国家自然科学基金(21073114)
- 作品数：25 被引量：112H指数：8
- 相关作者：赵永祥李海涛高春光张因贾志奇更多>>
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- 相关领域：理学化学工程一般工业技术更多>>
- 水热一步法合成SO_4^(2-)/Zr-PHTS及其催化性能被引量：1
- 2012年
- 在低酸度硫酸体系中,以P123(EO20PO70EO20)为模板剂水热法一步合成硫酸化锆掺杂PHTS固体酸催化剂(SO24-/Zr-PHTS),利用XRD、TEM、N2吸附-脱附以及NH3-TPD、Py-FTIR等手段对其进行表征。结果表明,SO24-/Zr-PHTS具有有序的六方相介孔结构,具有以L酸为主的弱、中强度的酸性中心;随着硅锆摩尔比的增加,其酸量逐渐减少,比表面积逐渐增加,孔容、孔径无显著变化。SO24-/Zr-PHTS在催化四氢呋喃聚合中表现出良好的反应性能,推测固体酸的表面酸性和孔结构决定着催化四氢呋喃聚合的反应性能。
- 韩艳辉贾志奇盖媛媛赵永祥
- 关键词：水热合成固体酸四氢呋喃
- CuO-Bi_2O_3/SiO_2-MgO催化合成1,4-丁炔二醇工艺条件研究被引量：2
- 2014年
- 采用溶胶—凝胶结合超临界干燥技术制备了一系列不同Mg含量的SiO2-MgO气凝胶载体,负载铜铋后应用于甲醛乙炔化制1,4-丁炔二醇反应,考察了工艺条件对催化反应性能的影响。结果表明,载体中Mg的引入可有效提高催化剂的反应性能,在Mg含量18%时甲醛转化率和1,4-丁炔二醇收率均达到最大值。在优选的工艺条件为5 g催化剂/100 mL甲醛溶液,反应时间25 h条件下,分别为92%和78%。催化剂表现出优异的使用稳定性。
- 刘文胜李海涛王韶安赵永祥
- 关键词：1,4-丁炔二醇氧化铜
- 非水解溶胶-凝胶过程制备锡/硅复合氧化物被引量：1
- 2012年
- 以无水四氯化锡和正硅酸乙酯为前驱物、环己烷为溶剂,在无氧无水条件下采用非水解溶胶-凝胶过程制备了锡/硅复合氧化物,并对其进行了表征分析。结果表明,在原料Sn/Si摩尔比为1∶2、反应温度为30℃、焙烧温度为500℃时,所得复合氧化物的产率为31.3%,Sn/Si摩尔比为7.4∶1,粒径10nm左右,比表面积22.58cm2.g-1,平均孔径14.3nm,比孔容0.047cm3.g-1,主要为颗粒堆积孔;复合氧化物的主要组成为无定形氧化硅和氧化锡晶体,在焙烧温度达到500～600℃时仍有Sn-O-Si杂键存在。
- 高春光高晓星赵永祥
- 关键词：氧化锡氧化硅复合氧化物
- 高镍负载量Ni/SiO_2和低镍负载量Ni-Ce/SiO_2催化CO甲烷化的比较研究(英文)被引量：8
- 2013年
- 采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化活性。结果表明,在7Ni-2Ce/Si催化剂中NiO、CeO2和SiO2之间产生的相互作用,改变了Ni-O-Si键的化学环境,促进了氧化镍物种的分散和还原,进而提高了催化剂的活性比表面积,同时在催化剂表面形成了新的中等强度的CO吸附中心。与高镍负载量的13Ni/Si催化剂相比,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si表现出更高的CO吸附能力和甲烷化活性。常压下,在CO体积分数1%和空速7 000 h-1的反应条件下,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si催化剂上CO完全甲烷化最低温度为230℃,比高镍负载量的13Ni/Si低了30℃。
- 王永钊李凤梅程慧敏范莉渊赵永祥
- 关键词：SIO2催化剂
- 炭改性对Ni/Al_2O_3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯反应性能的影响被引量：10
- 2010年
- 通过热解蔗糖/Al2O3前驱体的方法制备了炭包覆改性Al2O3(CCA)载体,并采用等体积浸渍制备了负载量17%的镍基催化剂.对载体及相应催化剂进行了TPO-MS、N2物理吸附、TPR、XRD等测试表征,并考察了催化剂顺酐(MA)加氢合成γ-丁内酯(GBL)的反应性能.结果表明,适量炭的引入改变了载体Al2O3的表面性质,使金属-载体相互作用减弱,活性组分镍的分散度提高,催化剂在MA加氢反应中表现出高的GBL选择性.当Al2O3中引入8.9%的炭时,催化剂表现出最高的催化活性,在210℃,5 MPa氢气压力下反应3 h时,MA转化率达98%以上,GBL选择性达91.71%.
