福建省教育厅资助项目(JA11166)
- 作品数：10 被引量：16H指数：3
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- 一种席夫碱钴(Ⅱ)配合物的合成及其与DNA的相互作用被引量：3
- 2013年
- 以邻苯二胺、水杨醛和乙酸钴为原料,合成了一种新型的席夫碱钴(Ⅱ)配合物(CoL,L=双水杨醛缩邻苯二胺),采用红外光谱和元素分析对配体及配合物结构进行了表征。在pH 7.0的Britton-Robinson(B-R)缓冲溶液中,采用紫外光谱法、粘度法和循环伏安法研究了该席夫碱钴(Ⅱ)配合物与DNA的相互作用。紫外光谱实验表明DNA的加入能引起配合物特征吸收峰的减色效应,表明了二者之间的相互作用,通过光谱滴定法测得二者的结合常数为1.1×104L/mol。粘度实验显示,随着配合物浓度的加大,DNA相对粘度先增大后减小,说明二者之间通过部分嵌插模式结合。电化学实验表明配合物在玻碳电极上有一对对应于中心Co(Ⅱ)离子的氧化还原峰,当加入一定量的DNA后,该对氧化还原峰电流显著降低,进一步表明席夫碱钴配合物与DNA发生了相互作用。
- 丁应涛王立衡郑成凤蒋淑恋黄立漳高飞汪庆祥
- 关键词：席夫碱DNA结合
- 2-(2-羟基-3-甲氧基苯基)-5-(1-羟甲基)C_(60)吡咯烷衍生物的合成及其在DNA电化学传感器中的应用被引量：1
- 2015年
- 以L-丝氨酸、邻香兰素及C60为原料通过1,3-偶极环加成反应,合成并分离纯化得到一种新型的2-（2-羟基-3-甲氧基苯基）-5-（1-羟甲基）C60吡咯烷衍生物（FPD）。通过质谱、红外光谱、紫外-可见光谱、氢核磁和元素分析等检测手段对其结构进行表征。采用滴涂法将FPD修饰在玻碳电极表面,然后在其表面组装Al3＋,并进一步利用Al3＋与磷酸骨架的静电相互作用,将探针DNA固定到修饰电极表面,组建了一种新型DNA电化学生物传感器。以亚甲基蓝（MB）为杂交指示剂,考察了该DNA传感器的分析性能。实验结果表明,在1.0×10-15~1.0×10-9mol/L浓度范围内,互补序列DNA的浓度对数值（lgcS2）与该传感器上的峰电流值（Ip）具有良好的线性关系,其线性方程为Ip（10-6A）=0.106 lg（cS2,mol/L）＋0.735,检出限（S/N=3）为5.4×10-16mol/L。选择性实验表明该传感器能有效识别互补序列和碱基错配序列DNA片段。
- 苑小宁邱玮玮李拂晓谢丽清徐飘扬高凤汪庆祥高飞
- 关键词：DNA传感器铝离子亚甲基蓝
- 邻菲罗啉-铜(II)-水杨酰胺配合物与DNA相互作用的研究及分析应用被引量：1
- 2013年
- 采用紫外吸收光谱法、循环伏安法和微分脉冲伏安法研究了一种水杨酰胺多吡啶铜配合物[Cu(phen)(sa)](phen=1,10-邻菲罗啉,sa=水杨酰胺)与DNA的相互作用。紫外光谱法显示DNA的加入能引起配合物特征吸收峰的减色效应,表明了二者之间的相互作用。循环伏安实验表明配合物在玻碳电极上呈现一对准可逆的氧化还原峰;加入DNA后,配合物的峰电流减小,峰电位正移,表明二者可能通过嵌插方式发生作用。微分脉冲伏安法进一步表明[Cu(phen)(sa)]作为电化学探针,能在1.3×10-5～6.7×10-5moL/L DNA浓度范围内对DNA进行定量检测。将该铜配合物作为杂交指示剂应用于DNA传感器中对花椰菜花叶病毒的35S启动子基因(CaMV35S)相关DNA片段进行检测,结果显示该传感器对互补序列和非互补序列具有很好的识别能力。
- 丁应涛王立衡余章龙张旋汪庆祥
- 关键词：1,10-邻菲罗啉铜配合物
- 3种铂类化合物抗癌活性的量子化学计算研究被引量：3
- 2012年
