江苏省高校自然科学研究项目(13KJB530006)
- 作品数：14 被引量：57H指数：6
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- 相关机构：南京工业大学江苏飞亚化学工业有限责任公司盐城工学院更多>>
- 发文基金：江苏省高校自然科学研究项目国家自然科学基金国家科技支撑计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程文学一般工业技术更多>>
- HCl氧化固定床反应器二维模型验证与管径影响模拟分析
- 2016年
- 本文建立了HCl催化氧化拟均相二维固定床反应器模型,通过单管实验验证模型的可靠性。分别考察在富氧及贫氧条件下管径对固定床反应器性能的影响,并在最大允许管径条件下,对操作参数进行灵敏度分析。结果表明:当反应管径增大时,由于径向传热能力的减弱,引起了显著的径向温度梯度,但在计算范围内,未出现明显的浓度梯度。当HCl与O_2的流量之比(F(HCl)/F(O_2))=6和1时,反应器最大允许管径分别为45和32 mm,反应管入口温度和换热介质温度均不宜超过380℃,最佳m/F(HCl)分别为4 228和1 923 g·min/mol,在此条件下,每克催化剂上Cl_2产率分别达到0.34和10.8 g/h。
- 陈之翀陈献费兆阳汤吉海崔咪芬乔旭
- 碱处理对Hβ分子筛催化苯胺缩合制二苯胺性能的影响被引量：8
- 2017年
- 用NaOH溶液对SiO_2/Al_2O_3摩尔比为25的Hβ分子筛进行碱处理脱硅,得到了含有多级孔的BEA结构分子筛,并采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线荧光光谱、程序升温脱附(NH_3-TPD)、傅里叶转换红外光谱等方法对处理前后的分子筛样品进行表征,并采用固定床反应器考察了其催化苯胺缩合制二苯胺的活性。结果表明,温和的碱溶液处理在基本保持Hβ分子筛微孔骨架结构的同时,增加了Hβ分子筛的介孔比表面积和介孔体积,并调变了酸量,有效地改善了反应物和产物的扩散性能,使催化苯胺缩合反应的苯胺转化率、二苯胺选择性均有不同程度的提高,同时催化剂表现出更强的抗失活能力。
- 郭海纬费兆阳王宇汤吉海崔咪芬陈献乔旭
- 关键词：HΒ分子筛碱处理脱硅二苯胺
- 气凝胶骨架镶嵌的CeO_2纳米团簇催化氧化HCl制Cl_2被引量：5
- 2015年
- 采用一步溶胶-凝胶法制备了镶嵌于气凝胶骨架内的CeO2纳米团簇催化材料(CeO2@MxOy,MxOy=SiO2、ZrO2、Al2O3)用于HCl催化氧化反应。镶嵌于气凝胶骨架内的CeO2纳米团簇显著的量子尺寸效应导致其表现出不同于晶相CeO2的特性,H2-TPR测试结果显示在晶相CeO2表面氧物种还原温区内CeO2纳米团簇即可被充分还原。优异的氧化还原性能导致CeO2@MxOy在HCl氧化过程具有良好的催化活性,其中,40CeO2@SiO2的活性最高,在接触时间为0.1598h,VO2/VHCl为1,430℃时,Cl2空时产率可以达到2.10g·(gcat)-1·h-1。催化剂表面的HCl氧化反应同时受O2分压和HCl分压的影响,这表明Cl2从催化剂表面的脱附是该反应的决速步骤。
- 徐希化费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：氧化铈纳米团簇气凝胶催化氧化
- 限域纳米空间制备高效HCl氧化CuO-CeO_2催化剂被引量：6
- 2015年
- 利用KIT-6的有序介孔作为限域空间制备了一系列的介孔Cu O-Ce O2催化剂.借助XRD、BET、Raman、ESEM、TEM和H2-TPR等手段对催化剂进行表征,并考察其在HCl氧化反应中的催化性能.结果表明:铜含量<35%时,Cu O物种高度分散在催化剂的表面或者进入Ce O2晶格,催化剂具有高比表面积(>140 m2·g-1)和较小的晶粒尺寸,其中25Cu O-Ce O2催化剂具备最高的表面氧空位浓度和最优的低温氧化还原性能,并在HCl氧化反应中表现出最佳的催化活性,O2/HCl=6,370℃时转化率达到90%.反应动力学结果表明,25Cu O-Ce O2中更多的高分散的Cu O促进了HCl在催化剂表面的吸附和活化,更高浓度的氧空位增强了氧分子的吸附和活化.
- 邹冲戴勇费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：氯化氢氯气氧空位
- 流化床串联多段冷激式绝热固定床HCl氧化反应模拟优化被引量：1
- 2015年
- 提出了由流化床与多段冷激式绝热固定床串联的新型HCl氧化制氯反应工艺.通过物料、能量、动量衡算建立了绝热反应器一维数学模型,对绝热固定床反应器段间冷激气种类、流率、流化床反应器进口处HCl与O2摩尔配比及催化剂用量等工艺参数进行了优化计算.结果表明,液态氧为较适宜的冷激气,流化床反应器入口处最佳HCl与O2摩尔配比为1:0.7,流化床和绝热床中最佳催化剂用量分别为4.3与8.6 t,在该条件下,HCl转化率可达85%.
