国家自然科学基金(20903080) 作品数:11 被引量:33 H指数:5 相关作者: 张泽凯 陈银飞 任倩茹 廖冰冰 徐彪 更多>> 相关机构: 浙江工业大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 浙江省科技厅重点资助项目 浙江省科技厅重大专项基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
钙铝石涂层对整体铜锰铈催化剂高温催化性能的影响 被引量:2 2011年 采用固相反应法制备了12SrO·7Al_2O_3钙铝石材料,采取浆液浸渍法制备了12SrO·7Al_2O_3作为涂层的堇青石蜂窝陶瓷型Cu-Mn-Ce-O整体催化剂,以甲基丙烯酸甲酯的催化燃烧作为探针反应考察了该整体催化剂的性能,并对其进行X射线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、能谱(EDS)表征和比表面积(BET)测试。结果表明,以12SrO·7 Al_2O_3作为涂层的整体催化剂与无涂层的Cu-Mn-Ce-O整体催化剂相比,其耐高温性能有了明显提高,SEM和EDS表明有涂层的整体催化剂活性组分较之无涂层整体催化剂更为稳定、在表面原子总数中所占比重更高。12SrO·7Al_2O_3涂层材料的存在不仅保持其活性组分结构,也使得其更多的保持比表面。整体催化剂高温焙烧后比表面积得以保持,成为降低催化剂高温失活程度的原因之一。 王占龙 张泽凯 王稚真 陈银飞关键词:涂层 催化燃烧 挥发性有机物 以活性炭为模板制备钙钛矿型LaMnO_3催化剂 被引量:5 2012年 为提高钙钛矿型氧化物催化剂的比表面积,以活性炭为硬模板剂,采用浸渍法制备了一系列不同活性炭用量的LaMnO3催化剂,利用XRD,BET,SEM,TG,H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,并考察了其催化甲苯燃烧的活性。实验结果表明,适当用量的活性炭模板剂能明显提高LaMnO3催化剂的比表面积和结晶度,改善催化剂的氧化还原性,从而提高其催化甲苯燃烧的活性;当活性炭用量为0.5 g(以理论上制备5.0 g催化剂为基准)时,制得的LaMnO3催化剂的比表面积最大(可达28.6 m2/g),且活性最高,在进料混合气中甲苯的含量为0.88%(φ)、气态空速为20 L/(g.h)的反应条件下,甲苯的完全转化温度约为260℃。 徐彪 张泽凯 任倩茹 陈银飞关键词:活性炭 模板剂 钙钛矿型氧化物 催化燃烧 Facile preparation of Fe-Y catalyst under water-free conditions for selective catalytic reduction of NO_x by ammonia 2013年 A series of Fe-Y zeolite catalysts with different Fe loading were prepared by ferrocene sublimation under solvent and wa- ter-free conditions. The dispersion, structure and morphology of the iron species on the Fe-Y catalysts were characterized by XRD, TEM and UV-Vis. The catalytic activities of Fe-Y samples were measured in selective catalytic redaction of NO with ammonia (NH3-SCR). The results showed that the iron species on the HY zeolite support were mainly made up of isolated Fe3+ ions, FexOy oligomers and a little amount of 〈 3 nm spherical Fe203 particles. Isolated Fe3+ ions are predominating among all the Fe-Y catalysts. The sum of isolated Fe3+ ions and FexOy oligomers took up more than 90% percent of total iron species on the Fe-Y till 10.0 wt% loading of Fe. ZHANG ZeKai ZHANG BinHao LIU HuaYan CHEN YinFei关键词:SCR FERROCENE 硬模板剂法制备钙钛矿型LaMnO_3催化剂过程的优化:热效应的消除 2013年 以活性炭为硬模板剂,采用浸渍法制备了钙钛矿型LaMnO3催化剂,并采取加入一定量石英砂的方式优化目标催化剂的制备过程。用XRD、SEM、BET和DSC等对催化剂进行表征。催化甲苯燃烧测试结果表明,采取浸渍法制备的催化剂活性明显提高。DSC、XRD与SEM表征结果表明,石英砂的加入可能消除了甲苯燃烧过程中的热效应,使催化剂晶体粒径变小,比表面积增加。 黄圣龙 张泽凯 石发伍 陈银飞关键词:催化剂工程 热效应 长程TiO_2纳米管阵列表面的超声清洗及其光催化性能 被引量:1 2013年 通过阳极氧化法在NH4F/乙二醇/H2O的电解液中制备了长程TiO2纳米管阵列。