国家自然科学基金(20273025)
- 作品数：12 被引量：60H指数：7
- 相关作者：吴通好许宁商永臣阚秋斌贾明君更多>>
- 相关机构：吉林大学哈尔滨师范大学江苏工业学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金黑龙江省教育厅资助项目国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 合成方法对MCM-22分子筛的结构、性质及催化性能的影响被引量：10
- 2005年
- 在水热条件下分别以动态法和静态法合成了高纯度和高结晶度的MCM-22分子筛.采用N2吸附、XRD、TEM和FTIR等方法研究了制备方法对分子筛的结构及性质的影响.结果表明,动态法合成的MCM-22比静态法合成的分子筛的晶粒小,酸量低.在丙酮一步法合成甲基异丁基酮反应中,静态条件下合成的MCM-22为载体的催化剂的丙酮转化率较高,这是由于该分子筛的酸量较高所致.而M IBK的选择性则呈相反趋势,这可能与动态条件下合成的分子筛粒径小、孔道短有关.
- 杨飘萍王振旅于剑锋许宁刘庆生宿美平吴通好
- 关键词：MCM-22分子筛
- MCM-49分子筛催化剂上-1丁烯的骨架异构化反应被引量：7
- 2004年
- 采用动态和静态水热合成法合成了不同Si/Al比的MCM 4 9分子筛 ,并考察了合成分子筛对 1 丁烯骨架异构化反应的催化性能 .结果表明 ,除目的产物异丁烯外 ,主要副产物为丙烯和戊烯 ,产物中没有检测到C6以上的副产物 .异丁烯收率随着反应温度的升高、分子筛晶粒的增大和 1 丁烯分压的降低而升高 .NH3 TPD结果表明 ,随着分子筛Si/Al比的增加 ,分子筛的酸中心数减少 ,导致副产物选择性下降 ,异丁烯选择性升高 .根据反应结果讨论了异丁烯及副产物形成的机理 .
- 商永臣张文祥李彤吴通好
- 关键词：MCM-49分子筛催化剂1-丁烯戊烯
- MCM-49分子筛的合成及催化性能被引量：9
- 2004年
- 以六亚甲基亚胺(HMI)为模板剂,采用水热合成法合成了MCM-49分子筛,考察了静态合成条件对合成的影响.用XRD,IR和NH3-TPD等测试手段对合成产品的物相和酸性进行分析和表征,结果表明:n(H2O)∶n(SiO2)=35～40,n(HMI)∶n(SiO2)=0.5和n(SiO2)∶n(Al2O3)=20～35,晶化72h可以稳定合成出MCM-49分子筛,合成的样品在1-丁烯骨架异构化反应中表现出良好的催化性能.
- 李彤商永臣魏树权徐国林吴通好张文祥
- 关键词：MCM-49分子筛催化1-丁烯异构化水热合成法
- MCM-22分子筛的酸性及在1-丁烯骨架异构化反应中的催化性能被引量：8
- 2005年
- 采用XRD,NH3-TPD及氘代乙腈吸附FT-IR等技术表征了静态水热合成法合成的MCM-22分子筛的晶相结构和酸性.根据表征结果,Si/Al比为15和30的两个样品均为高纯度的MCM-22分子筛;两个样品的Br¨onsted酸量基本相同,但Si/Al为15的样品上含有相对较高的Lewis酸量.MCM-22分子筛上1-丁烯骨架异构化反应的结果表明,Si/Al为30的样品具有较高的异丁烯选择性(74·8%)和稳定性,而Si/Al为15的样品中存在的含量较高的Lewis酸位可能是导致异丁烯选择性(65·5%)下降的主要原因.
- 商永臣张文祥贾明君潘维成蒋大振吴通好
- 关键词：MCM-22分子筛丁烯异丁烯
- MCM-36分子筛的合成及其苯与丙烯烷基化性能研究被引量：5
- 2007年
- 分别从MCM-22和MCM-49前驱体出发合成了MCM-36分子筛,在液-固固定床反应器上对MCM-36分子筛的苯与丙烯液相烷基化反应性能进行了评价.由MCM-22前驱体出发合成的MCM-36(A)结晶度良好,比MCM-22具有更高比表面积和介孔孔容,酸量明显下降.由MCM-49前驱体出发合成的MCM-36(B)的比表面积和介孔孔容增加,小角XRD特征衍射峰强度低于MCM-36(A),与MCM-49相比酸量下降幅度较小.在苯与丙烯液相烷基化反应中MCM-36(A)的活性与MCM-22相当,丙烯的转化率大于99.5%,异丙苯的选择性比MCM-22提高了7%.MCM-36(B)的反应活性高于MCM-36(A),而异丙苯的选择性低于MCM-36(A).MCM-36分子筛上苯与丙烯液相烷基化反应活性的提高归因于有效酸性位的增加,异丙苯选择性的提高则主要归因于B酸量的降低.
