国家自然科学基金(20473063)
- 作品数：7 被引量：34H指数：3
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- 碳纳米管促进的Co-Cu氧化物基低碳醇合成催化剂的制备研究
- 2007年
- 用自行制备的多壁碳纳米管（MWCNTs）作为添加剂,制备一类用于合成气制低碳醇的共沉淀型MWCNTs掺合的Co-Cu催化剂（CoiCuj-x%MWCNTs）.催化剂组成的优化结果显示：MWCNTs的添加量及Co、Cu两种金属组分的相对含量（摩尔比）对低碳醇合成（HAS）反应活性和产物选择性的影响显著;MWCNTs的添加量以11%为佳,Co/Cu摩尔比以3∶1为宜.在所制备的Co3Cu1-11%MWCNTs催化剂上,5.0 MPa、573 K、V（H2）/V（CO）/V（CO2）/V（N2）=45/45/5/5和GHSV=10 000 mL/（h.g）的反应条件下,CO的转化率可达39.1%,总（C1~8）醇和二甲醚（DME）的C-基选择性合计达到74.3%,C2~8-醇和DME的时空产率合计达1 072 mg/（h.g）;在含氧产物中,S（C2~8-醇＋DME）/S（MeOH）=17.8（C-基选择性比）,展现其作为燃料油品添加剂的应用前景.催化剂的制备表征研究揭示,氧化态前驱物中高度分散的CuCo2O4尖晶石微晶相的形成对于营造/产生低碳醇合成所需固溶体型双金属CoiCuj催化活性位至关重要;MWCNTs促进的催化剂对氢吸附、活化的优异性能在促进催化剂活性和选择性的提高、以及抑制水煤气变换副反应等方面都可能起重要作用.
- 高旭敏董鑫林国栋张鸿斌
- 关键词：低碳醇合成
- CO加氢制低碳醇高效新型CoMo-基催化剂
- ＜正＞本文用共沉淀法制备一类多壁碳纳米管（简写为CNT）促进的Co-Mo-K氧化物基催化剂,其催化CO加氢制低碳醇兼具高的转化活性和生成C2-9-醇（尤其C8-醇）的优良选择性．
- 郭岩岩武小满林国栋张鸿斌
- 关键词：CO加氢低碳醇合成
- 文献传递
- 液相还原制备钌/碳纳米管及催化氨分解性能被引量：1
- 2010年
- 通过乙二醇液相还原法将少量金属Ru沉积在碳纳米管（简称CNTs）上,TEM、XRD表征结果表明,该法明显提高了Ru在CNTs上的分散度,Ru微晶的粒径在3~4 nm。氨分解反应结果表明,采用乙二醇液相还原法在降低Ru负载量的同时还明显提高了Ru/CNTs的催化氨分解活性。在0.4 MPa、773 K、空速GHSV100%NH3=30 000 mL/（h.g）反应条件下,在液相还原法制备的4.2%Ru/CNTs催化剂上氨分解转化率可达48.5%,约为同条件下浸渍法所得5%Ru/CNTs的1.3倍,液相还原最佳配比5.7%Ru/γ-Al2O3的1.2倍。表观活化能测试结果显示用CNTs代替γ-Al2O3作为载体或分散相并不引起所负载Ru催化剂上NH3分解制H2反应的表观活化能发生明显变化。
- 武小满李学峰张鸿斌
- 关键词：物理化学氨分解制氢
- 碳纳米管负载Mo-Co-S加氢脱氮催化剂研究被引量：10
- 2005年
