国家自然科学基金(50908001)
- 作品数：16 被引量：95H指数：6
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- 相关机构：安徽建筑大学安徽建筑工业学院中国科学技术大学更多>>
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- 相关领域：环境科学与工程理学化学工程建筑科学更多>>
- N掺杂TiO_2光催化剂的微结构与吸光特性研究被引量：16
- 2010年
- 以紫外可见漫反射光谱(UV-VIS-DRS)和X射线光电子能谱(XPS)分析和研究了四种方法制备的N掺杂TiO2光催化剂的结构,即水解法(N/TiO2-H)、氨热还原法(N/TiO2-A)、机械化学法(N/TiO2-M)和尿素热处理法(N/TiO2-T)等.结果表明,N/TiO2-H和N/TiO2-T两种催化剂在490 nm处有吸收带边,可见光激发途径是掺杂的N以填隙方式形成的杂质能级吸收电子发生的跃迁引起的;而N/TiO2-A和N/TiO2-M两种催化剂在整个可见光区域内具有可见光吸收,其对可见光的激发途径是掺杂N和氧空缺共同作用的结果.理论计算的N杂质能级位于价带上0.75 eV,与实验观察到的吸收带边结果十分吻合.XPS结果表明,几种催化剂的N1 s结合能位置都在399 eV附近,显示为填隙掺杂的N原子.填隙掺杂的N/TiO2,其Ti原子的2p结合能与未掺杂的TiO2相比增加了+0.3-+0.6 eV,而O1s电子的结合能增加了+0.2-+0.5eV,这是因为填隙的N原子夺取Ti和O的电子,Ti和O原子周围的电子密度降低了.电子能谱和吸光特性的研究都表明,掺杂的机理是在TiO2晶格内形成N原子的填隙.
- 唐玉朝黄显怀李卫华
- 关键词：TIO2光催化N掺杂XPS杂质能级
- 钛/钙氢氧化物的制备及其对As(Ⅲ)和As(V)的吸附研究被引量：1
- 2015年
- 采用共沉淀法制备了钛/钙氢氧化物新型吸附剂,并对其吸附除As的性能进行了初步研究。考察了不同制备方法、Ti/Ca比例、p H值、Ca2+、磷酸根离子对As(Ⅲ)和As(V)去除率的影响,研究了所制备吸附剂对As(Ⅲ)和As(V)的吸附热力学特性,并对其吸附机理进行了探讨。结果表明:所制备吸附剂对As(Ⅲ)具有优异的选择性;吸附去除率试验中,吸附剂投加量0.2 g/L、As质量浓度1 mg/L、20℃、吸附3 h条件下,TC-45/5吸附剂对As(Ⅲ)的去除率达到97.3%,对As(V)的去除率为78.2%;酸性条件和Ca2+可显著提高As(V)去除率,但对As(Ⅲ)吸附去除的影响不大;磷酸根离子由于竞争吸附而导致As去除率下降,且对去除As(V)的抑制作用更强烈;30℃时,As(Ⅲ)与As(V)的Langmuir饱和吸附量分别为30.21 mg/g和16.61 mg/g。研究表明,钛/钙氢氧化物对As(Ⅲ)去除效果良好。
- 沈珺唐玉朝黄显怀伍昌年薛莉娉汪赛奇
- 关键词：环境科学技术基础学科AS(V)CA2+磷酸根
- Fe-AC微电解活化过硫酸盐降解直接耐酸大红4BS被引量：10
- 2018年
- 为快速脱色降解偶氮类染料,同时解决零价铁活化效率低、易被氧化的问题,以直接耐酸大红4BS(大红4BS)为模拟废水污染物,通过Fe-AC/PDS(铁碳微电解活化过硫酸钠)反应体系对大红4BS进行脱色降解。对影响大红4BS降解的几种因素如Fe:AC(铁碳质量比)、PDS浓度、初始pH等进行探究。结果表明,大红4BS脱色率在Fe:AC=3:1时高达94.7%。增大PDS浓度能明显促进反应进行,但超过5 mmol·L^(-1)时,对体系影响不大。初始溶液pH对Fe-AC/PDS体系降解大红4BS作用显著,在酸性和中性(pH=3.02、4.67、7.32)时,大红4BS的脱色率分别高达98.8%、96.2%、94.7%,但在碱性(pH=9.38、10.78)条件下,其脱色率只有24.5%、18.7%。无机盐阴离子对Fe-AC/PDS体系降解大红4BS有抑制作用,而阳离子对其产生促进作用。自由基俘获实验表明Fe-AC/PDS体系降解大红4BS并不仅仅只是自由基的氧化反应,还存在其他复杂反应,继而对Fe-AC/PDS体系降解大红4BS的机理进行探讨。
