅为无定形结构,孔径分布集中在2~25nm,BET比表面积可达200m2/g以上。 郑婧 陈晓晖关键词:超细二氧化硅 溶胶-凝胶 正硅酸乙酯 共溶剂对Bi-MSU-4结构及催化性能的影响 以聚氧乙烯失水山梨醇软脂酸单酯(Tween40)为模板剂、正硅酸乙酯为硅源、硝酸铋为铋源,合成出了一种含铋的介孔分子筛 Bi-MSU-4。合成体系中加入甲醇、乙醇、乙二醇、丙三醇等多种醇类共溶剂。采用 XRD、低温 N吸... 陈晓晖 郑婧 王玉 魏可镁关键词:共溶剂 乙醇浓度 催化活性 文献传递 固体超强酸催化剂S_2O_8^(2-)/Fe_2O_3-Al_2O_3的制备及其酯化性能 被引量:6 2010年 以硝酸铁为铁源、硝酸铝为铝源,通过共沉淀法制备固体超强酸催化剂S_2O_8^(2-)/Fe_2O_3-Al_2O_3。通过催化剂样品的FT-IR谱图、不同焙烧温度催化剂样品的XRD谱图、不同陈化温度的N_2吸附-脱附曲线以及催化剂样品的SEM照片,研究了其晶体的形成过程。催化剂样品红外谱图表明,催化剂中的S=O有较强的共价双键特征,诱导催化剂形成超强酸性;在XRD谱图中既无Al_2O_3的晶相峰,也无Fe_2(SO_4)_3晶相峰,说明Al_2O_3与Fe_2O_3在催化剂样品的表面形成了Al_2O_3-Fe_2O_3共价键的复杂结构。采用BET方程和BJH模型计算催化剂样品的比表面积和孔径分布,经冰水陈化的催化剂样品平均孔径为9.1 nm,最可几孔径为7.5 nm,比表面积为78.9 m^2·g^(-1),孔容0.149 cm^3·g^(-1)。研究了催化剂的铁与铝物质的量比、(NH_4)_2S_2O_8浸渍浓度和不同焙烧温度对硬脂酸正丁酯酯化率的影响。在反应温度85℃、催化剂用量0.2 g(为反应物总质量的2%)和回流反应150 min的条件下,酯化率可达84.5%。 占华端 陈晓晖 魏可镁关键词:催化化学 共沉淀法 Bi-MSU-4分子筛合成、结构及催化性能的研究 被引量:6 2008年 以聚氧乙烯失水山梨醇酸酯(Tween-x,x=20、40、60、80)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在室温条件下首次合成了含有骨架金属元素铋的介孔分子筛T-20、40、60、80Bi-MSU-4。采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见吸收光谱、低温N2吸附/脱附,扫描电镜等手段对样品进行表征,分别考察了模板剂种类、矿化剂、硅铋摩尔比等因素对分子筛结构、骨架形成及催化活性的影响。结果表明,Bi-MSU-4系列具有介孔分子筛典型形貌特征,且金属铋较好地分散于分子筛骨架中。样品的孔径与孔容随模板剂憎水链长度增加而增大,催化活性也相应提高;NaF的矿化作用可促进骨架的成型与脱落;随硅铋摩尔比增加,催化活性先增后减。在苯乙烯氧化反应中,T-xBi-MSU-4有优越的催化性能,其中T60Bi-MSU-4的苯乙烯转化率55.0%,苯甲醛产率41.5%。 王玉 鄢红艳 陈晓晖 魏可镁关键词:矿化作用