国家重点基础研究发展计划(2011CB201403) 作品数:6 被引量:49 H指数:3 相关作者: 秦张峰 王建国 樊卫斌 董梅 李俊汾 更多>> 相关机构: 中国科学院山西煤炭化学研究所 中国科学院大学 华东师范大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 上海市教育委员会重点学科基金 更多>> 相关领域: 理学 更多>>
SAPO-34分子筛的合成及甲醇制烯烃催化性能 被引量:29 2011年 以三乙胺为模板剂,系统研究了合成凝胶中硅、磷酸及水含量对SAPO-34分子筛晶化及甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响.结果表明,Si对SAPO-34的形成具有结构导向作用,只有当n(SiO2)∶n(Al2O3)≥0.25时才可以得到纯相SAPO-34分子筛.随着凝胶中Si含量增大,合成样品中出现氧化铝物种,使结晶度及比表面积逐渐下降,催化稳定性降低.凝胶n(P2O5)∶n(Al2O3)和n(H2O)∶n(Al2O3)对SAPO-34的合成和催化性能也有很大影响.当n(P2O5)∶n(Al2O3)=1.1∶1,n(H2O)∶n(Al2O3)=36∶1时,合成样品具有较高的比表面积及较为理想的(P+Si)/Al摩尔比和适宜的酸性,单程寿命达到520 min.在此基础上研究了焙烧条件对SAPO-34分子筛催化性能的影响,结果表明,SAPO-34在流动的空气气氛中焙烧8 h得到的样品比焙烧10 h的样品残留了更多的模板剂,且部分残留的模板剂以二烯烃的形式存在,催化寿命明显比焙烧10 h的样品长,达到580 min. 李俊汾 樊卫斌 董梅 何月 秦张峰 王建国关键词:SAPO-34分子筛 焙烧 整装金属纤维结构化HZSM-5催化剂MTP反应动力学研究 甲醇制丙烯(MTP)是非石油路线生产丙烯的重要途径,未来三年中国将建成二十多套甲醇制烯烃装置,实现烯烃总产能突破1100万吨/年。然而现有固定床MTP技术使用的粉末催化剂具有床层压降高、传质传热效果不理想和粘结剂成型等问... 文鸣 丁嘉 王纯正 李亚坤 赵国锋 路勇关键词:反应网络 反应动力学 文献传递 纤维结构化ZSM-5分子筛的制备及其MTP催化反应性能研究 基于薄层大面积三维开放网络结构的烧结金属镍、铜和不锈钢纤维基底(纤维直径8~20微米),通过晶种涂层再水热合成的方法制备了ZSM-5担载量高(>20wt%)、表面化学特性可控的具有同轴套管核(纤维)-壳(分子筛)牢固结构... 王翔宇 王纯正 孙瑛 路勇文献传递 甲烷氧化偶联:Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂的金属氧化物MO_x(M=Ti,Mg,Ga,Zr)改性及掺杂效应研究(英文) 被引量:1 2018年 甲烷(页岩气、天然气、可燃冰和煤层气的主要成分)是地球上储量巨大的优质能源和高品味的碳氢资源,我国也拥有储量居全球前列的页岩气、可燃冰和煤层气.虽然甲烷经由合成气可以间接转化为乙烯等产品,但工艺流程长以及合成气造气高温、高能耗和高物耗也是不争的事实,这在一定程度上降低了间接合成路线的竞争优势.特别是,甲烷的间接转化需要将本应部分保留于产品的C―H键全部打断生成合成气,然后再在催化剂作用下重组得到烃类产品,故而并不完美.因此,甲烷的直接转化一直是科学家孜孜以求的理想路径,甲烷氧化偶联制乙烯(OCM反应)也再一次引起关注.目前,Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2是最富有应用前景的催化剂,但其适宜反应温度仍高达800°C以上,极大地制约了其工业化应用.为提高其低温催化性能,本文采用金属氧化物MO_x(TiO_2,MgO,Ga_2O_3或ZrO_2)对Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂进行了掺杂改性,利用扫描电子显微镜、N_2吸附-脱附等温曲线、X射线衍射、拉曼光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对改性后的催化剂进行了系统表征.结果表明,TiO_2掺杂的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂在700 ℃(催化剂床层温度)下,CH_4转化率可达23%,同时C_2-C_3烃类选择性约为73%,且能够稳定运行300 h无失活迹象;MnTiO_3的形成对提高OCM反应的低温活性和选择性至关重要,本质在于低温(≤700 ℃)化学循环"MnTiO_3.Mn_2O_3"的形成替代了未改性催化剂的高温(>800 ℃)化学循环"MnWO_4.Mn_2O_3".