国家自然科学基金(21276048) 作品数:34 被引量:94 H指数:5 相关作者: 宋华 宋华林 李锋 代敏 徐晓伟 更多>> 相关机构: 东北石油大学 牡丹江医学院 新疆石油勘察设计研究院(有限公司) 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 黑龙江省自然科学基金 黑龙江省教育厅资助项目 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 石油与天然气工程 一般工业技术 更多>>
负载型磷化镍催化剂的空气表面改性法制备及其加氢脱氧性能 被引量:3 2016年 以MCM-41为载体,采用先前驱体氢气低温(673 K)还原、空气表面改性的方法制备了高活性的Ni2P/M CM-41催化剂,并采用XRD、BET、SEM、TEM、XPS和CO吸附等手段对催化剂进行了表征。以苯并呋喃(BF)加氢脱氧(HDO)为探针反应,考察了空气表面改性对Ni2P/M CM-41催化剂结构和HDO性能的影响。结果表明,空气表面改性得到的催化剂,活性相为单一的Ni2P;空气表面改性能够降低催化剂表面P物种的集聚,有助于小尺寸、高分散的Ni2P活性相的生成。在573 K、3.0 M Pa、质量空速为4.0 h-1、H2/油体积比为500的条件下,Ni2P/M CM-41催化剂上BF转脱氧产物收率高达88%,较程序升温还原法制备的催化剂高50%。 宋华 代雪亚 宫静 宋华林 柳艳修 李锋关键词:表面改性 NI2P MCM-41 苯并呋喃 加氢脱氧 镍磷物质的量比对负载型Ni2P/MCM-41催化剂结构及加氢脱硫性能的影响 被引量:4 2015年 以MCM-41为载体,采用一种简捷、温和法制备了负载型Ni2P/M CM-41催化剂。用H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测定(BET)和X射线光电子能谱(XPS)分析对催化剂进行了表征。以1%(质量分数)二苯并噻吩(DBT)的十氢萘溶液为原料,在连续固定床反应装置上,研究了初始Ni/P物质的量比对催化剂HDS活性的影响,并考察了催化剂的稳定性。结果表明,初始Ni/P物质的量比为1/2和1/3的前驱体,在390℃下还原时得到单一的Ni2P相。初始Ni/P物质的量为1/2时,得到的催化剂活性最好。在反应温度340℃、压力3.0 MPa、氢/油体积比500、质量空速2.0 h-1时,DBT的转化率接近100%。 宋华 姜楠 宋华林 李锋 代敏 万霞 徐晓伟关键词:加氢脱硫 磷化镍 二苯并噻吩 甲苯和吡啶对Ag/TiO_2-NaY吸附脱硫性能的影响 被引量:2 2012年 以溶胶-凝胶法制备了TiO2-NaY(TY)分子筛载体,采用浸渍法制备了Ag/TiO2-NaY(AgTY)吸附剂,并用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱技术对吸附剂进行了表征。在固定床吸附床上考察了含氮化合物和芳香族化合物对AgTY选择性吸附噻吩(TP)和苯并噻吩(BT)性能的影响,并研究了其吸附机理。结果表明,AgTY吸附剂中TiO2主要以锐钛矿型存在,与NaY相比,TY分子筛的骨架结构并未发生明显的改变;在吸附温度50℃时,AgTY吸附剂对噻吩、苯并噻吩的穿透硫容分别为0.45%和0.63%;对噻吩模拟油,吡啶对吸附脱硫影响比甲苯的影响大,而对于苯并噻吩模拟油,甲苯的影响比吡啶的影响大。噻吩类硫化物与AgTY吸附剂之间主要以π络合及S—M配位作用机理吸附。 宋华 王登 穆金城关键词:FT-IR 脱硫机理 Study of Isothermal Equilibrium,Kinetics and Thermodynamics of Adsorptive Desulfurization on Synthesized Cu~ⅠY~ⅢY Zeolite 被引量:4 2018年 Deep adsorptive desulfurization of low sulfur content gasoline via zeolite is a promising process.Herein,the Cu~ⅠY~ⅢY zeolite was prepared and the effect of adsorption conditions and aromatics on the performance of adsorptive desulfurization was studied.And the isothermal equilibrium and kinetics were also investigated.The results showed that upon using 10 m L of model oil and 0.2 g of the Cu~ⅠY~ⅢY adsorbent during the adsorption reaction,which was carried out at 323 K for 60 min,the benzothiophene(BT) desulfurization rate reached 98.4%.The impact of aromatics on the adsorptive desulfurization over the Cu~ⅠY~ⅢY zeolite decreased in the following order:ortho-xylene > meta-xylene > para-xylene.The equilibrium isotherm shows that the adsorption of benzothiophene over the as-prepared CuIYIIIY zeolite can be represented by the Langmuir model.And the kinetics can be more perfectly represented by the pseudo-second-order model than that of the pseudo-first-order one.The thermodynamic parameters(ΔG,ΔH) were both negative,which suggested that the adsorption process is monostratal,mass transfer controlled,spontaneous,and exothermic. Li Xiaojuan Song Hua Chang Youxin关键词:CU 等温 聚合离子液体磷钨酸盐合成及催化模拟油氧化脱硫 被引量:2 2016年 合成了新型的聚合离子液体磷钨酸盐(聚1-丁基-3-乙烯基咪唑磷钨酸盐)(PBVIm PW),采用FT-IR、XRD和TG进行表征,通过CHN元素和ICP分析确定其结构。