国家自然科学基金(21276223)
- 作品数：9 被引量：14H指数：2
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- 相关机构：浙江大学浙江中控科教仪器设备有限公司中国工程物理研究院更多>>
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- 相关领域：化学工程理学环境科学与工程更多>>
- 孔结构对低压合成气制甲醇选择性的影响被引量：1
- 2015年
- 采用共沉淀法在不同压片压力和黏结剂种类条件下制备Cu/Zn O/Al2O3催化剂,通过TEM、BET等表征手段考察了催化剂微结构以及催化特性的变化。研究表明,压片压力增大,内扩散阻力增大,导致CO转化率降低,而甲醇选择性增大。通过分析反应机理,比较反应条件下CO和H2分子运动平均自由程,得出孔结构变化对两种反应气体扩散影响不同。孔结构变化使孔道内活性中心表面H2相对浓度下降后,各反应路径受到的影响不同,反应速率下降的比例不同,从而导致反应的选择性改变。随后不同分子量黏结剂的实验验证了这一判断。
- 柳艳炉蒋新卢建刚
- 关键词：孔结构内扩散铜基催化剂合成气
- 吸附相反应技术制备Cu基催化剂在甲醇合成第一步反应中的活性（英文）
- 2015年
- 采用吸附相反应技术（APRT）制备了Cu基催化剂，并用XRD、HRTEM、H2-TPR等表征手段进行了分析。结果表明催化剂中的Cu良好分散于载体表面，粒径在5～10 nm。在液相乙醇体系合成气制甲醇的反应中，该Cu基催化剂对第一步形成中间产物甲酸乙酯的催化活性远高于工业催化剂。APRT 制备的催化剂与其他催化剂（包括工业催化剂）在液相合成气制甲醇的两步反应中表现出的显著差异，不仅说明APRT催化剂具有不同的结构特点，也表明甲酸乙酯的形成和进一步的加氢的活性位是不同的。
- 汪志勇邓辉张挺蒋新
- 关键词：微反应器甲醇合成合成气催化
- 微通道反应过程对铜锌催化剂微结构的影响被引量：7
- 2015年
- 采用微通道反应器制备了铜锌催化剂,并利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段进行了表征。HRTEM和XPS分析表明,微反应器样品中CuO和ZnO之间的相互分散性更好,两者之间的接触更为紧密,液相合成气制甲醇实验表明其活性高于传统共沉淀法催化剂。对比微通道反应器和传统共沉淀法的反应历程表明,微混合器内强烈的湍动和极小的空间,使Cu2+、Zn2+的沉淀过程更为均匀,增强了铜锌相互分散,强化了铜锌相互作用;同时,Cu2+和Zn2+在微反应器内经历了更为均匀一致的反应历程,得到的催化剂在结构上更加均匀。通过研究稳定段长度的影响发现,铜锌催化剂前驱体形成后需要经过30s的停留时间,其结构才能基本稳定。
- 陈玉萍蒋新卢建刚
- 关键词：微反应器纳米材料甲醇合成
- 微通道反应器制备Cu-ZnO催化剂被引量：1
- 2016年
- 为了考察共沉淀过程中的流动混合条件对催化剂结构性能的影响,分别采用微通道反应器和传统共沉淀法制备了铜锌催化剂,并用于催化合成气制甲醇反应。结果显示,微通道反应器制备的催化剂具有更好的催化活性。通过透射电镜(TEM)和低温N_2吸脱附(BET)表征及对反应过程的分析认为,微通道反应器中沉淀反应条件均匀、返混程度小,所得催化剂颗粒粒径小、分布均匀且比表面积大。X射线粉末衍射分析(XRD)和程序升温还原(H_2-TPR)的结果表明,微通道反应器制备的催化剂晶体生长得更好,还原后可得到更多的活性铜结构,这些特性使得催化剂在一氧化碳加氢合成甲醇反应上表现出更高的活性和甲醇选择性。
- 陈玉萍蒋新柳艳炉卢建刚
- 关键词：微通道反应器共沉淀法甲醇合成气
- 微反应器中超声对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响被引量：1
- 2019年
- 利用超声改变微反应器中的流动混合情况,研究其对Cu-ZnO催化剂制备过程的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)研究沉淀物到催化剂的演变过程中不同超声强度对其影响。结果表明,超声强度增加,初始沉淀物中Cu-Zn分布更均匀,锌孔雀石前驱体中Zn含量增加。焙烧得到的氧化物中铜锌组分分散性更好、相互作用力更强,最终使催化活性升高。研究表明,在微反应器共沉淀过程中的条件变化导致沉淀物的结构差异,在后续结构演变过程中得以保持,并影响催化剂的结构和性能。
