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镁基复合氧化物催化烯烃环氧化反应被引量：6: 2010年; 制备了一系列镁基复合氧化物MgM-n样品(M=Sn,Al,Ti,La,Ce,Zr;n为Mg/M原子比),用X射线衍射、N2吸附-脱附、CO2程序升温脱附、紫外可见漫反射光谱和电子自旋共振等手段表征了它们的结构和表面性质,并考察了其以过氧化氢为氧化剂催化烯烃环氧化反应性能.结果表明,MgM-n样品表面碱量和催化性能与其中M的种类及含量密切相关.MgSn-4样品的表面碱量比MgAl-4低,虽两者在催化苯乙烯环氧化反应中,苯乙烯转化率和环氧化物选择性均为95%左右,过氧化氢利用率大于80%,但在循环使用过程中MgSn-4的催化性能更为稳定,并在不同结构烯烃的环氧化反应中表现出优良的催化性能.这除与MgSn-4表面碱强度适当有关外,还与其中存在高分散的Sn4+物种及其结构特性有关.; 卢新宁林海强袁友珠; 关键词：复合氧化物过氧化氢烯烃环氧化

CO2加氢制甲醇用碳纳米管促进的高效新型CuO-ZnO-ZrO_2基催化剂被引量：9: 2010年; 用一种金属Co修饰多壁碳纳米管基复合材料(y%Co/CNT)作为促进剂,制备一种高效新型的y%Co/CNT促进CuO-ZnO-ZrO2基催化剂(记为CuiZnjZrk-x%(y%Co/CNT)),考察其对CO2加氢制甲醇的催化性能.实验结果显示,在组成经优化的Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNT)催化剂上,5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,GHSV=25 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率达4.99×10-3s-1,分别是相同条件下非促进的原基质Cu8Zn2Zr5和单纯CNT促进的对应物Cu8Zn2Zr5-10%CNT上的相应值(4.31×10-3和4.64×10-3s-1)的1.16和1.08倍;催化剂的表征结果显示,金属Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率(TOF)的显著提高起主要作用.在CO2加氢产物中甲醇的C-基选择性达97.9%,单程时空产率为699 mg/(h.g),具有实用前景.; 刘志铭林国栋张鸿斌; 关键词：CO2加氢甲醇合成

多相催化中的纳米材料和纳米构筑被引量：4: 2009年; 从多相催化作用中的关键效应、纳米材料的特异性能、纳米材料的尺寸和形貌可控制备以及纳米结构可控建构等方面,对近年来纳米材料与技术在多相催化中的研究和应用进展进行了综述。列举了纳米材料与技术在能源催化、光催化和石油化工领域以及重要反应的催化剂、分子筛限域催化剂和生物催化剂等方面的应用实例。指出纳米粉体材料最有可能在纳米催化剂中获得实际应用,而具有一定形貌、尺寸、晶型或晶面的单金属纳米催化剂最有可能在纳米结构与催化效应关联上得到深入剖析,兼具均相和多相催化剂优点的纳米生物催化剂则是今后应特别加以关注的研究方向。此外,还讨论了不同水平上的纳米催化剂的定义,提出了今后在纳米催化的基础研究与应用研究细节方面应重视的问题。; 廖代伟林敬东易军; 关键词：纳米材料

Ru/MgO基合成氨催化剂被引量：5: 2009年; 氧化镁为载体的钌基氨合成催化剂具有潜在的工业应用前景,已引起了人们极大的关注.制备了5种钌基催化剂Ru/MgO、Ru/γ-Al2O3、K-Ru/MgO、Ba-Ru/MgO和K-Ba-Ru/MgO,在V(N2)∶V(H2)=1∶3,2.0MPa,24000h-1和653～873K反应条件下,评价了它们的合成氨催化活性,并对相关催化剂进行了BET和XRD表征.结果表明:Ru/MgO的最高活性约为Ru/γ-Al2O3的2倍,且最高活性反应温度还低了20K;Ba组份的添加有利于降低Ru/MgO基催化剂的最高活性温度;K-Ba-Ru/MgO在653K、Ba-Ru/MgO在773K、K-Ru/MgO和Ru/MgO在813K以上使用时,将更有利于催化活性的发挥.因此,对于Ru/MgO基催化剂而言,促进剂的添加应根据拟采用的操作温度来决定.; 杨冬丽林敬东黄桂玉廖代伟; 关键词：合成氨促进剂

