国家自然科学基金(21222310)
- 作品数：2 被引量：4H指数：1
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- 过渡金属修饰对铜箔电催化还原CO_2的性能影响（英文）被引量：3
- 2016年
- CO_2还原是一种解决温室效应以及能源短缺问题的有效方式.目前对于水溶液体系中的CO_2还原,主要有光催化、电催化以及光电催化等方法,其中还原CO_2法可在室温下进行,并较易实现大规模应用.由于金属电极在CO_2电催化还原过程中表现较高电流密度和催化性能,使得目前研究的热点集中于金属电极的修饰改性.金属Cu与H2,CO结合能力适中,并且对生成碳氢化合物具有较好的催化性能,因此其在催化CO_2还原中具有较大潜力.以往对于Cu的研究主要集中在表面修饰、调控表面结构以及制备合金等方向,其中对金属进行氧化后再还原的处理也是提高其催化活性的一种有效手段.氧化后还原得到的铜具有较大的粗糙度,且暴露的活性位点更多,对CO_2还原具有较好的催化活性.我们对铜箔在空气氛围下、300oC焙烧5 h,然后恒电位还原,再进行过渡金属Ni、Zn、Au的修饰,研究所得样品电催化还原CO_2性能.电极的表面形貌用扫描电镜表征,CO_2还原的液相和气相产物分别用核磁和在线气相色谱进行检测.修饰后电极的形貌没有发生太大变化,仍具有十分粗糙的表面结构.通过线性扫描伏安曲线可以看出,修饰Zn、Au后电流密度较未修饰前有明显增加,但是由于CO_2还原过程中不可避免地伴随析氢副反应,因此,我们通过计算产物的法拉第效率来表征修饰后的电极对产物选择性的改变:未修饰时,在-1.2至-1.6 V均可检测到甲酸的生成,电位负于-1.4 V时可以检测到乙醇和正丙醇.Ni的修饰明显提高了甲酸的法拉第效率,也促进了正丙醇的生成.-1.3 V时甲酸的法拉第效率为26.0%,-1.5 V时液相产物的法拉第效率为34.3%.在线气相色谱结果发现,Ni的修饰也明显提高了CO的法拉第效率,在-1.4 V下,CO的法拉第效率为44.6%.这可能是由于Ni(r=0.1246 nm)的原子半径比Cu(r=0.1278 nm)更小,因此Ni的修饰会使Cu发生晶格收缩、导致
- 刘莉田娜黄龙洪宇浩谢爱云张凤阳肖翅周志有孙世刚
- 碳载钴镍合金纳米电极的制备表征与电催化性能被引量：1
- 2013年
- 采用电化学方法在玻碳(GC)表面电沉积CoNi合金纳米粒子,成功制得碳载CoNi合金纳米电极(CoNi/GC)。SEM结果显示,CoNi粒子呈十八面体结构,粒径约100nm,分布较均匀。选区电子衍射(SAED)结果显示,CoNi合金纳米粒子为单晶结构。XPS结果显示,金属态的Co(0)和Ni(0)占主导地位。性能测试结果表明:CoNi/GC不但对亚硝酸钠具有较好的催化性能,相对于本体Co和本体Ni,CoNi/GC的起始还原电位(Ei)正移约90mV,还原峰电流(jp)增大6～14倍。而且对氧还原亦有较好的电催化活性,CoNi/GC的峰电流密度(jp)和动力电流密度(jk)分别是GC电极的1.7和5.2倍。
- 欧洁连陈燕鑫李明轩许斌斌王鹏陈声培孙世刚
- 关键词：GC电极电沉积氧还原