- 张钰邢海军吴淑杰吴鹏杨飘萍贾明君吴通好孙家锺
- 关键词：烷基化
- 小粒度MCM-22分子筛的合成及烷基化反应
- 2004年
- 在低碱度条件下合成出小粒度MCM-22分子筛,用XRD、TEM、NH3-TPD、吡啶吸附红外光谱等方法对试样进行了表征.催化反应研究表明小粒度MCM-22分子筛在120～150℃的条件下对苯与1-十二烯烷基化反应具有较高的催化活性和选择性,烯烃的转化率大于99.2%,直链烷基苯的选择性大于99.6%,常规粒度的MCM-22在同样条件下其催化活性比小粒度MCM-22的低.MCM-22晶体外表面上大量的12员环的孔穴对苯与1-十二烯烷基化的催化活性具有重要的作用.
- 李工佟惠娟吴通好阚秋斌许宁
- 关键词：MCM-22酸性
- HMI体系下系列沸石分子筛的动态合成与表征被引量：8
- 2003年
- 在HMI体系中 ,采用水热动态晶化法 ,通过对Si/Al比 ,碱度 ,晶化温度 ,晶化时间等反应条件进行调变 ,合成出纯相的MOR ,ANA ,MCM 5 6,MCM 49和MCM 2 2等多种结构的沸石分子筛 ,发现反应物Si/Al比决定合成产物的物相 .通过XRD ,TG DTA 。
- 吴鹏阚秋斌许宁王东阳商永臣宿美平吴通好
- 关键词：沸石分子筛热分析
- 脱铝MCM-49分子筛的结构、酸性及苯与丙烯液相烷基化催化性能研究被引量：6
- 2007年
- 采用硝酸回流和水蒸气两种处理方法对用动态水热法合成的纳米MCM-49分子筛进行脱铝改性.用XRD、氮气吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR和NMR等技术进行了表征,并考察了脱铝前后MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.27Al核磁共振谱表明,硝酸回流和水蒸气处理能有效地脱除MCM-49分子筛的部分骨架铝和非骨架铝.NH3-TPD和FTIR表征结果表明,脱铝降低了MCM-49分子筛的Brnsted酸和Lewis酸的酸量.硝酸脱铝未改变分子筛的酸强度分布,而在600℃水蒸气脱铝则造成酸强度的降低.实验条件下,MCM-49分子筛的丙烯转化率为99·5%,异丙苯的选择性为73·6%.脱铝改性降低了烷基化反应活性和异丙苯的选择性,提高了收率.与脱铝前MCM-49分子筛相比,常温下经硝酸处理5h的脱铝MCM-49分子筛在保持催化活性相当的情况下,异丙苯收率提高了5·3%.
- 张钰吴淑杰杨胥微贾明君王丽霞张祚望吴通好孙家锺
- 关键词：烷基化
- 磷酸修饰MCM-49分子筛的结构、酸性及苯与丙烯液相烷基化反应催化性能被引量：7
- 2007年
- 在10L反应釜中用动态水热法合成了MCM-49分子筛,采用浸渍方法制备了磷酸修饰MCM-49分子筛,并用XRD,氮气吸附-脱附,NH3-TPD,FTIR和27AlMAS-NMR等方法进行了表征.考察了磷酸修饰MCM-49分子筛在苯与丙烯液相烷基化反应中的催化性能.NH3-TPD和FTIR表征结果说明,磷酸修饰处理使MCM-49分子筛的Brnsted酸和Lewis酸的酸量降低,强酸中心酸量略有降低.27AlMAS-NMR结果表明磷酸修饰使MCM-49分子筛骨架部分脱铝,脱除的铝与磷酸作用生成了磷铝酸盐.在实验条件下,MCM-49分子筛的丙烯转化率为99.6%,异丙苯选择性为75.3%.磷酸修饰处理提高了苯与丙烯液相烷基化反应产物中异丙苯的选择性.磷负载质量分数为2.0%的MCM-49的丙烯转化率和烷基化产物的总选择性(包括异丙苯、二异丙苯和三异丙苯)与MCM-49相当,而异丙苯的选择性提高了7.2%.
- 张钰王丽霞吴淑杰杨胥微贾明君吴通好孙家锺
- 关键词：MCM-49分子筛磷酸
- 纳米级MCM-49分子筛催化苯与1-十二烯烷基化反应的性能被引量：15
- 2004年
- 在低碱度下合成了纳米级MCM 4 9分子筛 ,采用XRD ,TEM ,NH3 TPD ,吸附吡啶的红外光谱和异丙苯裂解等技术对分子筛进行了表征 .催化剂评价结果表明 ,纳米级MCM 4 9分子筛在 30～ 16 0℃下对苯与 1 十二烯的烷基化反应具有良好的催化性能 ,烯烃的转化率高于 99 6 % ,直链烷基苯的选择性大于 97% ,2 和 3 位直链烷基苯的选择性大于 6 7 5 % .常规的微米级MCM 4 9分子筛在低温下的催化活性低于纳米级MCM 4 9分子筛 .ZSM 5 ,M型分子筛和MCM 4 1分子筛催化烷基化反应的活性较低 ,Y型分子筛虽具有较高的催化活性 ,但生成 2 和 3 位直链烷基苯的选择性明显低于MCM 4 9.MCM 4 9的骨架结构与MCM 2 2相似 ,晶体外表面上含有大量的 12元环孔穴 ,该结构有利于烷基化反应的进行 .
- 李工阚秋斌佟惠娟吴通好许宁吴鹏王东阳
- 关键词：MCM-49分子筛苯1-十二烯烷基化
