国家自然科学基金(20271012)
- 作品数：22 被引量：164H指数：9
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- 焙烧温度对Au/Fe_2O_3Zr-O_2水煤气变换催化剂的影响被引量：4
- 2004年
- 采用共沉淀法制得Au/Fe2O3 ZrO2水煤气变换催化剂。研究了焙烧温度对催化剂的水煤气变换反应性能的影响。并对样品进行了BET、XRD和TPR表征。结果表明,焙烧条件对催化剂的结构和催化活性均有显著影响,焙烧温度越高,催化剂载体结晶度越大,被还原的难度越大,催化剂对低温水煤气变换反应的催化活性越低。Au/α Fe2O3 ZrO2催化剂的最佳焙烧温度为300℃。在此温度下焙烧的催化剂,其载体主相为无定形态,催化活性较好。
- 李锦卫郑远辉林性贻郑起
- 关键词：焙烧温度金催化剂
- 沉淀剂种类对水煤气变换Au/Fe_2O_3催化剂结构和催化性能的影响被引量：5
- 2006年
- 采用7种沉淀剂(K2CO3,Na2CO3,NH4OH,(NH4)2CO3,NaOH,KOH和尿素)通过共沉淀法制备了低温水煤气变换(WGS)Au/Fe2O3催化剂,考察了沉淀剂种类对其催化性能的影响.通过N2吸附,X射线荧光光谱、X射线衍射、H2程序升温还原和CO程序升温脱附等表征手段,探讨了不同沉淀剂影响Au/Fe2O3催化剂WGS性能的原因.结果表明,采用K2CO3和Na2CO3制备的催化剂样品在200℃以上具有较好的活性和稳定性,其中K2CO3是最佳沉淀剂.而采用NH4OH和(NH4)2CO3制备的样品的催化活性相对较低,在200℃达到峰值.由其它3种沉淀剂制备的样品的催化活性都较差,CO转化率最高只有35%.沉淀剂种类不仅明显地影响金离子和铁离子的共沉淀,而且会明显地影响共沉淀物在后续焙烧过程中的结晶行为.前者将影响金的负载量,后者则影响金粒子的分散度以及氧化铁载体的还原性质和对CO的吸脱附性能.Au/Fe2O3催化剂的低温高活性及其稳定性归因于高度分散的金粒子及其与易被还原的氧化铁载体间的协同作用.催化剂中金负载量增大、金粒子分散度提高以及氧化铁晶粒减小均有利于其催化性能的提高.
- 华金铭郑起魏可镁林性贻
- 关键词：水煤气变换反应负载型催化剂沉淀剂共沉淀
- 酸蚀预处理对蜂窝状堇青石及其不同方法涂敷氧化铝涂层的影响被引量：19
- 2006年
- 首先采用50%草酸溶液对蜂窝状堇青石进行沸煮处理,研究酸蚀处理对其组成和孔结构的影响.采用不同方法在其表面涂敷氧化铝涂层,考察酸蚀预处理对不同涂敷过程的影响.然后,对氧化铝涂层分别进行表征和比较.结果表明,(1)随着沸煮时间逐渐延长,蜂窝状堇青石腐蚀程度加剧,内部微孔增多,进而形成介孔,比表面积和平均孔径逐渐增大.(2)除硝酸盐热分解法外,采用传统浸渍法、原位涂敷+浸渍法和铝浆洗涂法涂敷时,将堇青石进行酸蚀预处理均不利于后续A l2O3涂层的涂敷.(3)采用传统浸渍法和铝浆洗涂法,酸蚀预处理都只是增大其涂层的比孔容积.而采用原位涂敷+浸渍法,预处理还会明显影响涂层的内部孔结构.其原因可能是预处理将影响A l2O3溶胶的原位形成过程,从而影响涂层的孔结构.
