国家自然科学基金(21222307)
- 作品数：5 被引量：14H指数：2
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- 相关领域：理学生物学化学工程轻工技术与工程更多>>
- 基于限域效应的高负载纳米金颗粒及其抗烧结和抗积碳双功能催化体系
- <正>高度分散在多孔材料内表面的金属纳米颗粒(金,铂,钯等)尺寸在1-10nm的范围内在工业催化中有着广泛的应用。但是在实际过程中往往由于种种原因会造成催化剂失活而限制其广泛应用。导致负载型纳米金属催化剂失活有两个重要原...
- 闫晓庆李仁宏范杰
- 关键词：金纳米颗粒环己醇
- 文献传递
- 高温合金法制备Ni-Au双金属纳米催化剂及其应用
- 本工作中,我们在介孔二氧化硅EP-FDU-12笼内通过高温焙烧处理得到Ni-Au双金属纳米催化剂,并且,通过负载不同颗粒大小的Au颗粒,得到的Ni-Au合金对苯甲醇的选择性氧化表现出了完全不同的反应活性。
- 徐少丹汤禹范杰
- 文献传递
- 一步法合成负载双金属纳米颗粒的介孔金属氧化物
- 本文中,我们介绍一种利用溶胶-凝胶法一步合成负载双金属(PtPd/AuPd/AuPt)纳米颗粒的介孔金属氧化物(MMOs)的通用方法。这种方法既可以调控双金属纳米颗粒的组成,同时又可以调控介孔氧化物组成等参数。以PtPd...
- 刘娟娟邹世辉范杰
- 文献传递
- 基于分子筛限域效应的纳米金颗粒热稳定性研究及其催化应用
- 本文发明了一种基于超大介孔分子筛限域空间内多金属纳米颗粒共存的策略,通过调控介孔二氧化硅分子筛(FDU-12)的介观结构和金纳米颗粒的浓度,有效增强了金纳米颗粒在高温下的热稳定性,制备了高温下能够同时具备抗烧结和抗积碳的...
- 闫晓庆李仁宏范杰
- 文献传递
- In situ generated thrombin in the protein corona of zeolites： Relevance of the functional proteins to its biological impact被引量：5
- 2014年
- 到 nanomaterial 表面的血浆蛋白质的吸附在他们的简历功能上有大影响。然而，有在在蛋白质日冕和材料的生物身份的功能的蛋白质之间的关系的有限理解。这里，我们证明在里面 situ 在 Ca 沸石表面的蛋白质日冕产生了凝血酵素显示一个钙依赖者，不平常地高(3,000 NIH U/mg ) procoagulant 活动，它对 antithrombin 释放是甚至稳定的。移开包含的 Ca < 啜 class= “ a-plus-plus ” > 在沸石的 2+ 由 antithrombin 导致释放。我们的观察建议凝血酵素活动能被无机的表面和阳离子调整。最重要地，我们的发现在蛋白质日冕和材料的 procoagulant 活动显示在 biomolecules 之间的连接，提供为沸石 hemostatics 的 procoagulant 机制的一个新分子的基础。
- Yunlong LiXiaofeng LiaoXiaoxi ZhangGuicen MaShuai ZuoLiping XiaoGalen D. StuckyZhugang WangXian ChenXiaoqiang ShangJie Fan
- 关键词：抗凝血酶功能蛋白促凝活性钙依赖性
- 214.一步法合成介孔氧化物负载的双金属纳米颗粒
- <正>介孔氧化物负载的双金属纳米颗粒(BMNPS@MMOS)在催化,电气,磁性,光学等众多领域都具有重要的应用1-4。但是,在传统制备BMNPS@MMOS催化剂的方法中,介孔载体制备、双金属纳米颗粒的合成与负载等过程是彼...
- 刘娟娟邹世辉范杰
- 关键词：硝基苯加氢
- 文献传递
- 自由基参与光合成纳米AuCN低聚物及其催化性能
- <正>黄金是一种贵重金属,是人类最早发现和开发利用的金属之一,素以'金属之王'著称。氰化法提金是从金矿石中提取金的主要方法之一。氰化物对金溶解的作用机理目前尚不一致,但其基本反应式(即Elsner Equation)为:...
