中国科学院战略性先导科技专项(XDA07030300)
- 作品数：8 被引量：70H指数：4
- 相关作者：黄张根韩小金郭倩倩李巧艳刘建东更多>>
- 相关机构：中国科学院山西煤炭化学研究所中国科学院大学太原理工大学更多>>
- 发文基金：中国科学院战略性先导科技专项国家自然科学基金山西省国际科技合作计划更多>>
- 相关领域：理学环境科学与工程化学工程更多>>
- 纤维素制备渗氮炭材料用于脱除烟气中的SO_2被引量：2
- 2015年
- 以纤维素为原料制备了孔结构发达和含氮量较高的渗氮炭材料,并将其应用于烟气脱硫.通过改变制备温度和尿素添加量等,研究了影响脱硫性能的主要含氮官能团.结果表明,含氮基团可以有效提高炭材料的脱硫性能.采用氮气吸附、元素分析和X射线光电子能谱等表征方法分析了炭材料的孔结构、含氮量和表面含氮基团的分布.结果表明,吡啶氮在炭材料脱硫过程中起主要作用,吡啶氮既可以促进SO2的吸附,又能促进SO2向SO3的催化氧化.
- 程尚增郭倩倩黄张根申文忠韩小金
- 关键词：炭材料脱硫纤维素
- 响应面法优化硫酸根自由基降解对氯苯酚被引量：1
- 2017年
- 利用响应面法(RSM)对原位掺硫活性炭活化过硫酸盐生成硫酸根自由基(SO-4·)降解对氯苯酚进行了研究。选择溶液初始pH值、反应温度及过硫酸钾/对氯苯酚物质的量比为考察因素,对氯苯酚拟一级降解速率常数(Y)为响应值,通过Box-Behnken设计方法(BBD)建立了以对氯苯酚拟一级降解速率常数为响应值的二次多项式模型,分析了各因素及其相互作用对拟一级降解速率常数的影响,确定了最佳反应条件。结果表明:所选取的3个因素中温度对拟一级降解速率常数的影响最为显著,且最佳反应温度为55℃,过硫酸钾/对氯苯酚物质的量比为25.64,溶液初始pH值为4.51.在该条件下,对氯苯酚拟一级降解速率常数的试验值为0.192 94min^(-1),与模型预测值偏差0.003 26min^(-1),说明响应面方法能够有效优化对氯苯酚的降解条件。
- 郭耀萍曾泽泉曾泽泉黄张根黄张根
- 关键词：硫酸根自由基对氯苯酚降解条件响应面法BOX-BEHNKEN设计
- Ce对Mn／TiO2／堇青石整体低温脱硝选择性催化还原催化剂的改性被引量：30
- 2014年
- 通过溶胶-凝胶法将TiO2溶胶负载在堇青石载体上,再浸渍Mn和Ce活性组分,得到整体式催化剂,并用于NH3选择性催化还原（ SCR） NOx .结果表明,添加Ce以后,催化剂的低温脱硝活性得到明显提高,在空速6000 h-1时,120℃下NO转化率由71.1%提高到97.8%,并且在120-240℃范围内, NO的转化率均保持在95%以上. Ce改性后催化剂具有较大的比表面积和孔体积；催化剂表面含有更高含量的Mn4＋和较多的表面化学吸附氧,增加了NH3的吸附能力,并进一步促进了NO氧化活性,使SCR活性显著提高.
- 刘建东黄张根李哲郭倩倩李巧艳
- 关键词：低温脱硝选择性催化还原堇青石铈二氧化钛
- F127辅助制备介孔Fe/TiO_2催化剂用于中温NH_3选择性催化还原反应（英文）被引量：2
- 2017年
- NOx是大气污染物的重要组成部分,能够造成酸雨、光化学烟雾和臭氧层破坏等一系列环境问题,严重危害人类健康.选择性催化还原(SCR)是控制NOx排放的主要技术,当前工业上普遍采用的是钒钛催化剂,然而该催化剂活性温度窗口较窄(300-400 ℃),N_2选择性较低,而且钒物种本身有毒.因此开发新型SCR催化剂成为研究热点.Fe/TiO_2催化剂具有稳定的化学性质,环境污染少且价格低廉,近年来受到广泛关注.为了提高Fe/TiO_2催化活性,人们采用了各种不同的制备方法.本文以F127作为结构导向剂,结合溶胶-凝胶法原位合成了具有介孔结构、工作温度在150-300 ℃的Fe/TiO_2脱硝催化剂,并与普通浸渍法和共沉淀法制备的催化剂进行了对比.利用N_2吸附脱附、紫外-可见光谱、X射线电子能谱、NH_3程序升温脱附和原位红外光谱等技术研究了制备方法对Fe/TiO_2催化剂物理结构及脱硝性能的影响.结果表明,相较于浸渍法和共沉淀法,模板法制备的催化剂具有较高的脱硝效率和抗H_2O和SO_2性能.作为结构导向剂,F127能够诱导催化剂形成均匀的介孔结构,有利于提高催化剂比表面积,促进反应物分子的扩散和转移,从而提高催化剂脱硝效率.进一步研究发现,模板法能够明显促进活性组分Fe物种的分散和NH_3吸附,载体与活性组分具有较强的相互作用,因而有利于催化剂产生较多的活性位.结合XPS结果,较多的活性位点有利于表面吸附氧(O_α)在催化剂表面的吸附.Oα有利于NO到NO_2的转化,从而促进快速SCR反应:NO+NO_2+2NH_3→2N_2+3H_2O.通过原位红外机理分析证明,吸附在模板法制备的催化剂表面的NO物种具有较强的稳定性,当温度超过200 ℃时,仍然保持一定的吸附强度;吸附NH_3红外结果表明,Lewis酸性位比Br?nsted酸性位具有更强的稳定性,当温度超过150℃仍然具有较强的Lewis酸吸附.催化剂表面稳定的NO物种和Lewis酸�
- 李昱琳韩小金侯亚芹郭耀萍刘勇进向宁崔燕崔燕
- 关键词：介孔结构
- 两种钒炭催化剂低温选择性催化还原脱硝性能比较及分析被引量：5
- 2013年
- 研究了活性炭(AC)负载V2O5的传统V2O5/AC催化剂和活性炭直接负载VOSO4的V-S/AC催化剂的低温脱硝性能,考察了活性组分、温度、SO2等因素对脱硝活性的影响.实验表明:在所考察低温范围内(90—240℃),催化剂V-S/AC比V2O5/AC的脱硝活性高,这主要缘于其对NH3的吸附能力远高于V2O5/AC.两种催化剂都具有很好的抗硫性,较低浓度的SO2能促进其脱硝活性.
