国家自然科学基金(20476083) 作品数:22 被引量:92 H指数:7 相关作者: 吴元欣 袁华 杜治平 吴广文 马沛生 更多>> 相关机构: 武汉工程大学 天津大学 武汉化工学院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 湖北省自然科学基金 教育部重点实验室开放基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 机械工程 更多>>
Pd/Ce1-xMnxO2催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯 被引量:12 2008年 分别采用机械混合法、溶胶-凝胶法和沉淀法制备了用于非均相催化苯酚氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯(DPC)的催化剂载体(Ce_(1-x)Mn_xO_2);通过沉淀法负载活性组分 Pd 制备了0.5%Pd/Ce_(1-x)Mn_xO_2(Pd 质量分数0.5%)催化剂。采用 X 射线衍射、扫描电子显微镜和 BET 等方法对 Ce_(1-x)Mn_xO_2载体进行了表征,考察了 Ce_(1-x)Mn_xO_2载体的制备方法和焙烧温度、载体的n(Mn):n(Ce+Mn)对0.5%Pd/Ce_(1-x)Mn_xO_2催化剂活性的影响。实验结果表明,采用溶胶-凝胶法、n(Mn):n(Ce+Mn)=0.50、600℃下焙烧6 h 制备的 Ce_(1-x)Mn_xO_2载体所制得的0.5%Pd/Ce_(1-x)Mn_xO_2催化剂的活性最高,反应在65℃、5MPa 下进行3 h,DPC 收率可达9.3%。 邬茂 袁华 杜治平 吴元欣关键词:氧化羰基化 碳酸二苯酯 负载型催化剂 溶胶-凝胶法 非均相催化氧化甲苷制备葡萄糖醛酸及其内酯 被引量:6 2009年 研究了非均相催化氧化合成葡萄糖醛酸及内酯的新工艺。以甲基葡萄糖苷为对象,考察了负载型Pd/ La_(0.5)Pb_(0.5)MnO_3催化剂的催化氧化性能,采用XRD、XPS等手段对载体和催化剂的结构进行了表征。结果表明:掺杂钙钛矿型载体具有较好的助氧化还原能力,在钯负载量为1%时,葡萄糖醛酸及内酯的总收率可达50%,反应选择性较好。 袁华 熊小焱 邬茂 杜治平 吴元欣关键词:葡萄糖醛酸 催化氧化 CO等气体在苯酚中的溶解度的测定及关联 被引量:11 2005年 建立了一套用于测定高中压下气体在黏度大、易结晶高黏度溶剂中溶解度的汽液平衡测定装置,该装置采用整体温浴、流动的方法很好地解决了溶剂苯酚易结晶而带来操作困难的问题,利用该套高中压汽液平衡测定装置,在不同温度和压力下,测定了CO_2、CO、N_2、O_2气体在纯苯酚中的溶解度数据.采用RK方程的维里展开式和正规溶液理论推算得到的气体溶解度与温度和压力的函数关系式,并对相同温度和压力下CO等气体在纯苯酚中的溶解度进行了三参数关联,得出了溶解度的计算模型.最后,用这一模型关联计算CO_2、N_2、O_2和CO在纯苯酚中的溶解度,结果表明,计算值和实验值误差较小,因此,该计算模型可以用于对相同温度下加压气体在纯苯酚中溶解度的关联和内插计算. 张光旭 吴元欣 马沛生 吴广文 李定或关键词:溶解度 苯酚 CO N2 O2 CO2 Correlation of Viscosities for Alkane, Aromatic and Alcohol Family at High Pressure by Modified Tait Equation 2006年 宣爱国 吴元欣 彭昌军 马沛生 王存文 张良均关键词:VISCOSITY Pd/La0.5Pb0.5Mn0.9Sn0.1O3对葡甲苷伯羟基的选择催化氧化 本工作用柠檬酸络合法制备了掺杂钙钛矿型复合金属氧化物载体,采用沉淀法负载活性组分钯得到催化剂Pd/La0.5Pb0.5Mn0.9Sn0.1O3,应用于葡甲苷伯羟基选择氧化合成葡萄糖醛酸及其内酯。结果 袁华 孙炎彬 邬茂 吴元欣关键词:甲基葡萄糖苷 葡萄糖醛酸 催化氧化 文献传递 Keggin型磷钼矾杂多化合物在氧化羰基化合成碳酸二苯酯中的应用 被引量:11 2009年 采用酸化乙醚萃取法制备了Keggin型磷钼矾杂多酸及其盐,并采用FT-IR和BET对磷钼矾杂多酸进行了表征。考察了磷钼矾杂多化合物在苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯反应中的性能。结果表明,高含钒量的杂多酸具有更好的催化活性,它们的活性顺序为:H6PMo9V3O40>H5PMo10V2O40>H4PMo11VO40。用不同价态的金属阳离子取代H6PMo9V3O40中的氢离子后,CeH3PMo9V3O40表现出了最好的性能,DPC的收率达6.7%;当进一步用VO2+取代了CeH3PMo9V3O40中的氢离子后,Ce[VO]1.5PMo9V3O40的性能更好,碳酸二苯酯的收率达10.2%。 