福建省自然科学基金(E0510001)
- 作品数：8 被引量：13H指数：2
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- P促进Pd/C高效催化甲酸制氢的研究被引量：5
- 2015年
- 以次亚磷酸钠(NaH2PO2)为还原剂,成功地制备出一种新型高效的Pd-P/C催化剂,其对甲酸-甲酸钠混合液分解制氢具有较高催化活性.经过优化后得到的3%Pd-P/C催化剂,在30℃,反应液甲酸和甲酸钠浓度比为1∶5,总浓度为4mol/L条件下,前1h平均转化频率可达565h-1,该Pd-P/C催化剂的催化活性是传统的以NaBH4还原制得的Pd/C催化剂活性的3.5倍.联合谱学表征结果表明,在Pd粒子的形成生长过程中,P的掺入提高了Pd纳米粒子的分散性,减少了粒子的团聚,最终得到了粒径较小的Pd粒子,从而极大地提高了催化剂的活性.动力学研究表明Pd-P/C催化剂催化甲酸分解的反应活化能为18.63kJ/mol,相比以NaBH4还原所得催化剂(反应活化能为26.69kJ/mol),反应活化能更低.
- 焦晓新郑潇潇张鸿斌李海燕
- 关键词：甲酸氢能源NAH2PO2PD/C
- 壳聚糖促进Au/碳纳米管复合材料的合成机理及催化性能
- 2013年
- 利用循环伏安法,结合其他谱学表征技术,如SEM/HRTEM,XRD和XPS对Au/碳纳米管复合材料合成过程中壳聚糖和碳纳米管的协同作用进行了探讨.研究结果表明,壳聚糖不仅提高了碳纳米管在水溶液中的分散性和稳定性,锚定Au纳米粒子于碳纳米管载体表面以防止他们迁移/聚结,更重要的是,其还能够通过降低碳纳米管的还原电势来促进Au3+的自发还原.谱学表征结果表明,相对于纯碳纳米管而言,壳聚糖缠绕的碳纳米管上形成了一种还原电位更低的新还原位,从而使Au离子与碳纳米管间的还原电势差值明显增大,由此引发了壳聚糖与碳纳米管对Au3+的协同还原效应.该类Au/碳纳米管复合材料进一步的应用研究结果表明,其对在水溶液中催化NaBH4还原对硝基苯酚反应表现出很高的活性.
- 卫巍仲峥嵘焦晓新朱凤郑月灯张鸿斌李海燕
- 关键词：AU壳聚糖碳纳米管纳米复合材料
- 多壁碳纳米管促进的甲苯加氢脱芳高效Pt基催化剂被引量：2
- 2014年
- 开发了一类以CNTs-γ-Al2O3复合材料为载体的高效催化甲苯加氢脱芳的Pt基催化剂.实验结果表明,适量添加少量的CNTs能显著提高Pt基催化剂催化甲苯加氢脱芳的活性.经组分优化的1.0%(质量分数)Pt/8%CNTs-γ-Al2O3催化剂上,在2.0MPa、363K、V(C7H8)∶V(H2)=1∶6.7、1 035L/(h·g)的反应条件下,甲苯转化率可达85.9%,时空收率为501.7g/(h·g),分别是相同条件下γ-Al2O3、CNTs、γ-Al2O3(商品)和SiO2负载催化剂上相应值(458.9、445.1、435.8和406.3g/(h·g))的1.09、1.13、1.15和1.24倍.进一步,联合多种谱学表征技术对催化剂进行表征,探讨CNTs对促进催化剂催化芳烃加氢的作用本质.研究结果表明,以CNTs-γ-Al2O3为载体的工作态Pt基催化剂上甲苯加氢脱芳的表观活化能与系列常规载体负载的参比体系上的相应值基本一致,表明少量CNTs的添加并不改变催化反应途径,但却提升了工作态催化剂表面具有催化活性的Pt0物种在表面总Pt量中所占比例;与γ-Al2O3负载的参比体系相比,CNTs-γ-Al2O3负载的Pt基催化剂增强的催化加氢活性可能源于CNTs对氢的适度吸附、活化及溢流性能.
- 梁肖敬卫巍刘志铭林国栋张鸿斌李海燕
- 关键词：多壁碳纳米管铂纳米复合材料甲苯加氢脱芳
- 碳纳米管促进Au/Al_2O_3对甲酸分解的催化研究被引量：3
- 2015年
- 利用碳纳米管(CNTs)作为添加剂,研发出一种高效新型的Au/CNTs-Al2O3催化剂,其对甲酸分解脱氢具有较高催化活性.经过优化后的Au/CNTs-Al2O3催化剂,在甲酸和甲酸钠摩尔比为7∶3的条件下,363K时甲酸分解的转化频率可达356h-1,比没有掺杂CNTs的Au/Al2O3基底催化剂的活性提高了71%,比直接使用CNTs作载体的Au/CNTs催化剂提高了236%.利用气相色谱检测分解后的气体产物,发现其中CO的体积分数小于0.01%,保证了分解得到的氢气的清洁与干净.联合谱学表征结果表明,CNTs的加入不仅增大了载体的比表面积,而且高度分散了催化剂表面Au粒子使其粒径保持在2nm左右,另外还提高了催化剂表面活性物种Au0的比例.同时,CNTs的高吸氢、储氢能力,也有助于活性位上甲酸分子解离下来的氢物种向CNTs溢流、扩散,从而促进了甲酸脱氢的活性.
