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光催化技术在化学毒剂洗消领域的研究进展被引量：9: 2015年; 在高效、广谱、环境友好的新型绿色洗消剂需求背景下,光催化技术逐渐脱颖而出,成为洗消技术研究的热点。特别是二氧化钛(TiO_2)光催化剂,已被用于降解包括化学毒剂在内的多类有机污染物。从20世纪90年代初至今,国内外针对TiO_2光催化消毒化学毒剂开展了大量研究工作,内容涉及材料制备与活性、消毒效果、反应机理与产物、催化剂失活与再生、应用研究等多个方面。该文对国内外相关研究成果进行了归纳和分析,并展望了今后开展的研究方向。; 沈忠钟近艺郑禾; 关键词：化学毒剂洗消光催化二氧化钛

非选择性一维氢磷相关技术及其在含磷化学毒剂相关化合物分析中的应用被引量：1: 2014年; 以异核单量子相关(HSQC)、异核多量子相关(HMQC)核磁共振理论为基础,实现了一维非选择性1H-31P HSQC、1H-31P异核单量子结合多键相关(HSQMBC)脉冲序列,并自主设计了一维非选择性1H-31P HMQC脉冲序列,研究了3种技术在峰形、灵敏度上的差异。通过对某次国际禁化武组织水平考试的水样分析发现,非选择性1H-31P HMQC方法是目前用于筛选含磷化学毒剂相关化合物的最有效方法。; 钟近艺郑禾崔燕; 关键词：核磁共振有机磷化合物

模拟太阳光下锗掺杂纳米TiO_2对化学毒剂的降解性能被引量：2: 2016年; 采用均匀沉淀法制备不同锗掺杂浓度的纳米二氧化钛(Ti O2);为了研究掺杂浓度与粉体活性之间的关系,针对化学毒剂(CWAs)模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)和甲基膦酸二甲酯(DMMP)开展光催化消毒实验,并用动力学方程拟合实验结果;通过XRD、UV-Vis、BET、BJH、SEM和TEM等技术对样品进行表征,分析锗掺杂对Ti O2结构及性能的影响;综合考虑溶剂的毒性、挥发性、可燃性和溶解性等因素,以氢氟醚(HFE)作为分散溶剂,研究模拟太阳光下Ge-Ti O2和HFE混合体系对芥子气(HD)、梭曼(GD)和维埃克斯(VX)的消毒性能。结果表明:适量锗掺杂不会改变纳米Ti O2的晶型结构,可以减小晶粒尺寸,增大比表面积,增强光利用率,提高消毒活性;相较于直接使用粉体消毒,混合体系的消毒效率明显提高;在模拟太阳光下,最佳锗掺杂浓度(6.24wt%)样品与HFE-458(HCF2CF2CH2OCF2CF2H)组成的混合体系与三种化学毒剂反应60 min的降解率分别为:HD 98.73%、GD 100%、VX 100%。; 沈忠钟近艺赵渊中崔燕陈立坤郑禾; 关键词：化学毒剂洗消氢氟醚模拟太阳光

二维反式氢磷相关脉冲序列设计及在含磷化学毒剂分析中的应用被引量：1: 2014年; 结合反式异核相关积算符计算、脉冲梯度场和相循环设计,利用C语言实现了二维氢磷异核多量子相关(1H-31PHMQC)脉冲序列。计算结果表明,当两个梯度强度(g1,g2)比例为(!5∶4)时,可以实现氢磷相干转移路径的选择。以此序列为基础,建立了准确鉴定低浓度样品中与磷核耦合的烷基信息的HMQC方法,灵敏度依次为甲基>异丙基>乙基>丙基,方法检出限为10 mg/L,可直接用于含磷化学毒剂及其相关化合物的筛选和鉴定。; 钟近艺郑禾崔燕; 关键词：脉冲序列化学毒剂