对于MgO改性的Mn_2O_3-Na_2WO_4/SiO_2催化剂,其催化性能与未改性催化剂相当,反应过程中Mn_2O_3与MgO生成了新物相Mg_2MnO_4;虽然也形成了新的MnWO_4.Mg_2MnO_4氧化还原循环,但是该循环与MnWO4.Mn_2O_3循环类似,需在高温下才可高效进行.对于Ga_2O_3或ZrO_2改性的催化剂,其催化性能低于未改性催化剂,原因在于反应过程中Ga_2O_3或ZrO 王鹏伟 张鑫 赵国锋 刘晔 路勇关键词:甲烷氧化偶联 低碳烯烃 Selective Para-Xylene Production by Methanol Conversion over Phosphorous Modified ZSM-5 Introduction Para-xylene (PX) is of particular value since it is useful in manufacturing terephthalic acid whi... Xianjun Niu Mei Dong Zhangfeng Qin Jianguo Wang Weibin FanTS-1/H2O2体系催化香茅醛肟化反应 被引量:4 2012年 将TS-1/H2O2催化体系用于催化香茅醛氨肟化制备香茅醛肟反应中,结果表明,在优化的反应条件下,香茅醛转化率和香茅醛肟选择性分别达99.9%和99.2%以上.反应过程中主要存在两对竞争反应:TS-1催化的醛肟化反应和碱催化的羟醛缩合反应;TS-1催化的醛肟化反应和双键环氧反应.通过调节体系中氨含量可有效抑制副反应. 张硕 邓秀娟 申璐 刘月明关键词:TS-1分子筛 香茅醛 过氧化氢 氨肟化 Foam/fiber-structured catalysts: non-dip-coating fabrication strategy and applications in heterogeneous catalysis 被引量:1 2016年 Development and use of the structured catalysts and reactors(SCRs)is a promising strategy to overcome the major drawbacks encountered in the traditional packed-bed reactor due to improved hydrodynamics in the combination with enhanced heat/mass transfer,thus being a hot topic in the heterogeneous catalysis.One of the most typical SCRs is the ceramic honeycomb catalyst extensively applied in the control of automotive emissions and the reduction of nitrogen oxides from power stations.Such Guofeng Zhao Ye Liu Yong Lu关键词:催化剂包 纤维结构 强化传热传质 填充床反应器 金属纤维结构化ZSM-5分子筛的制备及其催化裂解正己烷增产丙烯的研究 制备了具有同轴套管核(纤维)-壳(分子筛)牢固结构的结构化HZSM-5复合催化剂,考察了其正己烷催化裂解性能。与粉末HZSM-5分子筛相比,HZSM-5分子筛的纤维结构化具有促进丙烯生成的效果,是一种值得进一步研究的复合... 文鸣 王翔宇 路勇文献传递 分子筛甲醇制烯烃催化性能及反应机理的定向管理与调控 <正>分子筛在甲醇转化过程中显示出优良的催化性能。活性、选择性和寿命与其活性位点(酸位点)的特征和周围孔道结构密不可分。酸位点分布不同,其周围反应环境和孔道择形效应具有很大差异。采取适宜的方法调节酸位点分布位置,可实现分... 王森; 李俊汾; 董梅; 秦张峰; 樊卫斌; 王建国;关键词:甲醇转化 分子筛 反应机理 文献传递 整装AlOOH/Al-Fiber的可控内源生长:形貌对催化性能影响 <正>多孔氧化铝是目前世界上应用最广泛的氧化物载体之一,但是Al2O3以球状、条状等形式用于强吸/放热及高通量(如环境催化)的固定床反应过程时,存在传热/传质性能差、高压降、不规则流动等问题。此外,结构催化剂与反应器技术... 王纯正; 路勇; Svetlana Mintova;关键词:拟薄水铝石 纳米片 形貌 草酸二甲酯 文献传递