- 陈帅帅陈鑫超凌晨蒋新
- 关键词：微反应器共沉淀法超声
- 微反应器中水层对Cu-Zn共沉淀过程的影响
- 2018年
- 探索了利用扩散反应的耦合制备更均匀的铜锌共沉淀物的方法。通过在微反应器中引入水层并调节水层占总流量的比例,制得了高催化活性的Cu/ZnO共沉淀催化剂。采用高倍电镜线扫(HRTEM/EDS)、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、N_2O化学反应法分析催化剂微结构的差异以及演变关系。结果显示,水层占比增加,初始沉淀物Cu-Zn分布更加均匀,陈化得到的前体中锌含量增大,焙烧得到的氧化物CuO和ZnO接触面积增加,相互作用力不断增强,最终提升了催化剂催化活性。通过模型数值分析发现,Zn~)2+_较快的扩散速率部分抵消了其反应速率慢导致的不均匀性;随着水层占比增加,形成均匀沉淀的扩散-反应动态平衡区域增加,产物中均匀沉淀物的比例得以提高。
- 陈鑫超凌晨蒋新陈帅帅卢建刚
- 关键词：微反应器共沉淀法显微结构数值模拟
- 吸附相反应技术制备Cu/SiO_2催化剂及其催化乙醇羰基化反应活性
- 2013年
- 为合成出高活性Cu基羰基化反应催化剂，采用吸附相反应技术制备了Cu／SiO2催化剂，并用透射电镜和X射线衍射对催化剂进行了表征分析，考察了负载量、修饰组分和载体对于所制催化剂催化乙醇羰基化反应活性的影响。实验结果表明，以NaBH4作为还原剂能够制得粒径为2～3nm的Cu颗粒均匀分散在载体表面，载体表面的Cu起催化作用，Cu活性位的高分散性使Cu／SiO2催化剂具有较高的羰基化催化活性。随着负载量的增加，羰基化活性呈先线性增加后缓慢下降的规律。活性位分散性的下降导致负载量高时羰基化活性降低；而后加入的修饰组分则是因包覆了表面Cu活性位使得催化活性下降。载体的影响实验表明，不具有微孔结构的SiO2载体的比表面积越大，越有利于Cu活性位的分散，催化剂的活性也越高。
- 张挺蒋新
- 关键词：铜基催化剂羰基化反应
- 硝酸改性活性炭纤维负载TiO_2及其催化降解甲苯性能被引量：4
- 2013年
- 将TiO2负载于经硝酸改性的活性炭纤维(ACF)上得到TiO2/ACF复合催化剂,采用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外激光拉曼光谱(Raman)和X射线衍射(XRD)等手段研究其形貌,并考察环境湿度、ACF硝化强度和TiO2负载量对甲苯光催化氧化降解的影响。结果表明:经硝酸改性的ACF表面富含含氧基团,能使TiO2在其表面均匀分布,从而使甲苯转化率提高近3.5倍;随环境湿度上升,甲苯转化率先上升后下降,主要是因为湿度上升,吸水量上升,导致甲苯吸附量下降;ACF硝化强度增大,导致催化剂吸水能力增强,从而提高甲苯转化率;TiO2负载量上升导致ACF表面TiO2颗粒形貌改变,使甲苯转化率先上升后下降。
- 章冬冬蒋新郭森郭霞飞
- 关键词：活性炭纤维硝化
- 吸附相反应技术制备MnO_x/CeO_2/SiO_2催化剂及其低温选择性催化还原NO_x被引量：1
- 2014年
- 采用吸附相反应技术制备得到了MnOx/CeO2/SiO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、紫外激光拉曼(Raman)等手段对催化剂进行了表征.HRTEM分析表明活性组分MnOx与CeO2都均匀分布在载体SiO2表面;XRD分析表明Mn3O4特征峰随着CeO2含量的增加逐渐减小至完全消失,CeO2的加入降低了MnOx的结晶程度,增加了MnOx的分散性;Raman光谱表明催化剂表面的Mn离子能够进入CeO2晶格,激发出空穴氧,随着CeO2负载量的增加,催化剂氧空穴浓度先升高后降低.以NH3为还原剂,考评催化剂的NOx低温选择性催化还原(SCR)性能,催化剂催化活性随CeO2负载量增加先升高后降低,与催化剂氧空穴浓度变化规律一致,说明催化剂活性受氧空穴浓度影响,氧空穴浓度升高,催化剂催化活性升高.
- 高琳心蒋新郭森
- 关键词：MNOXCEO2SIO2催化剂选择性催化还原
