山西省自然科学基金(2012011046-1) 作品数:10 被引量:34 H指数:4 相关作者: 黄伟 高志华 李磊磊 王鹏 刘琰 更多>> 相关机构: 太原理工大学 山西大学 山西电力科学研究院 更多>> 发文基金: 山西省自然科学基金 国家自然科学基金 国家科技支撑计划 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
不同制备方法对AlOOH结构和甲醇脱水性能的影响 被引量:3 2015年 采用完全液相、水热和沉淀法制备了4种不同的AlOOH催化剂,选用工业AlOOH(SB粉)作为对照催化剂,分别用XRD、NH3-TPD-MS、FT-IR、氮物理吸附和热重分析等方法对催化剂进行了表征并将其用于固定床甲醇脱水制二甲醚反应。活性评价结果显示,不同方法制备的AlOOH催化剂的甲醇脱水能力存在明显差异,完全液相法制备的催化剂经焙烧除炭后活性高,稳定性好,特别是有良好的低温催化活性,而沉淀法制备的催化剂活性低且稳定性差。表征结果发现,与γ-Al2O3不同,AlOOH表面拥有强、弱两种酸性中心,弱酸量相对较高的AlOOH催化剂具有强的甲醇脱水能力,较多晶格缺陷和晶粒度适中的催化剂有利于甲醇脱水能力的提高。 卫荣荣 高志华 郝树宏 黄伟关键词:甲醇脱水 二甲醚 完全液相法 催化剂 固定床 钾助剂对CuZnAl催化剂合成气制异丁醇反应的影响 被引量:4 2018年 采用共沉淀法制备CuZnAl类水滑石前驱体,焙烧后通过等体积浸渍方法制得K含量不同的改性CuZnAl催化剂。借助XRD、H_2-TPR、Raman、N_2吸附-脱附和CO-TPD等方法对催化剂进行表征,并将其应用于合成气制备异丁醇的反应中,进行活性评价。结果表明,K作为电子助剂促进CO转化率的提高,同时对催化剂表面ZnO的分布有影响。K的电子效应增加还原后Cu活性中心的数量,有利于CO在活性组分表面的吸附,因而促进异丁醇的生成。 程淑艳 寇佳伟 黄伟关键词:合成气 异丁醇 AlOOH在一氧化碳加氢反应中结构与性能的研究 被引量:6 2016年 采用沉淀水热法,通过调变水热过程中水与凝胶的质量比制备了不同的AlOOH,将其与工业甲醇催化剂C302混合形成复合催化剂,考察复合催化剂对一氧化碳加氢的影响,同时运用XRD、FT-IR、BET、NH_3-TPD-M S、TG-DTG和H_2-TPR等技术对不同AlOOH进行了表征。结果表明,水热过程中水与凝胶的质量比对AlOOH择优取向晶面、孔结构、表面酸强度等存在明显影响,进而导致复合催化剂产物中出现分布不同的低碳醇或二甲醚。其中,当水和凝胶的质量比为2∶1时,AlOOH的(020)和(120)晶面择优取向,孔容增大,且其表面具有适宜的强弱酸比例中心,复合催化剂呈现出较高的低碳醇选择性,表明AlOOH具有碳链增长的作用,这为合成气制取低碳醇催化剂提供了新的思路。 李磊磊 田慧辉 韩燕梅 刘琰 高志华 黄伟关键词:合成气 低碳醇 二甲醚 液相合成甲醇催化剂稳定性的改进 被引量:3 2013年 CO加氢合成甲醇是强放热反应,液相合成甲醇因溶剂导热系数大能迅速移除热量有利于稳定操作,但因催化剂快速失活而未能工业化,催化剂稳定性成为液相合成甲醇的关键。本研究用完全液相法制备催化剂,比较了CuZnAlSi及MnCuZnAlSi的催化性能,并分析了改进的原因。结果表明:完全液相法制备Mn改性CuZnAlSi催化剂液相合成甲醇有良好稳定性,Mn-CuZnAlSi能提高甲醇选择性和催化活性,Mn-CuZnAlSi(CZAS-0.08Mn)浆状催化剂在250℃,5.0MPa下反应144h未见失活迹象。 喻仕瑞 高志华 栾春晖 王晓东 高珊珊 黄伟关键词:稳定性 完全液相法 甲醇 液相合成 CuZnAl/碳纤维复合材料催化合成气制备低碳醇 被引量:2 2017年 采用共沉淀法制备CuZnAl类水滑石,将其担载于活化碳纤维(ACFs)表面,通过焙烧还原合成功能化复合催化剂(CuZnAl/ACFs)。借助XRD、FT-IR及N2吸附-脱附等方法对该复合物进行表征,并将其应用于合成气制备低碳醇的反应中,进行活性评价。结果表明,复合催化剂中活性组分在碳纤维表面均匀分散,碳纤维表面催化剂的颗粒尺寸减小,比表面积增大。ACFs的导电性加速醇合成过程中的电子传递,促进反应进行,因而CO转化率的提高(最高可达47%)。同时,ACFs提高催化剂表面ZnO的分散度,从而促进Cu与ZnO形成金属氧化物界面。这有利于低碳醇的生成,因而使C2以上醇的选择性高达39%。 