国家自然科学基金(20273003)
- 作品数：7 被引量：83H指数：4
- 相关作者：谢有畅赵璧英朱月香管洪波刘霁欣更多>>
- 相关机构：北京大学更多>>
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- 相关领域：理学一般工业技术更多>>
- 催化剂组成和反应条件对W-Fe-MgO催化分解甲烷制备单壁碳纳米管的影响被引量：5
- 2004年
- 采用“柠檬酸法”制备的W Fe MgO催化剂 ,在小型流化床反应器中分别以Ar和H2 为载气在 1 0 73～ 1 373K下催化甲烷分解制单壁碳纳米管 (SWCNTs) .实验结果表明 ,用H2 作载气制备SWCNTs的最佳温度为 1 373K ,在Fe∶Mg摩尔比≤ 1 0∶1 0 0时 ,催化剂上的碳产率随其W载量的增加而显著增大 ,产物中的SWCNTs含量也保持在较高水平 ,最高碳产率可达 5 5 %(相对于催化剂的质量分数 ) .而使用Ar载气时最佳反应温度为 1 0 73K ,用W∶Mg摩尔比为 1∶1 0 0的催化剂可制得SWCNTs含量较高的产物 ,而W∶Mg摩尔比超过 1∶1 0 0的催化剂上产物中的SWCNTs含量显著下降 .根据XRD和XPS实验结果推测了W Fe
- 刘霁欣任钊谢有畅
- 关键词：钨负载型催化剂单壁碳纳米管流化床反应器
- 水对氩气中催化法分解甲烷制备单壁碳纳米管的影响被引量：4
- 2004年
- 用“柠檬酸法”制备W Fe MgO和Mo Fe MgO催化剂 ,以Ar为载气 ,在 12 73K催化分解CH4制单壁碳纳米管(SWCNTs) ,发现原料气中加水和不加水对产物的影响极大 .不加水时 ,产物中SWCNTs含量极低 ,以无定形碳和多壁碳纳米管 (MWCNTs)为主 ;加少量水时 ,产物绝大部分是直径在 1～ 3nm左右SWCNTs形成的管束 .在 12 73K下 ,H2 O分压在 0 67～ 2 0kPa时得到SWCNTs含量较高的产物 ,10 0mg催化剂上的碳产量为 40～ 5 2mg .进一步增加原料气中的水分压到 2 7kPa ,则无碳产物生成 .通过对比实验、粗产物XRD分析和对反应尾气质谱检测 ,可得如下结论 :在Mo Fe MgO和W Fe MgO催化剂中的金属氧化物和碳化物是CH4分解为无定形碳的活性相 ,Fe Mo合金相是CH4分解得SWCNTs的主要活性相 .当反应气中无水时 ,CH4在催化剂中的氧化物和碳化物上生成的无定形碳起决定作用 ,而Fe Mo合金上生成SWCNTs的反应相对减少 ,使产物中SWCNTs含量很低 ;反应气中有少量水时 ,水抑制了催化剂中氧化物和碳化物上无定形碳的生成 ,使CH4在Fe Mo合金上分解生成SWCNTs成为主反应 ,此时产物中SWCNTs含量较高 ;水量过大时 ,催化剂中氧化物不能被还原为金属 ,故无SWCNTs生成 ,而此时水也抑制了无定形碳的生成 ,因而无任何碳产物生成 .
- 刘霁欣任钊段连运谢有畅
- 关键词：氩气甲烷单壁碳纳米管
- 共沉淀法制备ZrO_2-Al_2O_3纳米复合氧化物的物相表征被引量：34
- 2003年
- 用Al(NO3)3和ZrO(NO3)2混合溶液,加氨水共沉淀制备了一系列Al2O3含量由低到高的ZrO2-Al2O3复合氧化物,用XRD、XPS、BET等实验手段对其进行了表征.结果表明,随着一种组分含量由低到高,其主要存在形式按形成固溶体-表面单层分散-析出单独晶相的规律变化,而一种组分的加入均使另一种组分的XRD衍射峰明显宽化,晶粒变细;复合氧化物的比表面明显大于两种组分纯样品比表面的简单加和.实验表明体系中两种组分存在相互表面单层分散,即在一定的相对含量范围内,该体系的任一组分的微晶固溶体都既接受另一组分在其表面上的单层分散,同时也在另一组分的微晶固溶体表面上单层分散.相互单层分散和固溶体的生成都可能使高温焙烧时微晶的增大受到抑制,从而维持了样品的高比表面.
