浙江省自然科学基金(Y407020)
- 作品数:6 被引量:39H指数:4
- 相关作者:罗孟飞鲁继青张娜肖小燕刘统更多>>
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- 相关领域:理学更多>>
- PdO-CeO2复合氧化物催化剂的CO低温氧化被引量:6
- 2009年
- 采用共沉淀法制备了一系列不同Pd含量的PdO-CeO2复合氧化物催化剂,并考察了该催化剂的CO低温氧化反应催化性能.运用X射线衍射(XRD),物理吸附(BET),CO化学吸附,程序升温还原(TPR),脉冲反应等技术对催化剂进行了表征.XRD结果表明,焙烧温度从400℃升高到800℃,有利于CexPd1-xO2-δ固溶体的形成.然而焙烧温度升至1000℃时,导致Pd从固溶体中析出.催化剂的CO氧化活性(TOF)与CexPd1-xO2-δ固溶体的含量存在一定的对应关系.随着CexPd1-xO2-δ固溶体含量的增加,CO氧化的TOF值大,可见CexPd1-xO2-δ固溶体的形成对CO氧化活性有着主要的贡献.在催化剂焙烧温度相同的条件下,催化剂的CO氧化活性与Pd粒子大小无对应关系.脉冲反应进一步说明PdOx的CO氧化活性高于金属Pd.
- 肖小燕鲁继青苏孝文郭明罗孟飞
- 关键词:CO氧化
- CO在CeO_2(111)表面的吸附与氧化被引量:10
- 2009年
- 采用密度泛函理论计算了CO在CeO2(111)表面的吸附与氧化反应行为.结果表明,O2在洁净的CeO2(111)表面为弱物理吸附,而在氧空位表面是强化学吸附,且O2分子活化程度较大,O—O键长为0.143nm.CO在CeO2(111)表面吸附行为的研究表明,CO在洁净表面及氧空位表面上为物理吸附,吸附能均小于0.42eV;当表面氧空位吸附O2后,CO可吸附生成二齿碳酸盐中间体或直接生成CO2,与原位红外光谱结果相一致.表面碳酸盐物种脱附生成CO2的能垒仅为0.28eV.计算结果表明,当CeO2表面存在氧空位时,Hubbard参数U对CO吸附能有一定的影响.CeO2载体在氧化反应中可能的催化作用为,在氧气氛下,CeO2表面氧空位吸附O2分子,形成活性氧物种,参与CO催化氧化反应.
- 蒋仕宇滕波涛袁金焕郭晓伟罗孟飞
- 关键词:CO密度泛函理论
- 负载型金催化剂上甲醛低温氧化
- 1.前言甲醛是室内空气中最主要的污染物,而且释放年限长达数年,对人体有强烈的危害作用。催化氧化是有效消除室内甲醛的方法,目前在甲醛催化氧化研究中,催化剂体系主要集中在负载型贵金属催化剂如Pt,Au等或负载型过渡金属催化剂...
- 李洪芳罗孟飞鲁继青
- 关键词:金催化剂甲醛
- 文献传递
- Pt/CeO_2催化剂上甲醛催化氧化被引量:8
- 2011年
- 以CeO2为载体,采用浸渍法制备了负载型Pt催化剂用于低温甲醛氧化反应,考察了Pt前驱体及Pt负载量等因素对催化性能的影响。XRD,TEM和CO化学吸附表征结果表明Pt粒子在载体上高度分散。反应结果表明,以Pt(NO3)2为前驱体比H2PtC l6为前驱体制备的催化剂表现出更好的反应性能,C l-离子的存在降低了催化剂的氧化还原能力,从而抑制了催化活性。此外,催化剂的活性随着Pt负载量的增加而增强,其中Pt负载量为3%时催化剂在30℃时甲醛转化率仍在80%以上。
- 石艳芝张娜罗孟飞鲁继青
- 关键词:氧化还原性能
- CeO2分散度对Au/CeO2-SiO2催化剂上甲醛的催化氧化影响被引量:3
- 2011年
- 采用浸渍法在高比表面积的SiO2上负载不同量的CeO2,得到了CeO2不同颗粒尺寸的CeO2-SiO2载体,并用沉积沉淀法制备了CeO2-SiO2负载的纳米金催化剂。通过元素分析、X射线衍射、程序升温还原、N2物理吸附、拉曼光谱和透射电镜等技术对催化剂进行了表征,并考察了催化甲醛氧化活性。结果表明,高分散度、小尺寸的CeO2有利于得到较小尺寸的Au颗粒,并增强了催化剂的还原能力和氧缺位浓度,从而有利于提高催化剂低温甲醛催化氧化活性。
- 张娜罗孟飞鲁继青
- 关键词:AU/CEO2催化剂催化氧化
- 载体对负载型金催化剂上甲醛催化氧化的影响被引量:11
- 2009年
- 采用沉积-沉淀法和氨水络合法制备了Al2O3,TiO2,CeO2和SiO2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、X射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO2的催化性能最佳,在40oC时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe1-xO2-δ固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性.
- 李洪芳刘雪松郭存霞刘统罗孟飞鲁继青
- 关键词:金负载型催化剂
- 焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响被引量:2
- 2010年
- 采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因.
- 罗孟飞伍燕妮肖小燕鲁继青
- 关键词:焙烧温度