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淀粉基炭负载纳米铜催化合成碳酸二甲酯被引量：6: 2013年; 以硝酸铜和可溶性淀粉为原料,经过溶胶-凝胶化过程、高温炭化和KOH活化得到炭负载铜催化剂(Cu/C),采用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、热重-差热分析仪、N2吸附和CO程序升温脱附对催化剂结构进行了表征,并考察了它在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化活性.结果表明,活化温度和KOH用量对催化剂的表面结构及金属铜粒子尺寸影响显著,当活化温度为850℃,KOH:C=1(质量比)时,Cu/C催化剂的比表面积达到1690m2/g,铜纳米粒子平均晶粒尺寸为30.4nm,催化活性最高,DMC时空收率达到235.7mg·g-1·h-1,甲醇转化率和DMC选择性分别为1.6%和76.5%.; 任军郭长江杨雷雷李忠; 关键词：淀粉溶胶凝胶法碳酸二甲酯

助剂含量对CuLi/AC催化剂结构及甲醇氧化羰基化反应性能的影响被引量：6: 2013年; 采用微波辐射法制备出不同助剂含量的CuLi/AC(活性炭)催化剂,考察了其在甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化性能,使用X射线衍射、扫描电子显微镜、比表面积、H2程序升温还原、X射线光电子能谱和CO程序升温脱附对催化剂的结构进行了表征.研究结果表明,添加适量的Li有助于铜物种还原为低价态的Cu0,形成颗粒尺寸更小、分布更加均匀的铜纳米颗粒,并高度分散在活性炭载体表面.催化剂活性与表面单质铜的含量有关,即Cu0是催化剂的主要活性物种,并且Cu0的晶粒尺寸越小,催化剂活性越好.添加Li后增加了催化剂表面的CO弱吸附位,有利于CO对Cu—OCH3的插入反应,因此提高了催化活性.随着Li含量的增加,DMC的时空收率逐渐升高,当Li添加质量分数达到0.15%时,DMC的时空收率达到最高值540.6 mg·g-1·h-1,甲醇转化率为4.5%,DMC选择性为81.4%.; 任军王冬蕾裴永丽秦志峰林建英李忠; 关键词：微波辐射碳酸二甲酯氧化羰基化

固态离子交换制备Cu(Ⅰ)分子筛研究进展被引量：3: 2012年; 固态离子交换是将金属离子引入分子筛结构中一种十分简单而有效的方法,它克服了溶液离子交换存在的诸多不利因素。本文介绍了固态离子交换制备Cu(Ⅰ)型分子筛的反应原理、制备条件的影响以及不同结构Cu(Ⅰ)型分子筛的应用。鉴于微波场中离子运动速率显著加快的特点,提出采用微波加热可以显著提高固态离子交换反应速率,对于提高Cu+离子交换度,消除残留CuCl的影响,获得高性能的Cu(Ⅰ)Y催化剂具有重要的应用价值。; 宁慧青卢兴鲁刘泉任军李忠; 关键词：固态离子交换微波辐射

水凝胶法制备Ni/ZrO_2催化剂及催化CO_2加氢甲烷化性能被引量：10: 2013年; 采用水凝胶法制备出一系列Ni／ZrO2催化剂，使用X射线衍射（XRD），比表面积（BET）测试，透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）对其结构进行了表征，并考察了在CO2加氢甲烷化反应中的催化活性．研究结果表明，经过450℃焙烧的催化剂中ZrO2呈无定形结构，NiO均匀分散在ZrO2表面上；在400℃时H：还原过程中，部分无定形ZrO2转变为四方晶相结构并使Ni再次分散，Ni与ZrO2之间的电子作用抑制了Ni晶粒的生长和ZrO2晶型的转变；与无定形ZrO2和四方相ZrO2产生电子作用的NiO对催化剂活性起决定性作用，当Ni／Zr摩尔比为0．707时，催化剂活性最高．在H2／CO2体积比为4，空速为1×10^4h^-1，压力为0．5MPa，反应温度为200℃时，CO2转化率达到27％以上，当反应温度上升至280—320℃时，C02转化率达到99％以上，CH4选择性大于92％．; 刘泉任军秦志峰苗茂谦李忠; 关键词：NI ZRO2催化剂甲烷化

CuLi/AC催化甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯研究: <正>1、前言甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)是一条具有光明发展前景的工艺路线[1],完全无氯的铜基催化剂可以从根本上避免氯流失导致的催化剂失活问题,近年来广受关注[2,3]。本研究采用微波辐射法制备出Cu-L...; 王冬蕾裴永丽任军李忠; 关键词：微波辐射碳酸二甲酯氧化羰基化; 文献传递

Cu/AC催化甲醇氧化羰基化反应密度泛函数理论研究: <正>1前言本文依据密度泛函数理论构建了非周期性团簇模型,研究了Cu/AC催化剂上甲醇氧化羰基化反应合成碳酸二甲酯(DMC)的作用机理。分别采用C50H14冠状分子[1]和Cu4四面体结; 王伟任军郭海龙林建英李忠; 关键词：碳酸二甲酯氧化羰基化反应机理; 文献传递

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山西省自然科学基金(2010011014-5)