- 本文采用量子化学从头计算方法,使用Gaussian98软件,在LanL2DZ基组水平上对3个抗癌铂类化合物进行了几何构型全优化,确定最松弛的稳定结构,然后在最稳定结构基础上进行单点计算,根据计算结果,从前线轨道能级、Mulliken布居等角度分析了抗癌铂类化合物的电子结构和成键特性,从理论上探讨预测铂类化合物的电子结构与抗癌活性的关系。
- 吴子斌王立衡张斌
- 关键词：铂类化合物量子化学电子结构抗癌活性
- 血红蛋白在室温离子液-壳聚糖-碳纳米管复合材料修饰玻碳电极上的直接电化学行为
- 2012年
- 制备了1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐离子液([BMIM]PF_6)/壳聚糖(CS)-多壁碳纳米管(MWNT)复合材料修饰的玻碳电极([BMIM]PF_6/CS-MWNT/GCE),并用于血红蛋白(Hb)的固定及直接电化学研究.电化学实验表明,[BMIM]PF_6/CS-MWNT复合膜能大大提高电极的有效表面积及电子传导性能.在pH 7.0的磷酸盐缓冲液(PBS)中,Hb在修饰电极表面呈现一对可逆的氧化还原峰,对应于血红蛋白辅基血红素中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的氧化还原电对,式量电位(E^0′)为-0.451V,传递系数(α)和直接电子转移的速率常数(κ_s)分别为0.427和0.065 s^(-1).在pH5.0-pH9.0的范围内,式量电位和pH值有良好的线性关系,其斜率为-40.6mV/pH,这表明IIb一个电子的传递伴随着一个质子的转移.同时,该修饰电极对H_2O_2表现出良好的电催化性能,构造了一种具有良好稳定性和重现性的新型第三代生物传感器.
- 张斌王立衡蔡细丽陈国良高飞廖晓磊林佳汪庆祥
- 关键词：碳纳米管壳聚糖血红蛋白直接电化学
- 基于分子信标末端现场标记三聚氰胺-Cu^(2+)电活性分子的高灵敏电化学传感器被引量：2
- 2014年
- 本文构建了一种基于分子信标自由末端现场标记电活性信号分子的新型DNA传感器.首先将3′修饰巯基的分子信标通过Au–S键自组装到金电极表面,然后在修饰有羧基的5′自由末端通过共价偶合和配位作用依次组装上三聚氰胺(Mel)和铜离子(Cu2+),得到以Mel-Cu2+配合物为电活性信号源的分子信标.该方法简单实现了电活性分子信标的标记、分离和纯化.以[Fe(CN)6]3-/4-为电化学探针,采用循环伏安和电化学阻抗法对层层自组装过程进行了表征.杂交实验表明,Mel-Cu2+信号源所对应的峰电流强度随着杂交液浓度的增大逐渐降低,且氧化峰电流与互补序列浓度对数在1.0×10-15~1.0×10-9 mol/L范围内呈良好的线性关系.根据3σ计算得到检测限为2.4×10-16 mol/L.另外,由于分子信标特殊的茎环结构特征和Mel-Cu2+信号源稳定的无机配位组成,传感器显示了很高的特异性、再生性和稳定性.
- 廖晓磊张旋杭乐高凤高飞汪庆祥
- 以对苯二甲酸为手臂连接剂的大肠杆菌DNA传感器被引量：3
- 2013年
- 将空心球状CdS超声分散于聚乙烯醇(PVA)溶液中,得到均匀的CdS-PVA复合材料分散液.取适量分散液滴涂于玻碳电极表面,晾干得到CdS-PVA修饰电极.以对苯二甲酸为手臂连接剂,在CdS-PVA膜上共价固定大肠杆菌特定寡聚核苷酸序列,构建了一种新型的DNA传感器.采用电化学阻抗法考察了该传感器的分析性能,结果表明该传感器能有效区分互补序列、单碱基错配序列、三碱基错配序列和完全错配序列,可在1.0×10-12～1.0×10-7mol/L范围内对大肠杆菌目标序列进行定量分析,检出限为1.3×10-13mol/L.将该传感器应用于大肠杆菌实际样品的检测,结果令人满意.