- 晋华东景文黄张根孙德魁韩小金
- 关键词：选择性催化还原低温脱硝
- 三聚氰胺浸渍活性炭用于低温NH_3-SCR脱硝的研究被引量：12
- 2014年
- 通过将三聚氰胺(M)浸渍在活性炭(AC)上制备了渗氮活性炭(ACM),研究了浸渍时间、煅烧温度等因素对ACM含氮量以及低温NH3-SCR脱硝活性的影响。结果表明,三聚氰胺浸渍后可以提高活性炭的低温脱硝活性,在80℃下ACM-5-900的NO转化率达到51.67%,而AC只有21.92%。采用BET、元素分析及XPS等分别对渗氮活性炭ACM的结构、表面含氮量以及含氮官能团分布进行分析,表明含氮官能团的存在形式而不是含氮量影响渗氮活性炭的低温脱硝活性。同时NO+O2-TPD结果表明,渗氮改性后脱硝活性提高主要是由于表面含氮官能团提高了活性炭对NO的吸附和氧化。另外,SO2的存在会抑制渗氮活性炭的低温脱硝活性。
- 李巧艳侯亚芹韩小金黄张根郭倩倩孙德魁刘建东
- 关键词：脱硝活性炭选择性催化还原
- 宽工作温度烟气脱硝催化剂制备及反应机理研究被引量：17
- 2014年
- 以溶胶-凝胶法制备介孔TiO2载体，采用分步浸渍法制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂，借助BET、NH3-TPD、H2-TPR、SEM、活性评价、In-situ FT-IR等手段，考察了催化剂的结构、酸性、还原性、脱硝活性及反应机理等。介孔TiO2载体比表面积为158.6 m2/g，制成催化剂后比表面积略有降低，约为136.7 m2/g。针对模拟烟气在φNH3/φNO=0.8的条件下测试催化剂的脱硝活性温度窗口为250~400 ℃，脱硝转化率达到80%。NH3-TPD和H2-TPR表征结果表明，催化剂在活性温度范围内具有典型的表面酸性位，载体TiO2与V2O5之间存在的相互作用使得V2O5还原温度降低。利用In-situ FT-IR研究NH3和NO在V2O5-WO3/TiO2催化剂表面吸附和氧化的反应过程发现，NH3可同时吸附在L酸位和B酸位，NH3在活性位上氧化脱氢形成NH2物种是SCR脱硝反应的控制步骤。研究NO＋O2＋NH3反应时发现，吸附NH3的催化剂引入NO和O2后，共价吸附的NH3首先消失。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态或弱吸附态的NO之间，该反应遵从Eley-Rideal反应机理。
- 郭凤余剑牟洋初茉许光文
- 关键词：选择性催化还原脱硝原位红外光谱反应机理
- 纤维素制备渗氮炭材料脱硫后的再生研究被引量：1
- 2016年
- 以纤维素为原料使用一种简单的方法制备了渗氮炭材料。通过研究脱硫前后以及不同再生次数的炭材料表面含氮基团的变化,研究含氮基团在炭材料脱硫过程中的作用。采用N_2吸附、元素分析、XPS和质谱等表征手段分析制得的炭材料的孔结构、元素组成以及表面含氮基团的分布。结果表明,脱硫前后炭材料表面含氮基团的分布会发生变化,再生会改变炭材料的孔结构、含氮量和表面含氮基团的分布。通过关联不同再生次数的炭材料表面特定种类含氮官能团的含量与SO_2吸附量/比表面积,推测吡啶氮在炭材料脱硫过程中起到主要作用。脱硫过程中,可能类吡啶氮会与SO_2或SO_3结合形成络合物,在热再生过程中分解并释放HCN,导致含氮基团发生变化。
- 程尚增李昱琳郭倩倩黄张根韩小金
- 关键词：炭材料脱硫二氧化硫热再生