模拟太阳光下锐钛矿TiO2对化学毒剂的降解性能被引量：3: 2016年; 采用尿素热分解均匀沉淀法制备了锐钛矿型纳米二氧化钛光催化剂,通过XRD、BET、BJH、TEM、SEM等技术对样品进行了表征。在模拟太阳光下用化学毒剂模拟剂2-CEES和DMMP开展了光催化消毒实验,并对实验数据进行了动力学方程拟合,与市售的2种TiO2进行了对比。最后测试了所制TiO2对HD、GD和VX 3种毒剂的醇酸漆试片表面移除率及24 h光催化降解率。结果表明：制备出的TiO2为介孔结构,比表面积为336.8 m^2/g,孔径分布主要在2-5 nm之间;模拟太阳光下对2-CEES和DMMP的降解性能均优于另外2种TiO2,动力学方程理论值与实验值的拟合方差R^2≥0.987 9;吸附90 s后,对醇酸漆试片表面HD、GD和VX的移除率均大于99.99%;反应24 h后,对HD、GD和VX的降解率分别为92.42%、99.99%和99.59%。; 沈忠钟近艺张哲雷美玲郑禾辛毅; 关键词：化学毒剂均匀沉淀法模拟太阳光降解率

锆掺杂TiO_2光催化降解2-CEES和DMMP的原位红外与固体核磁研究被引量：5: 2016年; 在国内率先将金属离子掺杂型纳米TiO_2用于化学毒剂(CWAs)洗消领域,制备了系列浓度的锆掺杂纳米TiO_2(Zr-TiO_2).为了从分子水平上认识Zr-TiO_2对CWAs的消毒机制,结合原位红外(in-situ FTIR)与固体核磁共振(SSNMR)技术,研究了掺杂前后样品表面2-CEES和DMMP的反应机理和动力学变化.结果显示:制备样品中无尿素残留,且掺杂浓度为10.05%的Zr-TiO_2光催化活性最佳;与掺杂前相比,该样品对2-CEES和DMMP的光催化降解速率加快,但反应机制不变:对DMMP的降解主要通过同时发生P-OCH3氧化和P-CH3分解,对2-CEES则依次通过C—Cl键断裂、C—S键断裂和S原子氧化完成降解,两种模拟剂在反应过程中均未生成有毒中间产物.通过研究,建立了适用于化学毒剂洗消领域的原位在线分析方法,掌握了模拟剂的光催化消毒反应机理、产物与动力学规律,为今后实毒样品的测试打下了基础.; 沈忠钟近艺王泠沄郑永超崔燕陈立坤; 关键词：化学毒剂洗消固体核磁共振

LaVO_4/TiO_2光催化复合材料对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚的降解性能被引量：6: 2014年; 通过可见光响应半导体的复合,成功提高了TiO2对芥子气模拟剂2-CEES降解的光催化活性.TiO2在掺杂1wt%LaVO4时可见光催化活性最高,LaVO4/TiO2在24 h后对甲苯的降解率仍然保持在70%以上,对0.24 g·L-12-CEES的太阳光催化降解率较商业化TiO2提高20%.; 郑禾钟近艺韩世同陈新启闵崎; 关键词：光催化消毒

锆掺杂二氧化钛悬浮液用于敏感设备洗消的可行性被引量：2: 2016年; 采用尿素热分解均匀沉淀法制备不同Zr^(4+)掺杂浓度的纳米TiO_2,重点从粉体催化剂的光催化活性比较、分散溶剂的选取与性能测试、悬浮液的制备及消毒效果评价、溶剂挥发作用影响初步考察这4个方面开展研究,全面探索该方法用于敏感电子设备洗消的可行性。结果显示,掺杂浓度为10.05%(质量分数)的Zr-TiO_2表现出较好的光催化活性;氢氟醚HFE-458适合作为悬浮液洗消剂的分散溶剂;在模拟太阳光下、不锈钢试片表面作用1h后,Zr-TiO_2与HFE组成的悬浮液对芥子气(HD)及其模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)的移除率皆≥99.99%,降解率分别为95.72和99.85%;在悬浮液体系下溶剂挥发作用对消毒效果的影响较小。研究表明将锆掺杂纳米TiO_2悬浮液用于敏感电子设备的洗消,具有一定的技术可行性。; 沈忠钟近艺陈立坤郑禾闵崎崔燕赵渊中; 关键词：敏感设备洗消悬浮液 HD

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国家自然科学基金(21207160)