- 陈献袁杰费兆阳汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：液态氧
- HCl催化氧化制Cl_2的Cu-Ce混合氧化物催化剂研究
- 2015年
- 分别采用体相模板法和表面模板法制备了铜改性Ce O_2催化剂(Cu O-Ce O_2和Cu O/Ce O_2)。利用XRD、N2吸附-脱附、Raman、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化氧化HCl制Cl2的性能。结果表明:体相模板法更有利于制备铜物种分散度更高的催化剂,提高催化剂表面氧空位的浓度。将催化剂表面氧空位浓度与HCl催化氧化活性关联发现,催化剂氧空位浓度是影响HCl催化氧化活性的重要因素。酸洗前后催化剂催化活性对比表明,高分散的Cu O在较低温度时对催化剂活性贡献不大,而在较高温度时可以有效促进催化剂催化性能。晶相Cu O对HCl的催化氧化活性没有贡献。
- 李郑州费兆阳戴勇陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：CEO2HCL催化氧化氧空位
- Al-PILC负载铜铁复合氧化物在NH_3选择性催化还原NO中的协同作用被引量：10
- 2014年
- 以铝柱撑黏土（Al-PILC）为载体采用旋蒸-浸渍法制备了铜、铁单组分催化剂（Cu/Al-PILC、Fe/Al-PILC）和铜铁复合氧化物催化剂（CuFe/Al-PILC），并测试其对NH3选择性催化还原NO反应（NH3-SCR）的催化性能。相比Cu/Al-PILC和Fe/Al-PILC，CuFe/Al-PILC活性组分之间有较强的协同效应，显著提高了催化剂的脱硝性能。CuFe/Al-PILC在290～450℃的宽温区NO脱除效率保持90％以上，最高可达97％。此外，CuFe/Al-PILC有很好的抗水抗硫性能，催化活性不受反应气氛中水蒸气和SO2的影响。XRD、UV-vis、XPS和N2吸附脱附表征结果表明，CuFe/Al-PILC中活性组分相互作用生成CuFe2O4，有利于活性组分在载体表面分散，提高催化剂的比表面积和孔容；H2-TPR表征结果表明，CuFe/Al-PILC活性组分在载体表面生成的CuFe2O4改善了催化剂氧化还原性能，有利于NH3对NO选择性的还原；NH3-TPD表征结果表明，CuFe/Al-PILC在较宽温区范围内对NH3都有很好的吸附，这有利于提高催化剂表面还原物种的浓度，从而保证催化剂在较宽温区范围内具有较好的NO脱除效率。
- 朱斌费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：脱硝
- 非晶态ZrO2镶嵌的超细CeO2催化HCl氧化被引量：5
- 2017年
- 采用不同方法制备了铈锆复合氧化物催化剂用于催化HCl氧化反应。自发沉积策略制备的CeO_2@ZrO_2催化剂中,超细CeO_2纳米粒子均匀的镶嵌于非晶态ZrO_2中。CeO_2粒子显著的"尺寸效应"使得该催化剂具有更高的Ce^(3+)和氧空位浓度,而较高的Ce^(3+)和氧空位浓度使得催化剂具有优异的低温氧化还原性能和储释氧能力。催化性能测试表明,CeO_2@ZrO_2催化剂展现出最好的催化活性(1.90 gCl2·gcat^(-1)·h^(-1)),同时CeO_2粒子周围非晶态的ZrO_2阻碍CeO_2的高温烧结,提高了该催化剂的稳定性。
- 徐希化楼家伟谢兴星费兆阳刘清陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：氧化铈氧空位尺寸效应
- 天然粘土基催化剂的制备及HCl氧化制氯性能被引量：8
- 2014年
- 分别以廉价易得的天然粘土为载体,制得CeCuK/高岭土、CeCuK/膨润土、CeCuK/活性白土催化剂,并进行了BET、XRD、Raman、H2-TPR、ICP、SEM等表征及HCl催化氧化性能研究.结果显示:CeCuK/活性白土具有较大的比表面积、孔容和平均孔径,活性组分CuO晶粒在活性白土载体上分散较好;在3种催化剂上CuO物种还原顺序为:CeCuK/活性白土>CeCuK/膨润土>CeCuK/高岭土;CeCuK/活性白土表现出较好的催化性能,当反应温度为430℃,HCl的质量空速为1.53 h-1时,V(HCl)∶V(O2)=1∶1,催化剂上HCl的反应能力为749 L·kg-1·h-1.
- 戴勇叶宏斌费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：活性白土氯化氢
- 高比表面Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的结构表征及其HCl催化氧化性能被引量：5
- 2014年
- 以硝酸铈,硫酸钛为前驱体,用氨水共沉淀法制备了一系列CexTi1-xO2催化剂.利用XRD、Raman、N2吸附-脱附、H2-TPR对催化剂进行了表征并考察了其催化HCl氧化制Cl2的性能.结果表明:复合氧化物较CeO2和TiO2更加分散甚至高度弥散,大大增加了其比表面积,最高可达170.5 m2·g-1,同时CeO2与TiO2之间的相互作用显著提高了其可还原氧物种数目,改善了其氧化还原性能.催化反应结果表明,复合氧化物的活性较CeO2和TiO2显著提升,Ce0.1Ti0.9O2表现出了良好的氯化氢催化氧化能力和较好的催化稳定性,在430℃时氯气产率可以达到0.90 gCl2·gcat-1·h-1,反应60 h后,氯气产率稳定在0.76 gCl2·gcat-1·h-1.
- 刘皓月费兆阳戴勇陈献汤吉海崔咪芬乔旭
- 关键词：HCL催化氧化纳米催化剂