- 梁健黄惠忠谢有畅
- 关键词：共沉淀法ZRO2AL2O3纳米复合氧化物二氧化锆
- W-Fe-MgO催化分解CH_4制备单壁碳纳米管被引量：4
- 2003年
- 使用“柠檬酸法”制备了一系列较高比表面的W-Fe-MgO催化剂,在较易放大的流化床反应器中,1100℃H_2气流中分解CH_4,制得SWCNTs管束,单管直径在1～3nm,最高碳产率36mg/100mg催化剂。经TEM、微区Raman、程序升温氧化(TPO)测量表明,产物中无定形碳、MWCNTs均较少,为纯度较高、缺陷较少的SWCNTs。从EDAX结果并参考W-Fe相图推测SWCNTs生长的催化剂活性相可能为W、Fe的金属间化合物或富Fe的固溶体。
- 刘霁欣谢有畅
- 关键词：CH4单壁碳纳米管流化床反应器
- 若干二元纳米复合氧化物体系的物相研究
- ＜正＞二元纳米复合氧化物在催化剂和许多功能材料方面有广泛的应用,其物相结构对材料的性能有重要的影响。但文献中报道的研究大都局限于组成较窄的范围,或样品间组分含量变化的间隔较大,不能充分地揭示其物相随组成的变化规律。本文选...
- 管洪波朱月香赵璧英谢有畅
- 关键词：纳米材料复合氧化物物相
- 文献传递
- MgO-ZrO_2共沉淀体系的结构表征及单层分散现象被引量：1
- 2005年
- 用共沉淀法制备了一系列MgO-ZrO2复合氧化物,用XRD、XPS、BET、DTA、EXAFS和TEM等进行了表征.结果表明,500℃与600℃下焙烧得到的MgO-ZrO2复合氧化物,在ZrO2高含量一端,MgO倾向于固溶到ZrO2中,最大固溶量可达到1:1(摩尔比);固溶达到饱和后,MgO开始在固溶体表面分散,并析出单独的MgO晶粒;在MgO高含量端,少量的ZrO2以分散态存在于MgO的表面,并使其表面性质发生较明显的变化.这些结果表明,在共沉淀法制备的MgO-ZrO2样品中,在一定相对含量范围内,会出现一种组分在另一种组分或由两种组分形成的固溶体上的单层分散现象.
- 管洪波梁健朱月香赵璧英谢有畅
- 关键词：ZROMGO二元氧化物共沉淀固溶体
- 高比表面纳米MgO的制备及其影响因素研究被引量：14
- 2006年
- 在溶液中采用不同的原料制备了三种前体MgC2O4·2H2O,经高温焙烧得到高比表面MgO.用XRD、BET、TEM和TG-DTA等表征手段对前体及产物MgO进行了表征.结果表明,以醋酸镁和草酸为原料制备前体草酸镁并在焙烧过程中消除水汽的影响是得到高比表面MgO的关键.最优条件下制备的样品经520℃焙烧后比表面积高达534m·2g-1,晶粒尺寸仅为4～5nm的MgO粒子堆积成一定程度上长程有序的介孔结构,并具有十分优良的抗高温烧结性能.650℃和800℃焙烧2h后,其比表面积仍分别高达229m·2g-1和134m·2g-1.
- 管洪波王培王晖赵璧英朱月香谢有畅
- 关键词：高比表面积孔结构
- 低温固相法制备高比表面积的纳米MgO被引量：28
- 2006年
- 以草酸和乙酸镁为原料,采用低温固相化学反应合成出前体MgC2O4.2H2O,再通过焙烧得到纳米MgO.采用X射线衍射、N2物理吸附、透射电镜和热重-差热技术对前体和MgO样品进行了表征,并考察了焙烧气氛的影响.结果表明,在流动干燥的氮气中520℃焙烧4h后制得了比表面积高达412m2/g的纳米MgO;此MgO为面心立方结构,晶粒尺寸为4～5nm,粒子堆积成在一定程度上长程有序的介孔结构,并具有十分优良的抗高温烧结性能,600和800℃焙烧2h后,其比表面积仍分别高达357和153m2/g.
- 管洪波王培赵璧英朱月香谢有畅
- 关键词：纳米氧化镁草酸固相反应高比表面积
