国家自然科学基金(51076045) 作品数:12 被引量:65 H指数:5 相关作者: 高正阳 陈传敏 殷立宝 郑双清 杨朋飞 更多>> 相关机构: 华北电力大学 广东电网公司 广东电网有限责任公司电力科学研究院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 中央高校基本科研业务费专项资金 更多>> 相关领域: 环境科学与工程 理学 动力工程及工程热物理 电气工程 更多>>
二氧化锰改性活性炭吸附汞的机理研究 被引量:7 2015年 为探究经MnO2改性后活性炭(C14H6)吸附汞的反应机理,应用量子化学从头计算的MP2方法,优化6-311+g(d,p)/SDD基组得到反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,计算反应的动力学参数.采用经典过渡态理论分别计算了在298~1 500K和0.000 1~3 MPa条件下各反应的反应速率常数,并比较分析各反应速率常数的变化趋势.结果表明:在同时含有Hg、C14H6和MnO2的情况下,MnO2和C14H6的反应要比Hg和C14H6的反应快,且MnO2(C14H6)要比C14H6更易与Hg反应;反应速率常数随温度和压力的升高呈现增大趋势;经MnO2改性后的活性炭比未改性的活性炭吸附Hg的效果要好. 高正阳 吕少昆关键词:MNO2 汞 量子化学计算 反应机理 混煤燃烧对飞灰吸附汞的影响 被引量:2 2014年 采用DMA80直接测汞仪对加热前后的样品进行汞含量分析,并利用沉降炉实验系统,对不同配比下由煤矸石、煤泥和煤粉掺混得到的混煤燃烧中飞灰对烟气中汞吸附的影响进行了实验研究。研究表明:随着给风量的增大,煤矸石和煤泥燃烧后飞灰对汞的吸附量和吸附比例都有所下降。在混煤燃烧中,煤矸石与煤粉掺烧后飞灰中的汞吸附量随煤粉比例的增大而降低。煤泥与煤粉掺烧中,随着煤粉掺混比例的增加,飞灰中的汞含量也随着增加。通过实验分析得出了混煤燃烧的飞灰中汞的吸附规律,为混煤燃烧减少汞排放的进一步推广应用提供了依据。 吕少昆 杨朋飞 陈嵩涛 高正阳 陈传敏关键词:混煤 汞 飞灰 煤燃烧 应用量子化学计算研究溴与汞反应的动力学参数 被引量:5 2013年 引言汞是挥发性的有毒重金属元素。燃煤中含有微量的汞,这些汞在煤燃烧时会释放到烟气中,燃煤烟气中汞主要以3种形态存在:颗粒Hg(Hgp)、气态氧化Hg(Hg2+)和气态单质Hg(Hg0)。 高正阳 周黎明 于航 殷立宝 陈传敏关键词:煤燃烧 汞 量子化学计算 反应性 燃煤电站锅炉颗粒Hg形态及其释放动力学参数 被引量:8 2013年 采集了一台320 MW机组锅炉在三个过量空气系数下的飞灰样品,将采集的飞灰筛分为四个粒径,测定了各飞灰样品的含炭量;对各飞灰样品进行两种加热方式的热处理,利用LUMEX全自动测汞仪测定了处理前后各飞灰样品的汞含量。根据飞灰中汞随温度的释放规律确定了飞灰中汞的形态,对加热过程颗粒Hg释放动力学参数进行了计算。测试与分析结果表明,粒径小的灰颗粒中汞浓度较高;过量空气系数增加后,飞灰含碳量降低,但飞灰中汞随过量空气系数的变化随粒径的不同有所不同;飞灰中含汞化合物的主要形态为HgCl2和HgS,过量空气系数增加,飞灰中HgCl2比例减少,HgS比例增加,HgO与HgSO4的比例基本不变。停留时间是影响颗粒Hg生成的关键因素。过量空气系数越大,灰颗粒Hg释放的活化能就越大,大颗粒飞灰Hg释放活化能相对较大。 殷立宝 高正阳 徐齐胜 郑双清 钟俊 陈传敏关键词:飞灰 粒径 含碳量 汞形态 阳离子对湿法脱硫浆液中汞再释放特性的影响 在湿法脱硫系统中由于还原性物质如亚硫酸根离子的存在使得被捕集的Hg2+又以Hg0的形态排出,导致WFGD系统的脱汞效率降低。Hg0再释放途径是首先Hg2+和SO32-形成Hg·S(IV)络合物,Hg·S(IV)络合物再分... 