- 李仁宏闫晓庆范杰
- 关键词：自由基催化
- 文献传递
- 表面稳定单质铜的介孔二氧化钛的光催化产氢性能（英文）
- 2016年
- 采用十二烷基硫醇作为保护剂有效地稳定住了光催化过程中介孔二氧化钛(m-Ti O_2)表面原位生成的Cu^0物种。通过X射线衍射,X射线光电子能谱,高分辨透射电镜,高角环形暗场扫描透射电镜等手段对催化剂的组成结构进行了表征,发现催化剂中仅有Cu^0物种存在。在紫外光照射下,以甲醛水溶液为牺牲试剂测试了Cu^0物种对介孔二氧化钛产氢性能的影响,发现适量的Cu^0纳米颗粒能够极大地提高介孔二氧化钛的产氢性能。当Cu^0的物质的量分数为1.0%时,Cu^0/m-Ti O_2表现出最高的产氢速率,为725μmol·h^(-1)·g^(-1)。该样品中Cu^0纳米颗粒的尺寸为(4.2±0.9)nm。此外,通过气相色谱检测到产生的H_2和CO_2的物质的量之比为2∶1,表明部分氢气来自于水分解。
- 刘娟娟乔培胜过军芳邹世辉肖丽萍范杰
- 关键词：介孔二氧化钛甲醛
- 负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒在无溶剂苯甲醇氧化中有效抑制甲苯的生成（英文）被引量：6
- 2017年
- 醇类化合物的选择性氧化是实验室和工业应用中一类重要的官能团转化反应.以分子氧为氧化剂,在液相无溶剂条件下温和氧化符合绿色化学的要求.负载型Pd基催化剂因其优异的催化活性而在该反应中得到广泛应用.但是,单金属Pd催化剂对反应目标产物醛类化合物的选择性还有待提高.例如,在苯甲醇液相无溶剂氧化中,甲苯是在单金属Pd催化剂上的主要副产物.针对这一问题,除了对载体进行改性和修饰外,开发双金属Pd基催化剂也是一种有效的选择性调控策略.虽然已有的Pd-Au双金属催化剂可以在一定程度上降低甲苯的选择性,但是在较高温度和较高转化率下仍然难以控制甲苯的大量生成.本文采用固相合金化法合成了负载型Pd-Ni双金属纳米颗粒.该方法首先以硝酸镍为镍的前驱体浸渍介孔二氧化硅,然后负载钯纳米颗粒.在高温固相还原条件下,作为种子的钯纳米颗粒和镍通过原子迁移和生长,形成Pd-Ni双金属纳米颗粒.扫描透射电镜、能量色散X射线光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等表征证实了Pd-Ni双金属纳米颗粒的生成.上述催化剂用于苯甲醇液相无溶剂氧化,催化结果显示Ni的加入可以抑制副产物甲苯的生成,并且随Ni负载量增加,甲苯的选择性(在80%等转化率下)由22.6%(单金属Pd)降低至1.6%(双金属Pd1Ni20).尽管Ni的加入降低了单金属Pd的活性,但是由于提高了目标产物苯甲醛的选择性,醛的最终产率得到提升.进一步催化研究表明,Ni的加入可以抑制无氧氛围下甲苯的生成,说明Ni可以抑制歧化反应和降低表面氢浓度.这种作用可归结于Pd-Ni双金属的协同效应.该效应得到了CO吸附的傅里叶变换漫反射红外光谱和密度泛函理论研究的证实.双金属的几何效应和电子效应均减弱了苯甲醇在双金属纳米颗粒表面的解离吸附和相互作用,导致苯甲醇的吸附减弱,同时C–O键断�
- 车建伟郝梦佳易武中Hisayoshi Kobayashi周宇恒肖丽萍范杰
- 关键词：苯甲醇甲苯无溶剂
- 稳定于具有亚5nm窗口的立方介孔氧化硅的金纳米颗粒及其优异的醇氧化活性（英文）被引量：1
- 2017年
- 金纳米颗粒在烯烃加氢、水气转化、过氧化氢直接合成和醇类选择性氧化等反应中表现出独特的催化性能,引起了人们广泛关注.通常,金纳米颗粒的催化活性受到尺寸、原子堆积形式、暴露晶面及其与载体的相互作用所影响.而金纳米颗粒的烧结往往导致其催化效率迅速下降.为了解决金颗粒烧结问题,提高其使用寿命,必须控制高温处理时颗粒和原子的迁移.尽管已有很多工作见诸报道,然而到目前为止,仍未完全解决金颗粒烧结问题.本文通过调整有机模板剂和反应温度成功地合成了不同窗口尺寸的立方介孔氧化硅材料(FDU-12),并将预先合成的3nm金颗粒负载于其上,考察了窗口尺寸对金颗粒烧结的影响.首先,采用小角X射线散射、氮气吸附-脱附、透射电镜和扫描电镜等手段证实成功合成了具有亚5 nm窗口的FDU-12材料,同时以3 nm金颗粒为探针,进一步区分了具有<3 nm和3–5nm窗口的FDU-12样品.在抗烧结实验中发现,具有3–5 nm窗口尺寸的FDU-12能够在一个较宽的金负载量(1.0–8.3 wt%)下稳定金纳米颗粒.在550 ℃空气中焙烧5 h后,金颗粒的平均尺寸维持在4.5–5.0 nm.更小的窗口尺寸则会导致3 nm金颗粒无法进入FDU-12孔道,从而带来低的负载能力和差的抗烧结性能.另一方面,具有>7 nm窗口尺寸的FDU-12则只在高的金颗粒负载量(>9 wt%)下才表现出较好的抗烧结性能,低负载量时烧结严重(2.1 wt%,14.2±5.5 nm).我们推测,合适的窗口尺寸(3–5 nm)恰好能允许3 nm金颗粒进入FDU-12的孔道,在高温处理过程中,当金颗粒长大到5nm左右时,窗口极大地限制了金颗粒的移动,导致其不能在孔与孔之间自由迁移.此外,该FDU-12材料的孔径为18 nm,这使得封装在各个孔内部的金颗粒与其他金颗粒距离较远,不利于其通过原子迁移而发生烧结.因此,拥有3–5 nm窗口尺寸的FDU-12在一个宽的金负载量下表现出良好的抗烧
- 洪伟闫晓庆李仁宏范杰
- 关键词：金纳米颗粒
