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Sn_(0.5)Ti_(0.5)O_2催化剂上SO_2、NO和CO反应的机理被引量：16: 2002年; Sn0.5Ti0.5O2催化剂对NO+CO反应活性不高,350℃时NO的转化率只有50%,但反应气中含有SO2时NO的转化率接近100%,说明SO2对Sn0.5Ti0.5O2催化剂上的NO+CO反应具有促进作用.XPS表征发现SO2+CO、SO2+NO+CO反应后催化剂表面有微量硫存在,而反应前没有检测到硫的存在.结合反应性能测定瞬变应答实验、XRD、TPD研究等,发现催化剂上的表面硫参与了NO的催化还原反应,是NO+CO反应更重要的活性中心.据此,提出了SO2+NO+CO反应的氧化还原反应机理.; 刘赵穹马骏张昭良杨锡尧; 关键词：大气污染催化剂金红石反应机理氧化还原反应

高效一体化脱硫脱硝催化剂被引量：12: 2001年; TiO2,CoS and SnO2 respectively by itself is inactive for the reduction of SO2 or/and NO by CO;however,we discovered that both TiO2- CoS （1:1 mass ratio） and TiO2- SnO2 （1:1 mass ratio） composite compounds are very active for such reactions,at 300－ 350℃ ,the conversion of SO2 to S,NO to N2 are over 90％ ,and the selectivity towards S or N2 are over 95％ .These mean that there are synergism effects between TiO2 and CoS,TiO2 and SnO2.It was confirmed by XRD characterization that TiO2 and CoO,TiO2 and SnO2 transform to rutile after calcinations at 500℃ ,however,individual TiO2（anatase） can only transform to rutile up to 900℃ .Therefore ,it is suggested that the synergism effects must be related to these composites comcound which exist as rutile structure.The study of the reaction mechanism and model of active phase are underway.; 张昭良马骏杨锡尧; 关键词：脱硝二氧化钛二氧化锡金红石燃煤烟气

脱硫脱硝一体化催化剂SnO_2-TiO_2的程序升温还原及脱附研究被引量：12: 2003年; 对以CO为还原剂同时还原SO2,NO为S和N2的反应,SnO2和TiO2(锐钛矿)没有催化活性,但它们组合成固溶体后,显示出很高的活性,说明它们之间存在协同效应.我们采用CO-TPR和NO-TPD证实SnO2和TiO2之间的协同效应表现为几何效应即TiO2使SnO2良好分散在TiO2的内孔表面和电子效应即TiO2促进SnO2表面晶格氧的还原和削弱NO的吸附能力.CO-TPR研究证明SnO2或SnO2-TiO2中被CO还原的晶格氧数只是总晶格氧数的10-5,说明这部分晶格氧为表面晶格氧,这是在CO存在下SnO2或SnO2-TiO具有催化氧化还原活性的前提.; 梁均方马骏刘赵穹杨锡尧

CO为还原剂同时还原SO_2和NO的SnO_2-TiO_2固溶体催化剂 Ⅱ.催化剂的物理化学性质被引量：7: 2004年; 用XRD ,XPS ,CO TPR ,NH3 TPD ,SO2 TPD和IR等方法表征了SnO2 TiO2 固溶体催化剂的物理化学性质 .不同配比的SnO2 和TiO2 均可形成均一的具有金红石结构的连续固溶体 ,其晶粒度比单纯的SnO2 或TiO2 的晶粒度小 .SnO2 TiO2固溶体的比表面积随SnO2 含量的增大呈火山形变化 ,说明在SnO2 TiO2 固溶体中SnO2 可阻止TiO2 由锐钛矿型变为金红石型过程中比表面积的减小 ,而TiO2 则提供了维持大表面的结构框架 .SnO2 倾向于在固溶体表面偏析 ,固溶体的表面氧含量高于单纯SnO2 的表面氧含量而低于单纯TiO2 的表面氧含量 .SnO2 ,TiO2 和SnO2 TiO2 表面含有能被CO还原的吸附氧和晶格氧 ,被还原的SnO2 ,TiO2 和SnO2 TiO2 的表面晶格氧的数量仅占所有晶格氧的 0 0 0 1% ,说明CO只使部分晶格氧还原并生成氧阴离子空穴 .TiO2 表面没有酸性 ,SnO2 和SnO2 TiO2 呈微弱酸性 .经CO还原的SnO2 TiO2 上存在大量的强碱中心 ,说明SnO2 和TiO2 之间发生了协同作用 .SnO2 TiO2 固溶体的这些物化性质均十分有利于SO2 +NO; 刘赵穹马骏张昭良梁均方杨锡尧; 关键词：二氧化硫二氧化锡固溶体催化剂物理化学性质

