国家自然科学基金(29276265)
- 作品数：3 被引量：10H指数：2
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- 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所更多>>
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- 甲醇气相羰基化反应的影响因素研究
- 2006年
- 采用Ni/AC催化剂,在加压固定床反应器上,考察了反应温度、反应压力、CO分压、CH3I含量、催化剂镍负载量对甲醇气相羰基化反应的影响规律,并且考察了水蒸汽对羰基化反应的影响。结果表明:反应条件对催化剂活性以及产物选择性影响较大。当n(CH3OH)/n(H2O)=3.06时,副产物二甲醚的选择性由不加水的28.4%下降至25.8%,乙酸的选择性由2.5%提高到4.4%,羰基化产物收率增加了1.8%。水蒸汽的引入不仅抑制甲醇脱水产物二甲醚的产生,而且促进了目的产物乙酸的生成。
- 姚素玲杨彩虹谭猗生韩怡卓
- 关键词：甲醇羰基化乙酸
- 甲醇气相羰基化Ni-Pd/AC催化剂失活机理的研究被引量：4
- 2006年
- 采用连续流动固定床反应装置,N i-Pd/AC为催化剂,在260℃、1.5MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比为20/19/1、W/F为7.5 g.h.mol-1下考察了催化剂的稳定性,并对失活前、后N i-Pd/AC催化剂进行了比表面积、热解-红外分析(Py-FTIR)和XPS表征。结果表明,反应初期反应产物乙酸或乙酸甲酯与催化剂之间强吸附堵塞了催化剂孔道,导致扩散受到限制。随着反应时间的延长,羰基化活性中心N i不断迁移并富集在催化剂表面上,使N i晶粒增大,成为积炭的活性中心,积炭堵塞了催化剂孔道,导致催化剂失活。进一步对积炭类型进行研究,发现形成的碳物种主要是类石墨型碳。
- 姚素玲杨彩虹谭猗生韩怡卓
- 关键词：羰基化XPS失活
- 甲醇气相羰基化Ni/AC催化剂的失活行为被引量：6
- 2005年
- 采用连续流动固定床反应装置,N i/AC作为催化剂,在533K、1.5M Pa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比20/19/1、7.5gcat.h.m o l-1下考察了催化剂的稳定性,并通过XPS、ICP和XRD等技术对甲醇气相羰基化反应前后N i/AC催化剂进行了表征。结果表明,长时间运转催化剂表面形成N iI2,使具有催化活性的N i0活性中心数量减少,活性降低。XPS结果显示羰基化活性中心N i不断迁移并在催化剂表面富集,导致积炭效应,堵塞催化剂孔道,使催化剂失活。进一步对积炭类型研究,发现形成的碳物种主要是石墨型碳。N i向催化剂表面迁移富集,并与CO形成可挥发的N i(CO)4,造成金属镍的大量流失由ICP所证实。
- 姚素玲杨彩虹谭猗生韩怡卓
- 关键词：甲醇羰基化乙酸XPS失活