戈军伟 杜治平 袁华 杨小俊 吴元欣关键词:碳酸二苯酯 氧化羰基化 Measurement and Correlation of Solubility of Carbon Monoxide in Phenol+Ethanol Solvents 被引量:1 2008年 The solubility of carbon monoxide in phenol+ethanol mixed solvents at elevated pressures is reported in this article. The experimental results revealed the influence of pressure on the solubility of CO in phenol+ethanol mixtures. These mixtures are a poorer solvent for carbon monoxide. The solubility of CO is a linear function of pressure, and the extended Henry's constants were presented at different concentrations of phenol. The cubic Soave-Redlich-Kwong equation of state was used to correlate the experimental gas liquid equilibrium data and to predict the solubility of CO. At the same time, the binary interaction parameters, kO, for CO-phenol, CO-ethanol and phenol-ethanol systems were estimated by fitting experimental GLE data at 303.15 K and at 2.0-9.0 MPa. Hence, a model was suggested for the solubility of CO in phenol+ethanol mixed solvents. The agreement between experimental and calculated solubilities with the proposed model was rather satisfactory. 宣爱国 吴元欣 马沛生 孙炜 沈喜珊Pd/La0.5Pb0.5MnO3催化氧化甲苷合成葡萄糖醛酸 被引量:12 2008年 采用沉淀法制备了以钙钛矿型复合金属氧化物为载体的催化剂Pd/La0.5Pb0.5MnO3,催化氧化甲基葡萄糖苷合成甲苷酸钠,进一步水解反应生成葡萄糖醛酸.利用XRD和SEM对催化剂进行了表征,考察了催化剂制备和氧化工艺条件对葡萄糖醛酸收率的影响.结果表明,在Pd负载量为1%、原料与催化剂质量比为6:1、温度70℃、压力为常压、pH值9、时间5h的条件下,葡萄糖醛酸的收率达到29.5%,反应选择性较好. 袁华 孙炎彬 邬茂 杜治平 闫志国 吴元欣关键词:甲基葡萄糖苷 葡萄糖醛酸 催化氧化 CuCl/La_(0.5)Pb_(0.5)MnO_3催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯 被引量:3 2008年 通过混烧法制备了CuCl/La0.5Pb0.5MnO3负载型催化剂,采用BET、XRD对其进行了表征,研究了其对甲醇液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯反应的催化性能,并考察了反应温度、反应时间、压力及O2含量对催化反应的影响。结果表明,以溶胶-凝胶法制得的钙钛矿型复合金属氧化物La0.5Pb0.5MnO3为载体,CuCl负载量为10%、300℃焙烧6 h制备的催化剂,其比表面积为7.67 m2.g-1,晶相结构完整,CuCl高度分散,具有好的活性和选择性。当反应温度为120℃、总压力为2.5 MPa、O2含量为8%、反应时间为4 h时,碳酸二甲酯收率可达79.0%,选择性大于96.0%。 李飞阔 陈启明 杜治平 袁华关键词:碳酸二甲酯 氧化羰基化 钯/锰氧化物催化氧化羰基化合成碳酸二苯酯 被引量:6 2008年 以金属氧化物 ZrO_2,TiO_2,γ-Al_2O_3,MnO_x,PbO,MgO,CuO 为载体和氧化还原助剂,以 NaOH 为沉淀剂制备了苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)的催化剂;考察了催化剂载体的制备方法、焙烧温度及反应温度对 DPC 收率的影响。实验结果表明,以碳酸锰热分解法制得的 MnO_x 为载体负载 Pd 制得的 Pd/MnO_x 催化剂具有良好的催化活性。对不同焙烧温度下由碳酸锰热分解法制得的 MnO_x 为载体的 Pd/MnO_x 催化剂的比表面积、晶相结构和价态进行了表征。结果表明,Pd/MnO_x 催化剂中 MnO_2是促进 Pd^0向活性 Pd^(2+)转化的有效助剂。在 Pd 质量分数0.5%、p(CO):p(O_2)=93:7、反应时间5 h、反应温度65℃的条件下,以370℃焙烧所得的 MnO_x 为载体制备的 Pd/MnO_x 催化剂的活性最高,DPC 收率达10.7%,选择性达99 1%。 刘敏 吴元欣 杜治平 袁华 戈军伟关键词:钯 锰氧化物 氧化羰基化 碳酸二苯酯 催化