- 尹汉雄唐玉朝黄显怀薛莉娉黄健李卫华凌琪
- 关键词：直接耐酸大红4BS活化过硫酸盐
- 饮用水除砷吸附剂的研究进展被引量：4
- 2011年
- 砷在水体中主要以As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的无机酸形式存在,对人体的危害很大,吸附法是国内外研究最广泛的饮用水除砷技术之一。详细说明了饮用水除砷的吸附剂类型,指出:复合材料效率高、费用低,目前应用最为广泛;纳米材料与砷结合后性质稳定,除砷效率最高,是今后的主要发展方向;生物吸附材料以其高吸附率、低成本成为研究的热点。
- 李新黄显怀伍昌年唐玉朝彭艳
- 关键词：饮用水除砷吸附剂
- Ti-Fe复合氢氧化物的制备及其对水中As(Ⅲ)的去除被引量：3
- 2012年
- 采用共沉淀法制备了新型Ti-Fe复合氢氧化物吸附剂,并对其表面特性及除砷性能进行了初步研究。比表面和孔隙测试结果表明:2种Ti-Fe复合氢氧化物TF和TM的比表面积分别为148.6,147.6 m2/g,平均孔径分别为6.2,6.5 nm。Lagergren二级吸附动力学模型,可以很好地描述Ti-Fe复合氢氧化物吸附去除As(Ⅲ)的动力学过程。Freundlich和Langmuir方程均能较好地描述Ti-Fe复合氢氧化物吸附As(Ⅲ)的过程,而且Freundlich方程的拟合效果更好(R2>0.96);TF和TM对As(Ⅲ)的饱和吸附容量分别达到76.92,38.76 mg/g。当PO34-浓度小于2 mmol/L时,TF和TM对As(Ⅲ)的去除率分别可以达到空白样的90%和80%以上;浓度为10 mmol/L时,去除率也可分别达到60%和55%。Ti-Fe复合氢氧化物能够有效减轻PO34-对吸附性能的抑制。
- 李新唐玉朝黄显怀伍昌年彭艳
- 关键词：除砷
- 磁性Fe-Ti复合氧化物的制备及其对水中As(Ⅴ)的吸附研究被引量：2
- 2014年
- 采用正/反向共沉淀法分别制备了不同铁钛配比的新型纳米复合材料——Fe3O4/TiO2。对以两种方法制备的材料的外观、磁性及对水中As(Ⅴ)的吸附性能进行了比较。结果表明,相同铁钛配比的材料具有类似的外观和磁性,随铁含量降低材料由黑灰色向乳白色转变,磁性随之减弱,当铁物质的量分数≤50%时,材料基本丧失磁性。正向共沉淀法制备的材料吸附性能优于反向共沉淀法,正向n(Fe)∶n(Ti)=9∶1材料的磁性最强,对砷的吸附性能也较好,对起始As(Ⅴ)质量浓度为0.5 mg/L的模拟含砷水,经3 h吸附,As(Ⅴ)的去除率达到90%以上。该材料为介孔结构,比表面积为279.1 m2/g,BJH平均孔径为7.14 nm。模拟吸附剂的自由沉淀与外加磁场的沉淀过程,在20 min内,二者的浊度去除率分别为19.4%和74.4%。
- 汪赛奇唐玉朝黄显怀薛莉娉伍昌年
- 关键词：环境科学技术基础学科砷磁分离
- 紫外光强化Fe(Ⅱ)-EDTA活化过硫酸盐降解直接耐酸大红4BS被引量：24
- 2017年
- 为探索硫酸根自由基对偶氮染料的降解能力,以直接耐酸大红4BS(下称大红4BS)为模拟污染物,通过UV/Fe(Ⅱ)-EDTA/PDS(PDS为过硫酸钠)体系,探讨了初始c(PDS)、Fe(Ⅱ)/EDTA(摩尔比)、无机盐阴离子等对大红4BS降解的影响.结果表明,大红4BS的脱色率随着初始c(PDS)的增加而增大,当c(PDS)超过15 mmol/L时无显著变化.Fe(Ⅱ)/EDTA比在5∶1时效果最好,5 min时使0.038 0 mmol/L大红4BS的脱色率达到93.6%.反应符合二级动力学模型.HCO_3^-、Cl^-、NO_3^-、SO_4^(2-)等无机盐阴离子表现出明显抑制作用,c(无机盐阴离子)在100 mmol/L条件下,脱色率分别降低66.9%、13.2%、12.1%、9.43%.利用紫外可见光谱,依据其结构与特征吸收的关系,初步推测自由基离子对大红4BS降解的途径:苯环最先遭到破坏,随后偶氮键断裂、萘环开裂.研究显示,UV光可有效强化Fe(Ⅱ)^-EDTA活化过硫酸盐形成SO_4^-·自由基,对偶氮染料具有很好的脱色能力,最佳反应条件[PDS∶Fe(Ⅱ)∶EDTA(摩尔比)为15∶5∶1]下,大红4BS在10 min时脱色率高达98.1%.