CO为还原剂同时还原SO_2和NO的SnO_2-TiO_2固溶体催化剂 Ⅰ.催化剂的催化性能被引量：20: 2004年; 采用共沉淀法制备了不同SnO2 含量的SnO2 TiO2 固溶体催化剂 .发现该催化剂对以CO为还原剂同时还原SO2 和NO生成S和N2 的反应具有高活性和高稳定性 .SnO2 含量为 5 0 % (摩尔分数 )的样品活性最高 ,在 35 0℃ ,0 0 5 2 5 %SO2 ,0 0 5 2 %NO ,0 2 0 8%CO和空速 30 0 0h 1的条件下 ,NO转化率接近 10 0 % ,SO2 转化率为 88% ,S和N2 的选择性都接近10 0 % ,反应过程中没有剧毒气体COS生成 .对于SO2 +CO反应 ,该样品也显示了极高的活性 ,在 35 0℃ ,0 10 5 %SO2 ,0 2 0 8%CO和空速 30 0 0h-1的条件下 ,SO2 转化率达 98% ,S的选择性近 10 0 % .但该催化剂对NO +CO反应的催化活性不高 ,在 35 0℃ ,0 10 2 5 %NO ,0 2 0 8%CO ,空速 30 0 0h-1的条件下 ,NO的转化率仅为 5 0 % .上述结果表明 ,SO2 对NO +CO反应具有促进作用 .单独的SnO2 或TiO2 对SO2 +CO ,NO +CO或SO2 +NO +CO反应的催化活性都很低 ,但SnO2 和TiO2 形成SnO2 TiO2 固溶体后催化活性显著增大 ,说明SnO2 和TiO2; 刘赵穹马骏杨锡尧; 关键词：二氧化锡一氧化碳二氧化硫废气处理

CO为还原剂同时还原SO_2和NO的SnO_2-TiO_2固溶体催化剂 Ⅲ.催化剂的活性位和反应机理被引量：8: 2004年; 采用显微红外光谱、漫反射红外光谱、瞬变应答反应以及催化剂活性测试等实验手段 ,对SnO2 TiO2 催化剂上SO2 +CO ,NO +CO和SO2 +NO +CO (SRSN)反应的机理及活性位进行了综合研究 .结果表明 ,SO2 +CO和NO +CO反应按典型的Redox机理进行 ,催化剂的表面晶格氧 [O]和氧阴离子空穴 [□ ]([O] [□ ])是Redox反应的活性位 .对于SO2 +CO反应 ,其 [O] [□ ]位于SnO2 TiO2 催化剂中邻近Sn离子和邻近Ti离子的位置 ,邻近Ti离子的 [O] [□ ]的活性比邻近Sn离子的[O] [□ ]的活性高 .NO +CO反应主要在邻近Sn离子的 [O] [□ ]中心上进行 .对于SRSN反应 ,其中的SO2 +CO反应的机理及催化剂的活性位与单纯的SO2 +CO反应相同 ,而其中的NO +CO反应按两种机理进行 :一种和单纯的NO +CO反应相同 ,即按一般的Redox机理进行 ,其活性位为邻近Sn离子的 [O] [□ ]中心 ;另一种按SO2 促Redox反应机理进行 ,其活性位为表面活性硫物种 [SO] .; 刘赵穹马骏杨锡尧; 关键词：二氧化锡固溶体二氧化硫反应机理活性位

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国家自然科学基金(20077002)