- 用多壁碳纳米管(简写为CNTs)作载体制备负载型Mo Co S催化剂,x%MoiCoj/CNTs(x%为质量百分数),以乙腈和吡咯的加氢脱氮(HDN)作为探针反应,考察它们在该类催化剂上加氢脱氮的反应化学行为,并与γ Al2O3 和活性炭(AC)分别负载参比样作比较研究.实验发现,在583 K,0.1 MPa,CH3CN/H2 =2.3/97.7(mol/mol),GHSV=2 200 mL(STP)·h-1·(g catal.)-1的反应条件下,在7.2%Mo3Co1/CNTs催化剂上,所观测乙腈 HDN的比反应速率达到 0.51μmol CH3CN·s-1·(mmol Mo)-1,是γ Al2O3 和AC分别负载相同Mo3Co1 载量催化剂的1.46和1.76倍,相应各自最佳Mo3Co1 载量催化剂的1.89和2.55倍.相似的反应化学行为在吡咯 HDN反应中也观测到.对比研究表明,用 CNTs代替γ Al2O3 或AC作为催化剂载体并不导致所负载Mo3Co1 催化剂上乙腈或吡咯HDN反应的表观活化能发生明显变化.H2 TPR研究揭示,与γ Al2O3 或AC负载的体系相比,CNTs负载催化剂具有较高的可还原性:不仅表现在其还原所需温度较低,还表现在较高的还原“比耗氢量”,后者暗示有较多的高价 Mon+ 物种可被还原至具催化活性的较低价态(Mo4+);在另一方面,CNTs载体对H2 优异的吸附活化性能可期在工作态催化剂表面营造较高氢稳态浓度的表面氛围;
- 董昆明周金梅林国栋张鸿斌
- 关键词：多壁碳纳米管碳纳米管炼油工艺
- CNT-促进CoCu催化剂上合成气高效合成低碳醇
- ＜正＞本文用共沉淀法制备一类多壁碳纳米管（简写为CNT）促进的Co-Cu催化剂,其催化转化合成气为低碳醇兼具高的转化活性和生成C2-8-醇（尤其C4-醇）的优良选择性．
- 张鸿斌董鑫林国栋梁雪莲李海燕
- 关键词：低碳醇合成
- 文献传递
- 碱金属促进Ru基催化剂氨分解制氢研究
- ＜正＞由于氨分解制氢反应产物简单,不含COx,以及其在经济、环保上的诸多优势,显示其作为碱性燃料电池的燃料氢源是一种对更好的选择[1]。本文对碳纳米管（CNT）负载、碱金属离子促进的 Ru基催化剂上氨分解制氢反应活性作了...
- 武小满林国栋张鸿斌
- 关键词：氨分解制氢
- 文献传递
- 碳纳米管负载Pt加氢脱芳催化剂
- ＜正＞加氢脱芳（HDA）是石油炼制和石油化工过程的重要工艺之一．本文报道一类多壁碳纳米管 （CNT）负载Pt催化剂,用其催化甲苯HDA反应:结果表明,在1％Pt／CNT催化剂上、373 K反应条件下,甲苯HDA转化率达1...
- 周敏林国栋张鸿斌
- 关键词：多壁碳纳米管氧化铝活性碳加氢脱芳
- 文献传递
- Novel MWCNT-Support for Co-Mo Sulfide Catalyst in HDS of Thiophene and HDN of Pyrrole被引量：6
- 2006年
- 与自制的多围的碳 nanotubes (MWCNT，在以后的文本作为 CNT 简化了) 作为支持，支持 CNT 的 Co-Mo-S 催化剂，作为 x%( 集体百分比) 表示了 MoiCoj/CNTs，被准备。他们为 thiophene hydrodesulfurization (HDS ) 和吡咯 hydrodenitrification (HDN ) 的催化表演反应被学习，并且由交流与参比系统相比支持了。在以 1.5 MPa ， 613 K ， C4H4S/H2=3.7/96.3 (摩尔比率)和 GHSV 的反应状况的 7.24%Mo3Co1/CNTs 催化剂上?? 8000 mlSTp/( g-cat.h )， thiophene 的特定的 HDS 活动到达了 3.29 mmolc4H4s/( s-molMo )，它1.32倍高于那( 2.49 mmolc4H4s/( s-molMo ))基于交流的对应物，并且2.47倍高于那( 1.33 mmolc4H4s/( s-molMo ))交流与各自的最佳的 装载Mo3Co1 支持的催化剂总计， 16.90%Mo3Co1/AC 。