催化剂用于过氧化氢为氧化剂的模拟油品氧化脱硫反应。考察反应温度、氧硫比、催化剂用量等对脱硫率的影响。结果表明,当反应温度为50℃,n(H_2O_2)/n(S)为8,n(PBVIm PW(P))/n(BT)为0.4∶1.0,反应时间150 min时,苯并噻吩(BT)的转化率可以达到99.4%。催化剂可回收重复使用四次,催化活性无明显下降。 苑丹丹 宋华林 由曼玉 宋华关键词:磷钨酸 氧化脱硫 多级孔道SAPO-34分子筛的合成及其MTO性能研究 本文提出以廉价的糖类为硬模板剂,DEA为模版剂,水热合成法合成含有多级孔道的SAPO-34分子筛的方法,并成功合成了含有多级孔道的SAPO-34分子筛。采用X射线衍射(XRD)、N等温吸附、扫描电镜、组成分析和NH-TP... 颜子金关键词:甲醇 SAPO-34 烯烃 文献传递 Ni_2P/Ti-MCM-41的催化加氢脱硫性能 被引量:5 2015年 以MCM-41和Ti-MCM-41介孔分子筛为载体,低温还原法(400℃)制备了磷化镍催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、Py-FT-IR、XPS、CO吸附等手段对催化剂进行了表征。采用固定床反应器,以二苯并噻吩为模型化合物,评价了磷化镍催化剂的加氢脱硫催化性能。结果表明,金属Ti的引入可以增强载体和催化剂的B酸和L酸酸性;金属Ti因其电子助剂的作用,能够促进更细小尺寸的Ni_2P活性相的形成。在反应温度340℃、反应压力3.0 MPa、质量空速(MHSV)3.5h^(-1)、V(H_2)/V(Oil)=650的条件下,Ni_2P/Ti-MCM-41催化二苯并噻吩加氢脱硫反应的转化率高达99.38%,与相同条件下制备的Ni_2P/MCM-41相比,提高了约17百分点。Ni_2P/Ti-MCM-41催化剂具有更优的原料处理能力和更佳的催化活性的原因可归结为金属Ti的电子效应、活性相的尺寸和分散度以及催化剂适宜的酸性。 宋华 王紫东 宋华林 王健 李锋关键词:加氢脱硫 磷化镍 二苯并噻吩 Ni_2P催化剂催化加氢脱硫机理研究进展 被引量:3 2013年 介绍了Ni2P催化剂的活性组分结构及其加氢脱硫活性相,综述了Ni2P催化剂催化不同模型含硫化合物加氢脱硫(HDS)机理和HDS反应网络方面的最新研究进展。直接脱硫(DDS)反应路径主要发生在Ni2P催化剂的Ni(1)位,而加氢脱硫(HYD)反应路径主要发生在Ni(2)位。Ni2P表面上的NiPxSy作为活性相在HDS反应中起着重要作用。以Ni2P作为催化剂时,噻吩的HDS过程中有中间体四氢噻吩生成,二苯并噻吩的HDS主要通过DDS反应路径完成,4,6-二甲基二苯并噻吩的HDS主要通过HYD反应路径完成。 宋华 王健 李锋 柳艳修 张娇静 宋华林关键词:加氢脱硫 NI2P 活性相 制备方法对添加钇(Y)的非负载型Ni_2P催化剂的影响 2015年 采用程序升温还原(T)法和低温次磷酸盐法(L)制备了Y-Ni2P-T和Y-Ni2P-L催化剂,并采用XRD、BET、CO吸附、XPS等手段对催化剂进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了稀土Y对不同方法制备得到的催化剂加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,对T法制备的催化剂,添加稀土Y可以抑制Ni5P4杂晶的生成,从而促进活性相Ni2P的生成;添加稀土Y能显著提高催化剂的比表面积,促进小粒径、高度分散的Ni2P晶粒的生成。Y-Ni2P-T催化剂的DBT转化率达到91.0%,比Ni2P-T催化剂提高了29%。对L法制备的催化剂,添加稀土Y能抑制其他杂晶的生成,提高了Y-Ni2P-L催化剂对联苯(BP)的选择性,但催化剂的总HDS活性比Ni2P-L催化剂略有降低。 李锋 张福勇 宋华林 徐晓伟 宋华关键词:NI2P 钇和柠檬酸对非负载磷化镍催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:3 2016年 采用传统程序升温(TPR)法制备了稀土金属钇(Y)或柠檬酸(CA)改性及Y和CA同时改性的非负载型Ni2P催化剂;采用X射线衍射(XRD)分析、N2吸附比表面积(BET)测定、CO化学吸附分析、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的结构和性质进行了表征;并考察了Y和CA对催化剂上进行的二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)反应性能的影响.结果表明,Y和CA均可促使非晶相NixPyOz向磷化镍活性相的转化,抑制Ni_5P_4杂晶相的形成,从而促进Ni2P活性相的生成;同时能够丰富催化剂的孔道,抑制催化剂表面磷的富集,得到更好的孔结构、更高的活性相分散度.Y或CA以及两者同时改性后的催化剂DBT转化率均明显高于Ni-P催化剂.各催化剂的HDS活性大小顺序为Y-Ni-P-CA>Ni-P-CA>Y-Ni-P>Ni-P.在340℃,3.0 MPa,氢油体积比700,质量空速(WHSV)1.5 h-1的条件下,Y-Ni-P-CA催化剂的DBT转化率为97%,比Ni-P催化剂提高了约35%. 宋华 于祺 徐晓伟 宋华林 姜楠 李锋 陈彦广关键词:加氢脱硫 磷化镍 钇 柠檬酸 二苯并噻吩