CO2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚用的高效混合型催化剂被引量：2: 2010年; 将CO2加氢用的金属Co修饰碳纳米管(x%Co/CNT)促进的Cu-Zn-Zr基催化剂与甲醇脱水用的HZSM-5沸石分子筛按一定比例和一定方式混合,制成CO2加氢经甲醇串联催化一器化制二甲醚(DME)用的双功能混合型催化剂,记为(CuiZnjZrk-y%(x%Co/CNT))-z%HZSM-5.实验结果显示,在经优化的(Cu8Zn2Zr5-10%(4.5%Co/CNT))-40%HZSM-5催化剂上,在5.0 MPa,523 K,V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=69∶23∶8,GHSV=20 000 mL/(h.g)的反应条件下,CO2加氢的转化频率达到5.62×10-3s-1,分别是相同条件下非促进的单功能原基质Cu8Zn2Zr5催化剂和非促进的双功能混合型催化剂Cu8Zn2Zr5-40%HZSM-5上相应值(4.26×10-3和4.96×10-3s-1)的1.32和1.13倍;在CO2加氢转化产物中,DME的选择性达到约80%,相应的DME时空产率为343 mg/(h.g).催化剂的表征研究显示,适量HZSM-5沸石分子筛与Cu-Zn-Zr基催化剂混合能将初级反应产生的甲醇大部分转化为DME;Co修饰CNT促进的催化剂对H2优良的吸附活化性能对CO2加氢转化频率的显著提高起着重要作用.; 范俊杰李海燕林国栋张鸿斌; 关键词：CO2加氢二甲醚合成

Ni和Mg对碳纳米管载Pt催化剂CO优先氧化催化性能的促进效应被引量：2: 2009年; 采用共浸渍法制备了Ni和Mg促进的碳纳米管载Pt催化剂(Pt-Ni-Mg/CNT),考察了其对CO优先氧化的催化性能.结果表明,Pt,Ni和Mg在CNT表面发生了相互作用,可能存在合金纳米粒子,从而显著改善了催化剂CO优先氧化的催化性能.添加适量Ni可提高CO的转化率,而加入适量Mg则有助于改善CO2的选择性.当Pt,Ni和Mg同时负载时,优化后所得的催化剂5%Pt-5%Ni-5%Mg/CNT在100°C对富H2气体中CO选择氧化的转化率为100%,CO2的选择性为53.7%;该催化剂在140°C下连续反应24h,催化活性稳定.; 杨宏伟易光铨林海强田中虔一袁友珠; 关键词：铂碳纳米管富氢气体一氧化碳

Low temperature catalytic conversion of methane to formic acid by simple vanadium compound with use of H_2O_2被引量：1: 2009年; Selective oxidation of methane with hydrogen peroxide was catalyzed by several simple vanadium compounds in CH3CN. The reaction could afford formic acid as the major product. Vanadyl oxysulfate （VOSO4） was found to be an efficient catalyst. Specifically, the selectivity to formic acid of 70% at a methane conversion of 6.5% could be achieved over the VOSO4 catalyst under the reaction conditions of methane pressure 3.0 MPa and temperature 333 K for 4 h. The UV-Vis spectroscopic measurements revealed that the formation of V5＋ species during the reaction might be vital for the methane activation. The reaction probably proceeded via radical mechanism.; Xin Wei Linmin Ye Youzhu Yuan; 关键词：VANADIUM METHANE

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国家重点基础研究发展计划(2009CB939804)