类似的反应化学药品行为也在吡咯 HDN 的情况中被观察。当催化剂载体为 thiophene HDS 或吡咯 HDN 反应在明显的激活精力引起了小变化，它试验性地代替交流用 CNT 被发现那，但是在催化联盟者的集中导致了重要增加在工作催化剂的表面的活跃瞬间种类(瞬间(4+))。在另一方面， H2-TPD 大小表明支持 CNT 的催化剂能 reversibly 在从室温到大约 673 K 的温度在气压下面吸附氢的更大的数量。这个唯一的特征将帮助在工作催化剂的表面与活跃 hydrogen-adspecies 的更高静止状态的集中产生微型环境。上面提及的两个因素对增加 thiophene HDS 和吡咯 HDN 反应的率有利。给词调音：多围的碳 nanotube；Mo-Co-S/CNTs 催化剂；thiophene hydrodesulphurization；吡咯
- Kunming Dong Xiaoming Ma Hongbin Zhang Guodong Lin
- 多壁碳纳米管负载铂的甲苯加氢脱芳催化剂被引量：15
- 2007年
- 以多壁碳纳米管(CNTs)为载体制备了负载型Pt催化剂Pt/CNTs并将其用于催化甲苯加氢脱芳(HDA)反应.结果表明,在1.0%Pt/CNTs催化剂上,在0.4MPa,373K,PhCH3/H2摩尔比=6/94和GHSV=120L/(h.g)的反应条件下,甲苯转化率可达100%,比反应速率为0.0523mmol/(s.m2),分别是γ-Al2O3和AC负载各自最佳Pt负载量催化剂1.4%Pt/γ-Al2O3和2.4%Pt/AC上相应值的1.17和1.18倍.甲苯加氢产物全部为甲基环己烷,其他可能的加氢产物均在气相色谱检测限以下.催化剂的表征研究揭示,用CNTs代替γ-Al2O3或AC作为载体并不会引起所负载Pt催化剂上甲苯HDA反应的表观活化能发生明显变化.与γ-Al2O3或AC负载的相应催化剂相比,一方面,CNTs负载的Pt催化剂易于在较低温度下还原活化,并且其工作态催化剂表面催化活性Pt物种(Pt0)所占表面Pt摩尔分率有所提高;另一方面,CNTs负载的Pt催化剂对H2具有较高的吸附/活化和储存能力.这些促进效应对催化剂HDA活性的提高都有重要贡献.
- 周敏林国栋张鸿斌
- 关键词：多壁碳纳米管铂负载型催化剂甲苯加氢脱芳
- 碳纳米管作为低碳醇合成CoMo-基催化剂的高效促进剂被引量：2
- 2006年
- 用自行制备的多壁碳纳米管（MWCNTs）作为促进剂，制备一类共沉淀型MWCNTs促进Co-Mo-K氧化物基催化剂．实验发现，该类催化剂对CO加氢生成低碳醇显示出高的转化活性和生成C2-9-醇（尤其辛醇）优良的选择性；在所制备的Co1Mo1K0．05-12％MWCNTs催化剂上，5．0MPa、563K、V（H2）／V（CO）／V（N2）=60／30／10、GHSV=8000mLSTP·h^-1·g-cat^-1的反应条件下，C1～9-醇和DME的时空产率合计达308mg·h^-1·g-cat^-1，是相同反应条件下不含碳纳米管的对应物（Co1Mo1K0．05）上这个值（199mg·h^-·g-cat^-1）的1．54倍；水煤气变换副反应明显地受到抑制；产物碳链偏离Sehulz-Flory分布律；在总醇醚产物中，C2～9-醇＋DME的质量百分数合计约占95％，展示其作为油品添加剂或代用合成燃料的潜在应用前景．
- 郭岩岩武小满林国栋张鸿斌
- 关键词：CO加氢低碳醇合成