姜雨泽 陈传敏 刘松涛 张建华关键词:湿法烟气脱硫 亚硫酸盐 文献传递 粒径对燃煤电站飞灰元素质量分数分布的影响 被引量:4 2013年 对燃煤电站不同粒径飞灰样品进行了扫描电镜、X射线衍射、电子探针和离子色谱分析,研究了燃煤飞灰中元素质量分数随飞灰粒径的变化规律,分析了过量空气系数对飞灰中元素质量分数分布的影响,并将其与电加热沉降炉的试验结果进行了比较.结果表明:Na、S、Ca和Cl元素的质量分数分布随粒径改变整体上呈负相关变化;Al、Si、K和Fe的质量分数分布随粒径改变整体上呈正相关变化;粒径为25~45μm飞灰中元素的质量分数分布随过量空气系数的变化呈现明显的规律性,而粒径〉45~75μm飞灰中元素的质量分数分布随过量空气系数变化的规律不明显;在200~350℃时,加热温度对飞灰中Cl和S元素的质量分数分布无影响. 高正阳 郑双清 钟俊 殷立宝 陈传敏关键词:燃煤电站 飞灰 粒径 元素质量分数 过量空气系数 应用量子化学计算研究燃煤烟气中氟与汞的反应动力学 被引量:2 2013年 应用量子化学从头计算研究了汞与含氟物质的反应机理.计算得到汞/氟体系中有关分子结构的键长和键角值,并与文献值及美国国家标准技术局(NIST)中的理论值比较,以验证计算方法和基组的准确性.优化得到反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,计算活化能和指前因子.采用经典过渡态理论计算了298~1500K温度范围内各基元反应的反应速率常数,比较分析了不同温度下各反应速率的变化趋势.计算结果表明,温度低于600K时,各反应速率随温度升高而增大,相对温度高于600K后则更明显.相比于HF,F2对Hg的影响更显著,在所计算的温度范围内,Hg、HgF与F2的反应速率始终保持较高的水平.对于燃煤烟气中的HgO,将其转化为HgF对加速Hg污染物的脱除效果显得十分重要. 殷立宝 周黎明 徐齐胜 于航 陈传敏关键词:煤燃烧 汞 量子化学计算 反应机理 湿法烟气脱硫浆液中汞再释放特性研究 被引量:23 2011年 在湿法烟气脱硫系统中由于还原性物质如亚硫酸根离子的存在使得被捕集的Hg2+又以Hg0的形态排出,导致湿法烟气脱硫(wet flue gas desulfurization,WFGD)系统的脱汞效率降低。该文利用鼓泡反应器,研究了SO32-浓度、SO32-/HSO32-比值、浆液pH值、反应温度、Cl-浓度对湿法烟气脱硫浆液中Hg2+还原和Hg0再释放特性的影响。实验结果表明,Hg0再释放速率随着浆液中S(IV)浓度的降低、pH值降低、SO32-/HSO32-比值的增大、反应温度的升高而增大。通过提高浆液pH值、增加S(IV)浓度、降低SO32-/HSO32-比值、降低反应温度可以抑制或者减缓湿法烟气脱硫浆液中Hg0再释放,为WFGD同时控制煤燃烧过程中的汞奠定应用基础。 陈传敏 张建华 俞立关键词:湿法烟气脱硫 脱汞 亚硫酸盐 煤燃烧过程中Hg与HF反应动力学的理论研究 被引量:1 2014年 应用量子化学的不同方法和基组计算了Hg与HF反应体系中有关分子结构的几何参数和反应焓变,并与美国国家标准技术局(NIST)中的热力学参数比较验证。结果表明,综合考虑时间及精度,以MP2/Stevens基组的组合为最佳。以此为基础进行优化,得出Hg与F反应各体系的几何构型,获得反应的微观方程。采用经典过渡态理论计算了298~1 500K和0.001~3MPa范围内各反应的动力学参数。计算结果表明:相比HF对Hg0反应的影响,HF更易与HgF反应;Hg与F反应体系的反应速率均随温度、压力的升高而上升,相比温度,压力对反应速率的影响不明显。 高正阳 陈嵩涛 吴培昕 李晋达 殷立宝 陈传敏关键词:煤燃烧 HG HF 量子化学计算 阳离子对湿法脱硫浆液中汞再释放特性的影响 在湿法脱硫系统中由于还原性物质如亚硫酸根离子的存在使得被捕集的Hg2+又以Hg0的形态排出,导致WFGD系统的脱汞效率降低。Hg0再释放途径是首先Hg2+和SO32-形成Hg·S(IV)络合物,Hg·S(IV)络合物再分... 姜雨泽 陈传敏 刘松涛 张建华关键词:湿法烟气脱硫 亚硫酸盐 文献传递