- 李海涛张鸿喜陈昊然张因高春光赵永祥
- 关键词：加氢顺酐Γ-丁内酯
- Ni-Cu/Al_2O_3催化剂上顺酐液相选择加氢制丁二酸酐反应性能被引量：13
- 2012年
- 以Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Ni-Cu/Al2O3催化剂,用于顺酐液相加氢反应,并结合低温N2物理吸-脱附、H2程序升温还原、H2程序升温脱附、X射线衍射、CO程序升温表面反应等表征结果,详细考察了催化剂中Cu含量对其催化性能的影响.结果表明,Cu的引入提高了活性组分Ni的分散度,促进了催化剂上C=C的加氢活性;同时,由于Ni-Cu双金属间的相互作用,明显抑制了催化剂表面C=O的加氢.当Cu含量为7%时,催化剂上顺酐加氢定向合成丁二酸酐的活性最高.在210oC,H2压力5.0MPa的条件下反应40min时,顺酐转化率与丁二酸酐选择性均达100%.
- 王达张因李海涛赵丽丽张鸿喜赵永祥
- 关键词：镍加氢顺酐丁二酸酐
- TiO_x(x<2)表面修饰Ni/TiO_2-SiO_2催化顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯被引量：12
- 2011年
- 以TiO2-SiO2复合氧化物气凝胶为载体,制备了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,并采用N2物理吸附-脱附、H2程序升温还原/脱附、X射线衍射及原位漫反射傅里叶变换红外光谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中钛含量对催化剂结构、表面性质及其催化顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯反应性能的影响.结果表明,较小的Ni0晶粒有利于γ-丁内酯的生成.在催化剂活性组分的还原过程中,随着载体中钛含量的增加,越来越多的TiO2被还原为TiOx(x<2)物种.Ni0晶粒和TiOx物种的协同作用影响了催化剂的羰基加氢性能;当较小的Ni0晶粒匹配合适的TiOx物种时,催化剂表现出较高的羰基加氢活性.
- 杨燕萍张因高春光赵永祥
- 关键词：顺酐选择加氢丁内酯
- CuO-Bi_2O_3/SiO_2-MgO催化剂的制备及炔化性能被引量：18
- 2012年
- 采用浸渍法、沉积-沉淀法、共沉淀法制备了CuO-Bi2O3/SiO2-MgO催化剂,利用低温N2物理吸-脱附、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外(FT-IR)等技术对其进行了表征,并考察了催化剂在甲醛乙炔化合成1,4-丁炔二醇反应中的催化性能.结果表明,制备方法对催化剂中活性组分分散度及还原性能有较大影响,进而在甲醛乙炔化合成1,4-丁炔二醇反应中表现出不同的催化活性.采用共沉淀法制备的催化剂中活性物种CuO具有高的分散度与较好的还原能力,经活化后可生成数量较多的炔铜配合物活性中心,表现出最佳的炔化反应活性与丁炔二醇选择性.
- 郑艳孙自瑾王永钊李海涛王韶安罗敏赵吉龙赵永祥
- 关键词：1,4-丁炔二醇
- Sn修饰SBA-15、MCM-41催化剂的制备及顺酐酯化性能
- 分别以SBA-15和MCM-41为载体,负载SnCl制备了n(Sn):n(Si)=1:20和1:60的固体酸催化剂,并用于催化顺酐与正丁醇酯化反应。结果表明,SnCl-SBA-15表现出比SnCl-MCM-41更高的催化...
- 郝娇高鹏飞贾志奇高春光赵永祥
- 关键词：SNCL4·5H2O介孔分子筛
- 文献传递
- 四氢呋喃聚合介孔催化剂Zr-PHTS合成、表征及反应性能被引量：3
- 2012年
- 在水-有机溶剂复合体系中,以P123为结构导向剂水热直接合成了锆掺杂介孔固体酸催化剂(Zr-PHTS),运用XRD、TEM、N2吸附-脱附以及NH3-TPD、Py-FTIR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在硅锆摩尔比20-100考察范围内,所得Zr-PHTS样品均显示有序二维六方晶相结构,具有以L酸为主的中等强度的酸性中心;随着锆引入量的变化Zr-PHTS的比表面积仅显示少量的变化,孔径维持在9.8 nm;在四氢呋喃聚合反应中Zr-PHTS显示出较好的催化活性,硅锆摩尔比30的样品表现出最佳的催化性能,聚合物收率达到40.4%,数均分子量2 135,推测催化剂表面酸性和孔结构决定了催化剂对四氢呋喃的聚合性能.
- 贾志奇梁继芬刘晓红刘熹韩艳辉高春光赵永祥
- 关键词：水热合成四氢呋喃