程淑艳 寇佳伟 高志华 黄伟关键词:合成气 低碳醇 复合物 完全液相法中热处理压力对所制备的CuZnAl催化剂结构和性能的影响 被引量:5 2016年 在完全液相法中分别采用常压、直接高压、先常压后高压的热处理方式制备了CuZnAl催化剂。利用X射线粉末衍射、氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原方法对催化剂进行了表征,并采用固定床反应器考察了催化剂对CO加氢反应的催化性能。结果表明,热处理压力对所制备的CuZnAl催化剂体相结构和表面结构有显著影响。与常压热处理相比,经过高压热处理后的CuZnAl催化剂各物相晶型较为完整,晶粒长大,比表面积和孔容提高,但高价Cu物种转化成了单质Cu或尖晶石;先常压后高压热处理制备的CuZnAl催化剂能在一定程度上抑制完全液相法中高价Cu物种的还原。经高压热处理制得的CuZnAl催化剂催化CO加氢的CO转化率低于常压热处理的催化剂的,但DME选择性有所提高。 张一层 高志华 黄伟关键词:完全液相法 常压 碳纳米管担载CuCoCe催化剂催化合成气制低碳醇的性能 被引量:3 2016年 以碳纳米管为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu Co Ce催化剂,考察了碳纳米管长度及羧基官能团对该系列催化剂催化合成气制低碳醇反应性能的影响;采用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了结构和性能表征.实验结果表明,以含有羧基官能团的、长度为0.5~2μm的碳纳米管为载体时,催化剂的低碳醇时空收率最高,达到783.72mg·gcat-1·h-1,醇产物中C2+醇选择性达到82.71%.研究结果表明,短纳米管有利于活性金属进入碳纳米管内部,并促使活性组分分散均匀,这对CO转化率和低碳醇时空收率的提高有显著作用;碳纳米管上羧基官能团的存在促进了金属与金属、金属与载体之间的相互作用,从而使醇产物中C2+醇选择性明显提高. 游向轩 樊金串 黄伟 周由之 魏珺谊关键词:碳纳米管 羧基 合成气 低碳醇 不同Cu源与Zn源对CuZnAl催化剂催化合成气制乙醇性能的影响 被引量:3 2015年 采用完全液相法以不同的铜源和锌源为原料制备了Cu Zn Al催化剂,在浆态床反应器中考察了其催化合成气合成乙醇的性能,并采用XRD、H2-TPR、NH3-TPD-M S及BET技术对催化剂进行表征。结果表明,以乙酸铜替换硝酸铜,抑制了热处理过程中Cu2O的还原,提高了催化剂的比表面积,为催化剂具有较高的乙醇选择性提供了适宜的酸中心和孔径,其总醇选择性达45.6%,总醇中乙醇所占比例达28.7%。 李超 陈永恩 黄伟 高志华关键词:合成气 乙醇 聚乙二醇介质对浆态床合成气制乙醇催化性能的影响 被引量:3 2016年 采用不同分子量的聚乙二醇(400、600、800和1 000)作为浆态床反应介质,工业甲醇合成催化剂C302作为催化剂进行一氧化碳加氢反应,运用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD-MS、BET、XPS等方法对催化剂进行表征,考察催化剂C302在不同浆态床反应介质中进行一氧化碳加氢反应后其结构及性能的变化.结果表明浆态床反应介质对催化剂性能的发挥具有显著的影响,以聚乙二醇作为浆态床反应介质,C302用于一氧化碳加氢反应时产物中均出现了乙醇,同时催化剂表现出良好的稳定性.其中以聚乙二醇600作为浆态床反应介质时,反应后催化剂C302中Cu晶粒尺寸降低,存在两种形态的Cu2O且两者数量匹配,同时其弱酸中心增多,表面Zn富集,这些为催化剂高选择性合成乙醇提供了适宜结构,活性评价显示乙醇选择性达到25.21%. 田慧辉 李磊磊 董伟兵 刘超波 高志华 黄伟关键词:聚乙二醇 乙醇 分子量 浆态床 合成气 完全液相制备中醇溶剂及醇用量对催化剂性能的影响 被引量:6 2013年 在完全液相法的基础上对前驱体制备工艺进行改进,采用经醇解反应改性的异丙醇铝作为铝源制备Cu-Zn-Al双功能催化剂。考察了不同醇类及醇用量对催化剂结构及催化CO加氢合成二甲醚反应性能的影响。通过XRD,H2-TPR,NH3-TPD-MS等方法表征了催化剂的体相结构和表面性质。结果表明,催化剂制备过程中使用乙醇为溶剂,用量为150 mL时,催化剂的体相结构最好,可还原的铜物种最多,铜的分散度最高,各组分之间的相互作用力最强,催化活性最高。另外还发现,铝醇解液的老化是影响催化剂性能的重要因素。 王鹏 黄伟 唐钰 孙凯 张小雨关键词:完全液相法 溶胶凝胶 二甲醚合成 浆态床