- 仲峥嵘焦晓新郑潇潇张鸿斌李海燕
- 关键词：甲酸氢能源碳纳米管金
- Pd-B-P/C高效催化甲酸分解制氢的研究被引量：2
- 2017年
- 甲酸(FA)分解制氢是解决能源问题的有效途径,而开发一类高效、稳定、廉价的催化剂是FA分解制氢在未来得到广泛应用的关键.联合使用一水合次亚磷酸钠(NaH2PO2·H2O)和二甲胺硼烷(DMAB)作为还原剂,成功制备了一类B、P共掺杂的Pd基催化剂,其对FA分解制氢具有较高的活性和选择性.在303K、反应混合液为1 mol/L FA和3mol/L甲酸钠(SF)的条件下,前1h反应的平均转化频率(TOF)达到798h-1,通过气相色谱检测发现分解后的气体产物中CO的体积分数小于0.01%,保证了分解得到氢气的清洁.
- 陈涛张来英张鸿斌李海燕
- 关键词：甲酸氢能源NAH2PO2
- Cu修饰碳纳米管基复合材料的高效合成及其催化应用研究
- 2011年
- 报道了一类壳聚糖预修饰的多壁碳纳米管(MWCNTs)在温和条件下自发还原Cu离子制备Cu修饰碳纳米管基复合材料的新合成路线.联合谱学表征(XRD,SEM,HRTEM,UV-vis)研究表明,平均粒径约为2nm的超小Cu粒子均匀地分散在MWCNTs的表面;氨水是引发自发还原反应的关键因素;Cu修饰碳纳米管基复合材料能高效催化还原对硝基苯酚.
- 王聪梁肖敬卫巍杨芳乔羽李海燕
- 关键词：CU碳纳米管复合材料
- 原位还原制备Au-P／SiO2催化剂及其催化性能被引量：1
- 2017年
- 甲酸分解制氢是解决能源问题的有效途径,与Pd催化剂相比,Au催化剂不易失活,具有较好的稳定性.使用次亚磷酸钠原位还原制备了Au-P/SiO_2催化剂,并利用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征手段探讨其结构,并以甲酸分解为目标反应研究其催化性能.结果表明,该方法制备的催化剂中Au粒子(粒径3nm左右)均匀分散在SiO_2表面,且P掺杂进入Au的晶格形成Au-P复合物,改变了Au的电子结构.同时反应过程中产生的PⅢ被Au3+氧化生成磷酸金,提供酸性中心,使Au-P/SiO_2催化剂表现出较Au/SiO_2催化剂更加优越的催化性能.在363K,4mol/L的甲酸溶液中,Au-P/SiO_2催化剂催化甲酸分解的转化率可达51%,是未掺杂的Au/SiO_2催化剂的4倍.
- 郑潇潇谢婷肖玥张鸿斌张来英李海燕
- 关键词：次亚磷酸钠
- 高效氧化亚铜/多壁碳纳米管亚微米复合球的制备及其性能研究被引量：1
- 2011年
- 报道了一种利用氨水作为助剂,无需表面活性剂为模板,采用微波技术,2 min一步合成Cu2O/多壁碳纳米管(MWCNTs)亚微米复合球的新方法,其特点是简单、成本低、快速、高效,可以推广至其他过渡金属/MWCNTs复合球体系.谱学表征(XRD,SEM,TEM,DSC等)研究表明,氨水是控制Cu2O/MWCNTs亚微米复合球形成的关键,既是球状体形成的引导剂,又是Cu2O和MWCNTs在分子水平上结合的"粘合剂";Cu2O/MWCNTs亚微米复合球能高效催化高氯酸铵热分解,降低其高温热分解温度至326.5℃,较纯高氯酸铵的高温热分解温度下降了63.8℃,比纯MWCNTs及纳米Cu2O促进的高氯酸铵高温热分解温度分别降低了47.1和5.7℃;且热分解反应速率大大提高,其促进高氯酸铵表观分解放热量增至为纯高氯酸铵的1.3倍.Cu2O/MWCNTs亚微米复合球的高催化活性可能源于纳米Cu2O和MWCNTs的协同催化作用.
- 黄艳辉王聪李海燕
- 关键词：氧化亚铜碳纳米管