- 王立衡高凤蒋淑恋丁应涛郑德论黄立漳汪庆祥
- 关键词：DNA生物传感器聚乙烯醇
- 基于电中性锇配合物的低背景DNA电化学传感器被引量：4
- 2013年
- 采用紫外光谱和电化学方法研究了一种电中性锇配合物Os(DPPZ)(PC)(H2O){DPPZ=联吡啶并[3,2-a,2',3'-c]吩嗪,PC=2,6-吡啶二羧酸}与DNA的相互作用.紫外光谱结果表明,DNA的加入引起配合物特征吸收峰的减色及红移效应,说明二者之间存在嵌插作用.循环伏安实验结果表明,配合物溶液中加入DNA后,氧化还原峰电流降低且式电位正移,证实了二者之间的嵌插作用模式.将该配合物作为杂交指示剂对CaMV35S启动子基因片段进行检测发现,在单链探针DNA修饰电极上未观察到指示剂的电化学信号,而在杂交后的双链DNA电极上呈现灵敏的电化学响应,表明传感器具有较高的信噪比.定量分析实验结果表明,在最佳条件下,杂交指示剂在传感器上的还原峰电流与目标序列浓度在8.0×10-10～2.8×10-9mol/L范围内呈良好的线性关系.选择性实验结果表明,该传感器对互补序列、碱基错配序列和非互补序列具有良好的识别能力.
- 丁应涛王立衡李拂晓高凤高飞汪庆祥
- 关键词：DNA电化学传感器
- 血红蛋白在SBA-15分子筛修饰玻碳电极上的直接电化学行为
- 2013年
- 采用滴涂法制备了分子筛修饰玻碳电极(SBA-15/GCE),然后采用滴涂法将血红蛋白(Hb)修饰到SBA-15/GCE表面构建了一种新型的生物传感器(Hb/SBA-15/GCE).采用循环伏安法和电化学阻抗法对电极层层组装过程进行了表征.红外光谱实验表明Hb在薄膜内保持了其原始构象.电化学实验表明Hb在SBA-15/GCE表面能进行有效和稳定的直接电子转移反应.将该修饰电极应用于H2O2检测,表出较好的电催化性能,催化电流(Ipc)与H2O2浓度在4.0×10-6mol L-1～3.4×10-5mol L-1之间呈良好的线性关系,根据三倍信噪比计算得检测限为2.3×10-6mol L-1,表观米氏常数(KMapp)为8.7×10-6mol L-1.
- 王立衡高凤郑德论丁应涛汪庆祥
- 关键词：血红蛋白SBA-15分子筛直接电化学
- 二(吡啶-2-羧酸)钴配合物与DNA相互作用的电化学研究
- 2013年
- 本文采用电化学方法(循环伏安法、常规脉冲伏安法和计时库仑法)研究了一种吡啶类钴配合物[Co(PC)2(H2O)2](PC=吡啶-2-羧酸)与DNA在水溶液中相互作用,探讨了该钴配合物与DNA二者之间结合模式、结合机理及结合参数等.循环伏安法发现该配合物在循环伏安图上呈现一对明显的氧化还原峰,经数值分析可知配合物的氧化还原峰电流比值Ipa/Ipc=0.5,且峰电位差ΔEp=72 mV,表明该配合物在金电极上的氧化还原过程为准可逆过程.随着DNA的加入,配合物的氧化还原峰电位发生了显著的减小,且式电位发生正移,表明二者之间通过嵌插方式发生了相互作用.配合物还原态与氧化态与DNA结合平衡常数比K2+/K3+=2.6,表明还原态的配合物与DNA之间结合能力是氧化态的2.6倍,符合嵌入模式的特征.常规脉冲伏安法考察了不同浓度DNA对配合物电化学响应的影响,结果表明[Co(PC)2(H2O)2]与DNA的结合常数K为9.4×104L/mol,显示出了中等强度的结合能力.计时库仑法进一步显示,当配合物与DNA作用后形成高分子量的复合物后扩散系数明显降低.
- 余章龙郑德伦汪庆祥
- 关键词：钴配合物DNA电化学