- 华金铭郑起魏可镁林性贻
- 关键词：AL2O3涂层
- 微乳法制备Au/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂 Ⅱ .催化剂的表征被引量：7
- 2004年
- 采用XRD ,BET ,H2 TPR ,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2 O3 催化剂进行了表征 ,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响 .结果表明 ,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚 (10 ) (TritonX 10 0 )体系中 ,Au/Fe2 O3 催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金 ,在高温区的活性物种中可能含有Au FeOx 固溶体 .金粒径小于 10nm ,且高度分散于载体表面 .氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2 O3 催化水煤气变换反应活性的主要因素 .Au/Fe2 O3 催化剂中Au FeOx 固溶体的缺陷数目越多 。
- 陈葳肖益鸿詹瑛瑛蔡国辉林性贻魏可镁郑起
- 关键词：微乳法负载型催化剂水煤气变换反应
- 微乳法制备Au/Al_2O_3催化剂及其催化氧化CO性能的研究被引量：5
- 2005年
- 用Tx-100/正己醇/环己烷/水的W/O微乳体系,合成了一系列Au/Al2O3催化剂。考察了焙烧温度、沉淀剂种类、搅拌方式等对Au/Al2O3催化氧化CO活性的影响。结果表明:以氨水为沉淀剂,机械搅拌,600℃焙烧制得的Au/Al2O3显示出较好的CO氧化性能。当反应温度为100℃时,CO转化率达85.0%,240℃时转化率达96.0%。XRD,DTA,TPR和TEM等表征表明:低温焙烧的催化剂,大部分载体Al2O3为无定型,对催化活性不利;焙烧温度过高,可能造成金微粒的团聚烧结,使其活性下降;由较强烈的搅拌方式制得的Au/Al2O3经适宜温度焙烧,可获得金粒尺寸较小、CO催化氧化活性较高的Au/γ-Al2O3催化剂。
- 肖益鸿罗海燕郑起詹瑛瑛魏可镁
- 关键词：金催化剂微乳法CO氧化
- ZrO2和Nb2O5双助剂对Au/α-Fe2O3低温水煤气变换催化剂结构性能影响的研究
- ＜正＞低温工作的燃料电池通常利用富氢水煤气变换反应,即CO+H2O（?）CO2+H2,来深度清除原料气中的CO并制取氢气。Au／α-Fe2O3催化剂具有良好的低温水煤气变换活性,该催化剂在富氢气氛下存在着严重的失活问题,...
- 张凤利郑起
- 关键词：ZRO2NB2O5助剂水煤气变换反应
- 文献传递
- 助剂对低温水煤气变换反应Au/α-Fe_2O_3催化剂性能的影响被引量：7
- 2006年
- 采用共沉淀法制备了系列Au/α-Fe2O3-MOx(M=Zr、A l、Mg、Ca、Ba)催化剂,通过N2物理吸附、XRD、H2-TPR和CO2-TPD-MS等手段对催化剂的物化性质进行表征,考察了富氢下低温水煤气变换(WGS)反应中助剂对Au/α-Fe2O3催化剂性能的影响。结果表明,助剂ZrO2能有效提高Au/α-Fe2O3催化剂在富氢气氛下低温WGS反应活性和稳定性,反应温度150℃时CO转化率可达88.45%,且催化剂具有较高的稳定性。研究发现,添加ZrO2助剂能抑制载体晶粒的生长,降低载体晶粒度,提高催化剂的比表面积,改善催化剂的还原性能和表面酸碱度,从而提高催化剂的催化活性和稳定性。
- 李锦卫陈崇启林性贻郑起
- 关键词：助剂富氢气氛
- 金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响被引量：16
- 2003年
- 采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- ZrO_2,Nb_2O_5助剂改性Au/α-Fe_2O_3催化剂的光谱研究被引量：1
- 2007年
- 通过并流共沉淀方法,制备了一系列添加助剂ZrO2和Nb2O5的Au/α-Fe2O3催化剂,并用紫外-可见漫反射光谱,X射线光电子能谱,透射电镜和X射线荧光元素分析对其进行了表征。结果表明ZrO2和Nb2O5之间存在着较强的协同作用;两种助剂的同时添加促进了Au,ZrO2和Nb2O5在Au/α-Fe2O3催化剂表面的富集,有效地阻止了纳米微粒的团聚。经甲醇重整气氛下的催化性能评价,在200℃时,AuFZN的活性达到平衡转化率99.9%;经50h的稳定性测试,其稳定性远远高于未加助剂的Au/α-Fe2O3样品。这表明ZrO2和Nb2O5双助剂的添加有效地改善了Au/α-Fe2O3催化剂的性能。
- 张凤利郑起林性贻张汉辉李锦卫张卿
- 关键词：助剂XPS
- 微乳法制备Au/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂Ⅰ.制备参数对催化剂活性的影响被引量：13
- 2003年
- 分别在TritonX 10 0 /正己醇 /环己烷 /水和十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB) /正己醇 /水的W /O型微乳液体系中合成了Au/Fe2 O3 催化剂 ,考察了主要制备参数对催化剂水煤气变换活性的影响 .结果表明 ,催化剂的焙烧温度、水与表面活性剂的质量比 (rw)、表面活性剂浓度 (W)、表面活性剂种类及催化剂活性组分金的负载量均对催化剂活性有显著的影响 .催化剂的最佳焙烧温度为 2 5 0℃ ,催化活性随着rw 和W的增加而降低 ,由TritonX 10 0制得的催化剂的活性高于由CTAB制得的催化剂 .当金负载量为 3% ,水煤气变换反应温度为 2 0 0℃时 ,CO的转化率可达 99 5 % .
- 陈葳肖益鸿詹瑛瑛蔡国辉林性贻魏可镁郑起
- 关键词：微乳负载型催化剂水煤气变换