借助超声手段分别采用蒸馏水、丙酮和异丙醇作为超声介质清除了TiO2纳米管阵列表面的集束,探讨其对TiO2纳米管阵列光催化活性的影响。采用SEM、TG和XRD等对TiO2纳米管阵列进行表征。结果表明,超声处理明显清除了纳米管阵列表面集束,超声介质对清洗过程有重要影响,丙酮相对于蒸馏水和异丙醇更适合作为超声介质,且超声超过30 min,纳米管阵列的光催化活性得到明显提高。 廖冰冰 张泽凯 邵碧波 陈银飞关键词:催化化学 TIO2纳米管阵列 超声 光催化降解 钙铝石涂层对整体型钙钛矿氧化物催化剂活性和热稳定性的影响 被引量:2 2009年 采用固相反应法合成了钙铝石材料12SrO·7Al2O3,并以此作为涂层制备了堇青石蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3整体催化剂,在不同温度(850~1050oC)下对该催化剂进行了热处理,并采用N2吸附-脱附、X射线衍射和扫描电镜等手段对其进行了表征,考察了其催化甲基丙烯酸甲酯燃烧反应的活性.结果表明,12SrO·7Al2O3作为涂层明显改善了整体催化剂的热稳定性,在850oC下焙烧6h后,含有12SrO·7Al2O3涂层的整体催化剂在260oC即可将甲基丙烯酸甲酯完全转化.12SrO·7Al2O3涂层可避免La0.8Sr0.2MnO3活性组分与堇青石的接触,减轻了活性组分在催化剂表面的烧结,有利于保持La0.8Sr0.2MnO3活性组分的晶体结构和分散度,提高整体催化剂的活性和热稳定性. 陈银飞 王占龙 张泽凯关键词:钙钛矿 堇青石 催化燃烧 热稳定性 负载型钙钛矿La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3/SBA-15催化燃烧甲苯的研究 被引量:5 2012年 采用逐层负载-孔道内氨/水蒸气原位羟化法制备了一系列负载型钙钛矿La0.8Sr0.2MnO3/SBA-15催化剂,用XRD、BET、TG-DTG、XPS、H2-TPR等手段对催化剂的物性结构等进行了表征,并在常压连续流动固定床反应器上评价了该催化剂对甲苯催化燃烧的催化性能。结果表明,逐层负载-孔道内氨/水蒸气原位羟化法的使用有助于活性组分La0.8Sr0.2MnO3进入SBA-15的孔道,并在SBA-15上形成钙钛矿结构。La0.8Sr0.2MnO3/SBA-15上钙钛矿结构的形成和晶格氧的出现,可为催化剂提供较多的活性中心,有利于其催化燃烧甲苯的活性。 任倩茹 张泽凯 徐彪 陈银飞关键词:LA0.8SR0.2MNO3 SBA-15 甲苯 高负载量LaMnOx/SBA-15的制备及其催化甲苯燃烧性能 被引量:7 2011年 采用逐层负载-孔道内氨/水蒸气原位羟化法制备了高负载量的LaMnOx/SBA-15催化剂,并采用X射线衍射、N2吸附-脱附和程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了其催化甲苯燃烧的性能.结果表明,孔道内氨/水蒸气原位羟化提高了LaMnOx活性物种在SBA-15孔道内的分散度和还原性,显著改善了高负载量的LaMnOx/SBA-15催化剂的活性.在空速5000h–1的条件下,温度升至205oC时甲苯转化率即可达50%,较之普通浸渍法制得的催化剂上甲苯达到该转化率所需温度降低了约105oC.实验得到LaMnOx/SBA-15的适宜原位羟化处理温度为60oC,处理时间40min. 张泽凯 梁一微 任倩茹 刘华彦 陈银飞关键词:镧 SBA-15 催化燃烧 甲苯 高硅β分子筛的原位合成及其在甲苯催化燃烧中的应用 被引量:6 2011年 采用水热合成法在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了整体化的高硅β分子筛(β/CH),采用XRD和SEM手段对其进行表征,筛选出有利于原位合成的堇青石预处理方式和晶化方式,并探索了最佳原位合成条件;考察了制备方法对Pd/β/CH整体催化剂催化燃烧性能的影响。实验结果表明,在用质量分数10%的HNO3溶液80℃下处理2 h后的堇青石蜂窝陶瓷载体的内外表面上,采用动态晶化方式一次水热合成,可均匀生长出β分子筛;在保证原位生长质量的情况下,最佳的凝胶投料比为n(四乙基氢氧化铵)∶n(SiO2)∶n(Al2O3)∶n(HF)∶n(H2O)=0.52∶1∶0.003 3∶(0.31~0.37)∶14.25,最佳晶化时间为5 d。与浸渍法相比,采用原位合成法制备的Pd/β/CH整体催化剂的催化燃烧性能明显提高,在β分子筛质量分数32.5%和Pd质量分数0.5%时,甲苯在270℃即可完全转化。 王洪平 张泽凯 陈银飞关键词:原位合成 Β分子筛 催化燃烧 钯 甲苯 铁前驱体对Fe/β催化NH_3-SCR反应性能的影响 被引量:6 2012年 以硝酸铁、氯化铁和二茂铁等为前驱体,采用液相浸渍法制备了Fe/β催化剂,并将其用于氨选择性催化还原脱硝反应.并采用X射线衍射、透射电镜、N2吸附-脱附、H2程序升温还原以及NH3程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,以二茂铁为前驱体制得的催化剂的活性明显优于其它两种前驱体.在60000h–1空速条件下,150oC时NOx转化率即可达到50%,260oC可实现完全转化.这是由于二茂铁的应用改善了铁活性物种在β分子筛上的分散度、颗粒尺寸和颗粒分布以及氧化还原性能. 张泽凯 俞河 廖冰冰 黄海凤 陈银飞关键词:Β分子筛 二茂铁 前驱体 选择性催化还原 氮氧化物