- 尹汉雄唐玉朝黄显怀薛莉娉徐满天胡伟王涛
- 关键词：直接耐酸大红4BS
- 还原共沉淀法制备Fe-Ti复合氧化物及其吸附水中As(Ⅴ)的研究被引量：4
- 2014年
- 采用还原-共沉淀法制备了无定型纳米复合Fe-Ti氧化物(FFT)吸附剂,并研究其对水中低浓度As(Ⅴ)的去除性能.XRD表征结果表明,制备的纳米FFT物相为无定型,BET比表面积达325.3 m2·g-1,计算得到的BJH吸附平均孔径为2.46 nm(4V/A),颗粒分布均匀.同时,考察了纳米FFT吸附As(Ⅴ)的动力学、热力学、吸附等温线,以及温度、水中共存离子对其去除As(Ⅴ)的影响.结果发现,纳米FFT对As(Ⅴ)的吸附符合拟二级动力学模型,计算出的孔道扩散系数DP在10-11~10-13cm2·s-1之间,显示孔扩散是速率限速步骤.Langmuir、Freundlich和DubininRadushkevich(D-R)吸附等温式均可较好地拟合吸附行为,低浓度下Langmuir吸附模型计算出的Qm达到26.46 mg·g-1.最后,研究了地下水中常见的共存离子对吸附的影响,发现Ca2+、Mg2+能够促进吸附,H2PO-4和HCO-3则明显抑制吸附过程.
- 汪赛奇唐玉朝黄显怀伍昌年薛莉娉沈珺
- pH值对介孔TiO_2吸附水中低质量浓度As(Ⅲ)的影响研究被引量：12
- 2013年
- 研究了pH值对无定型介孔TiO2表面吸附速率的影响。水中低质量浓度的As(Ⅲ)在介孔TiO2表面的吸附速率可以用表面配合模型来模拟和计算,pH值可通过影响H3AsO3的各级离解形态和TiO2的表面羟基化程度进而影响吸附速率(k)和最大吸附量(Qm)。H3AsO3的各种形态在TiO2羟基化/质子化表面(Ti—OH2+、Ti—OH)的吸附速率常数可以通过非线性回归计算得到。结果表明,在近中性的pH值下(pH=6.3～8.0),表观吸附速率常数为0.034 6～0.037 2L/(mg.min),吸附速率大;在较高或较低的pH值条件下,吸附速率显著降低。当pH值为3.04时,其吸附速率k为0.015 7L/(mg.min);当pH值为9.96时,其吸附速率k为0.017 1 L/(mg.min)。最大吸附速率出现在pH值为8.0左右,而最大吸附容量发生在pH值为9.26左右,与H3AsO3的pKa1(9.22)在数值上非常接近。动力学方程计算得到的Qm为4.415mg/g(pH=9.26),而Langmuir吸附等温式和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温式(pH=9.03)计算得到的Qm分别为4.79mg/g和4.57 mg/g,不同方法的计算结果比较接近。由于地下水多为弱碱性环境,最大吸附速率和吸附容量均发生在弱碱性条件下对吸附除砷是有利的。
- 唐玉朝伍昌年黄显怀李卫华黄健李新
- 关键词：环境工程学介孔TIO2PH值
- 无定型纳米TiO_2吸附去除饮用水中的低浓度As(Ⅲ)被引量：3
- 2013年
- 研究了纳米无定型TiO2颗粒对饮用水中低浓度的三价砷As(Ⅲ)吸附行为。纳米TiO2颗粒吸附剂的BET表面积为205 m2/g,计算的BJH吸附平均孔径为4.02 nm(4 V/A)。对起始As(Ⅲ)浓度为150μg/L的模拟含砷水,经过5h的吸附处理后残余浓度不足4μg/L,As(Ⅲ)去除率达到97%。反应起始阶段吸附速率较快,84%的As(Ⅲ)能够在20min内去除。As(Ⅲ)吸附动力学较好地符合拟二级动力学模式。最佳As(Ⅲ)吸附pH为9.3,低于此值,随酸性增加吸附速率有所降低;而高于此值的强碱性pH对吸附有强烈抑制作用。在平衡浓度较低的情形下(10～220μg/L),Lang-muir,Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温式均可较好拟合吸附行为,但中性和弱碱性条件下更符合Fre-undlich吸附等温式;平衡浓度大于220μg/L,吸附容量随平衡浓度增加而迅速增加,最大吸附容量在低浓度下达到4.79 mg/g。
- 唐玉朝李新伍昌年张海平黄显怀汤利华
- 关键词：饮用水
